2020-014538

（１）引用文献３の記載及び引用文献３に記載された発明

ア 引用文献３の記載

引用文献３には、以下の記載がある。（なお、下線は当審で付した。以下、同様。）

・「【請求項１】

（Ａ）数平均分子量が１０００以下で、一分子中に少なくとも２個のエポキシ基を有する、ハロゲン原子を含有しないエポキシ化合物、（Ｂ）数平均分子量５０００以下のポリフェニレンエーテル、（Ｃ）シアネートエステル化合物、（Ｄ）有機金属塩、及び（Ｅ）リン系難燃剤を含有することを特徴とするエポキシ樹脂組成物。

【請求項２】

前記（Ｅ）リン系難燃剤がフォスファゼン系化合物である請求項１に記載のエポキシ樹脂組成物。

【請求項３】

前記エポキシ化合物がジシクロペンタジエン型エポキシ化合物、ビスフェノールＦ型エポキシ化合物、ビスフェノールＡ型エポキシ化合物、及びビフェニル型エポキシ化合物から選ばれる少なくとも１種のエポキシ化合物である請求項１又は請求項２に記載のエポキシ樹脂組成物。

【請求項４】

前記ポリフェニレンエーテル（Ｂ）が、数平均分子量１００００～３００００のポリフェニレンエーテルを溶媒中でフェノール系化合物とラジカル開始剤との存在下で再分配反応させて得られたものである請求項１～３のいずれか１項に記載のエポキシ樹脂組成物。

【請求項５】

請求項１～４のいずれか１項に記載のエポキシ樹脂組成物を繊維質基材に含浸させ、硬化させて得られることを特徴とするプリプレグ。」

・「【技術分野】

【０００１】

本発明は、プリント配線板の絶縁材料として好ましく用いられるエポキシ樹脂組成物に関し、詳しくは耐熱性に優れたプリント配線板を製造するために好ましく用いられるエポキシ樹脂組成物、そのエポキシ樹脂組成物を用いたプリプレグ及び金属張積層板に関するものである。」

・「【０００７】

本発明は、エポキシ化合物と低分子量化されたフェノール変性ポリフェニレンエーテルと、シアネート化合物を必須成分として含むエポキシ樹脂組成物において、難燃性を維持しながら高い耐熱性を備えることができる、誘電特性に優れたエポキシ樹脂組成物を提供することを目的とする。」

・「【０００８】

本発明者らは、エポキシ化合物と低分子量化されたフェノール変性ポリフェニレンエーテルと、シアネート化合物を必須成分として含むエポキシ樹脂組成物において、耐熱性を改良するための検討を行った結果、エポキシ樹脂組成物の難燃化に一般的に用いられている臭素化エポキシ化合物とシアネート化合物とを併用した場合には、耐熱性が低下するが、臭素化エポキシ化合物を用いない場合には耐熱性が大幅に向上することを見出した。そして、さらに検討を進めた結果、エポキシ樹脂組成物の難燃化を目的として、臭素化エポキシ化合物のようなハロゲン化エポキシ化合物や、ハロゲン系難燃剤を用いた場合には、高温時において、ハロゲンが脱離することにより生じるハロゲンイオン（またはハロゲンラジカル）がシアネート骨格を分解することにより樹脂が熱劣化していると思われる幾つかの知見を得た。かかる知見から、本発明を完成するに至った。

【０００９】

すなわち、本発明のエポキシ樹脂組成物は、（Ａ）数平均分子量が１０００以下で、一分子中に少なくとも２個のエポキシ基を有する、ハロゲン原子を含有しないエポキシ化合物、（Ｂ）数平均分子量５０００以下のポリフェニレンエーテル、（Ｃ）シアネートエステル化合物、（Ｄ）有機金属塩、及び（Ｅ）リン系難燃剤を含有することを特徴とするものである。エポキシ樹脂組成物の難燃化を目的として、臭素化エポキシ化合物のようなハロゲン化エポキシ化合物を用いた場合には、難燃性を維持することができるものの脱離したハロゲンにより硬化物が分解されて耐熱性が低下するが、本発明のように、ハロゲン化エポキシ化合物を用いる代わりに、リン系難燃剤（Ｅ）を用いることにより、高温時におけるハロゲンの脱離による硬化物の分解が抑制されるために、難燃性及び高い耐熱性を維持することができる。」

・「【００２１】

前記ポリフェニレンエーテル（Ｂ）の数平均分子量は、５０００以下であり、好ましくは２０００～４０００である。前記数平均分子量が５０００を超える場合には、流動性が悪くなり、またエポキシ化合物のエポキシ基との反応性も低下して、硬化反応に長い時間を要したり、硬化系に取り込まれず未反応のものが増加してガラス転移温度が低下し、十分な耐熱性の改善が望めなくなる。」

・「【００２５】

本発明に用いられる、（Ｃ）シアネートエステル化合物は、１分子中に２個以上のシアネート基を有する化合物であれば特に限定なく用いられる。その具体例としては、例えば、２，２－ビス（４－シアナートフェニル）プロパン、ビス（３，５－ジメチル－４－シアナートフェニル）メタン、２，２－ビス（４－シアナートフェニル）エタン等またはこれらの誘導体等、芳香族系シアネートエステル化合物等が挙げられる。これらは単独で用いても、２種以上を組み合わせて用いてもよい。

【００２６】

前記シアネートエステル化合物（Ｃ）は、エポキシ樹脂の硬化剤として作用し、剛直な骨格を形成する成分である。このために、高いガラス転移点（Ｔｇ）を与える。また、低粘度であるために得られる樹脂ワニスの高流動性を維持することができる。」

・「【００２９】

本発明に用いられる、（Ｄ）有機金属塩は、前記エポキシ化合物（Ａ）及びポリフェニレンエーテル（Ｂ）と、硬化剤であるシアネートエステル化合物（Ｃ）との反応を促進させる触媒であり、具体的には、例えば、オクタン酸，ステアリン酸，アセチルアセトネート，ナフテン酸，サリチル酸等の有機酸のＺｎ，Ｃｕ，Ｆｅ等の有機金属塩等が挙げられる。これらは、単独でも、２種以上を組み合わせて用いてもよい。これらの中では、オクタン酸亜鉛がより高い耐熱性が得られる点から、特に好ましく用いられる。」

・「【００３２】

本発明に用いられるリン系難燃剤（Ｅ）は、リン原子を含有する公知のリン系難燃剤であれば、特に限定されず用いられうる。エポキシ樹脂組成物を難燃化する処方としては、従来から、臭素化エポキシ化合物を配合したり、臭素化ポリスチレン等のハロゲン系難燃剤を配合する方法が一般的に用いられてきたが、このような含ハロゲン化合物を配合した場合には、高温時にハロゲンが脱離してハロゲンイオン（またはハロゲンラジカル）が発生する。このように発生するハロゲンイオン等は、シアネートエステル化合物（Ｃ）で硬化した硬化物の樹脂骨格を分解する作用をしていると思われる。従って、本発明のエポキシ樹脂組成物においては、難燃剤として、ハロゲン原子を含有しないリン系難燃剤を用いることにより、樹脂骨格の分解を抑制して、得られる硬化物の耐熱性が維持されると考えられる。

【００３３】

このようなリン系難燃剤（Ｅ）の具体例としては、例えば、トリフェニルフォスフェイト，トリクレジルフォスフェイト，キシレニルジフェニルフォスフェイト，クレジルジフェニルフォスフェイト等のフォスフェイト系化合物、環状又は鎖状のフォスファゼン系化合物、縮合リン酸エステル系化合物、環状リン酸エステル系化合物及び、これらの誘導体等が挙げられる。これらは単独で用いても、２種以上を組み合わせて用いてもよい。これらの中では、フォスファゼン系化合物が電気的特性及び耐熱性に優れている点から好ましく用いられる。」

・「【実施例】

【００５１】

（製造例１：重合で得られた数平均分子量２５００のポリフェニレンエーテル（ＰＰＥ１）の溶液の製造）

日本ジーイープラスチック（株）製のＳＡ１２０（数平均分子量２５００のＰＰＥ）をトルエンに９０℃で溶解させて、数平均分子量２５００のポリフェニレンエーテル（ＰＰＥ１）の溶液（固形分濃度２８質量％）を調製した。

【００５２】

（製造例２：再分配反応による、数平均分子量２５００のポリフェニレンエーテル（ＰＰＥ２）の溶液の製造）

トルエン２５０ｇを攪拌装置及び攪拌羽根を装備した２０００ｍｌのフラスコに入れた。前記フラスコを内温９０℃に制御しながら、高分子量ＰＰＥ（数平均分子量２５０００のＰＰＥ（日本ジーイープラスチックス（株）製の「ノリル６４０－１１１」）９０ｇ、ビスフェノールＡ ７ｇ、過酸化ベンゾイル７ｇを入れ、２時間撹拌を続けて反応させることにより、数平均分子量２５００のポリフェニレンエーテル（ＰＰＥ２）の溶液（固形分濃度２８質量％）を調製した。なお、数平均分子量は、ゲルパーミエーションクロマトグラフ（ＧＰＣ）で測定したスチレン換算の値である。

【００５３】

（製造例３：数平均分子量４０００のポリフェニレンエーテル（ＰＰＥ３）の溶液の製造）

ビスフェノールＡ ３．６ｇ、過酸化ベンゾイル３．６ｇにした以外は、製造例２と同様にして反応させることにより、数平均分子量４０００のポリフェニレンエーテル（ＰＰＥ３）の溶液（固形分濃度は２８質量％）を調製した。

【００５４】

（製造例４：重合で得られた数平均分子量２５０００のポリフェニレンエーテル（ＰＰＥ４）の溶液の製造）

高分子量ＰＰＥ（数平均分子量２５０００のＰＰＥ（日本ジーイープラスチックス（株）製の「ノリル６４０－１１１」）をトルエンに９０℃で溶解させて、数平均分子量２５０００のポリフェニレンエーテル（ＰＰＥ４）の溶液（固形分濃度２８質量％）を調製した。

【００５５】

（実施例１～１１、比較例１～５）

はじめに、本実施例で用いた原材料をまとめて示す。

〈エポキシ化合物〉

・ジシクロペンタジエン型エポキシ化合物であり、数平均分子量（ＭＷ）５５０のエピクロンＨＰ７２００（大日本インキ化学工業（株）製）

・ビスフェノールＦ型エポキシ化合物であり、ＭＷ３５０のエピクロン８３０Ｓ（大日本インキ化学工業（株）製）

・テトラブロモビスフェノールＡ型エポキシ化合物であり、ＭＷ８００のエピクロン１５３（大日本インキ化学工業（株）製）

・ビスフェノールＡ型エポキシ化合物であり、ＭＷ１５００のエピクロン３０５０（大日本インキ化学工業（株）製）

〈シアネートエステル化合物〉

・２，２－ビス（４－シアナートフェニル）プロパン（ロンザジャパン社製のＢａｎｄｙ）

・下式（１）で示されるシアネートエステル化合物（ハンツマンジャパン社製のＸＵ３６６）

【００５６】

【化１】

［図：0001383606000002.jpg］

【００５７】

〈難燃剤〉

・リン含有率１３質量％のフォスファゼン系難燃剤（大塚化学（株）製のＳＰＢ－１００）

・リン含有率９質量％の芳香族縮合リン酸エステル系難燃剤（大八化学（株）製のＰＸ－２００）

・リン含有率１７質量％のリン酸エステル系難燃剤（ロンザジャパン社製のＦＲ－５００）

・リン含有率１０質量％のフォスファゼン系難燃剤（（株）伏見製薬所製のＦＰＣ－３０３３）

・臭素化ポリスチレン（アルベマール日本社製のＳＡＹＴＥＸ ＨＰ－７０１０）

〈硬化触媒〉

・オクタン酸亜鉛（大日本インキ化学工業（株）製、亜鉛濃度１８％）

・２－エチル－４－メチルイミダゾール（２Ｅ４ＭＺ）（四国化成（株）製）

〈無機フィラー〉

・球状シリカ（ＳｉＯ２） ＳＯ２５Ｒ （アドマテックス製）

【００５８】

［樹脂ワニスの調製］

ポリフェニレンエーテルのトルエン溶液を９０℃にまで加熱し、表１に記載の配合割合になるように、エポキシ化合物、及びシアネートエステル化合物を添加した後、３０分間撹拌して完全に溶解させた。そして、さらに硬化触媒、難燃剤、及び無機フィラーを添加して、ボールミルで分散させることにより樹脂ワニスを得た。

次に得られた樹脂ワニスをガラスクロス（日東紡績（株）製の「ＷＥＡ１１６Ｅ」）に含浸させた後、１５０℃で３～５分間加熱乾燥することによりプリプレグを得た。

次に、得られた各プリプレグを６枚重ねて積層し、さらに、その両外層にそれぞれ銅箔（古河サーキットフォイル社製のＦ２－ＷＳ １８μｍ）を配し、温度２２０℃、圧力３ＭＰａの条件で２時間加熱加圧することにより、厚み０．７５ｍｍの銅張積層板を得た。」

・「【００６４】

【表１】

［図：0001383606000003.jpg］

」

イ 引用文献３に記載された発明

上記（１）の記載、特に、実施例１０の記載によれば、引用文献３には、プリプレグとして、以下の発明が記載されていると認める（以下、「引用発明」という。）。

「日本ジーイープラスチック（株）製のＳＡ１２０（数平均分子量２５００のＰＰＥ）をトルエンに９０℃で溶解させた、数平均分子量２５００のポリフェニレンエーテル（ＰＰＥ１）の溶液（固形分濃度２８質量％）を３０質量％、ジシクロペンタジエン型エポキシ化合物であり、数平均分子量（ＭＷ）５５０のエピクロンＨＰ７２００（大日本インキ化学工業（株）製）を４５質量％、２，２－ビス（４－シアナートフェニル）プロパン（ロンザジャパン社製のＢａｎｄｙ）を２５質量％、オクタン酸亜鉛（大日本インキ化学工業（株）製、亜鉛濃度１８％）を０．０１質量％、リン含有率１３質量％のフォスファゼン系難燃剤（大塚化学（株）製のＳＰＢ－１００）を２０質量％、球状シリカ（ＳｉＯ２） ＳＯ２５Ｒ （アドマテックス製）を３０質量％からなる樹脂ワニスをガラスクロス（日東紡績（株）製の「ＷＥＡ１１６Ｅ」）に含浸させた後、１５０℃で３～５分間熱乾燥することにより得られたプリプレグ。」

（２）引用文献２の記載

引用文献２には、以下の記載がある。

・「【請求項１】

（Ａ）下記一般式（Ｉ）：

【化１】

［図：0001383606000004.jpg］

［式中、Ｘはアリール基を示し、(Ｙ)ｍはポリフェニレンエーテル部分を示し、Ｒ１～Ｒ３は独立して水素原子，アルキル基，アルケニル基またはアルキニル基を示し、ｎは１～６の整数を示し、ｑは１～４の整数を示す。］

によって表され、且つ数平均分子量が５００～７０００であるポリフェニレンエーテル樹脂、（Ｂ）架橋型硬化剤、（Ｃ）ホスフィン酸塩系難燃剤、及び（Ｅ）硬化触媒が配合されたことを特徴とするポリフェニレンエーテル樹脂組成物。

【請求項２】

前記架橋型硬化剤がトリアルケニルイソシアヌレートである請求項１に記載のポリフェニレンエーテル樹脂組成物。

【請求項３】

請求項１または２に記載のポリフェニレンエーテル樹脂組成物を繊維質基材に含浸させて得られることを特徴とするプリプレグ。

【請求項４】

請求項３に記載のプリプレグに金属箔を積層して、加熱加圧成形して得られることを特徴とする金属張積層板。

【請求項５】

請求項４に記載された金属張積層板の表面の金属箔を部分的に除去することにより回路形成して得られたことを特徴とするプリント配線板。」

・「【技術分野】

【０００１】

本発明は、プリント配線板の絶縁材料として好ましく用いられるポリフェニレンエーテル樹脂組成物、プリプレグ、金属張積層板、及びプリント配線板に関する。」

・「【００１９】

本発明におけるポリフェニレンエーテル樹脂（Ａ）は、下記一般式（Ｉ）：

【００２０】

【化２】

［図：0001383606000005.jpg］

【００２１】

［式中、Ｘはアリール基を示し、(Ｙ)ｍはポリフェニレンエーテル部分を示し、Ｒ１～Ｒ３は独立して水素原子，アルキル基，アルケニル基またはアルキニル基を示し、ｎは１～６の整数を示し、ｑは１～４の整数を示す。］によって表され、且つ数平均分子量が５００～７０００のポリフェニレンエーテル樹脂である。

【００２２】

上記「アリール基」は芳香族炭化水素基を意味する。斯かる「アリール基」としては、例えば、フェニル基，ビフェニル基，インデニル基，ナフチル基を挙げることができ、好適にはフェニル基である。また、これらアリール基が酸素原子で結合されているジフェニルエーテル基等や、カルボニル基で結合されたベンゾフェノン基等、アルキレン基により結合された２,２－ジフェニルプロパン基等も含まれる。また、これらアリール基は、アルキル基（好適にはC1-C6アルキル基、特にメチル基），アルケニル基，アルキニル基やハロゲン原子など、一般的な置換基によって置換されていてもよい。但し、当該「アリール基」は、酸素原子を介してポリフェニレンエーテル部分に置換されているので、一般的置換基の数の限界は、ポリフェニレンエーテル部分の数に依存する。

【００２３】

「ポリフェニレンエーテル部分」は、フェニルオキシ繰返し単位からなり、このフェニル基も、一般的な置換基によって置換されていてもよい。斯かる「ポリフェニレンエーテル部分」としては、例えば、下記一般式（II）で表されるものを挙げることができる。

【００２４】

【化３】

［図：0001383606000006.jpg］

【００２５】

［式中、Ｒ４～Ｒ７は独立して水素原子、アルキル基、アルケニル基、アルキニル基またはアルケニルカルボニル基を示し、ｍは１～１００の整数を表す。］.

ここで、当該ポリフェニレンエーテル部分の側鎖にビニル基、2－プロピレン基（アリル基）、メタクリロイル基、アクリロイル基、2－プロピン基（プロパルギル基）などの不飽和炭化水素含有基が存在すれば、架橋型硬化剤の作用効果を一層有効に利用でき得る。

【００２６】

ここでｍは、上記ポリフェニレンエーテル（Ｉ）の数平均分子量が１０００～７０００の範囲内となる様に調整されている。

【００２７】

「アルキル基」は飽和炭化水素基を意味し、好適にはC1-C10アルキル基、更に好適にはC1-C6アルキル基，更に好適にはC1-C4アルキル基，特に好適にはC1-C2アルキル基である。斯かるアルキル基としては、例えば、メチル基，エチル基，プロピル基，イソプロピル基，ブチル基，イソブチル基，sec－ブチル基，tert－ブチル基，ペンチル基，ヘキシル基を挙げることができる。

【００２８】

「アルケニル基」は、構造中に少なくとも一つの炭素－炭素二重結合を有する不飽和炭化水素基を意味し、好適にはC2-C10アルケニル基、更に好適にはC2-C6アルケニル基，特に好適にはC2-C4アルケニル基である。斯かるアルケニル基としては、例えば、エチレン，１－プロピレン，２－プロピレン，イソプロピレン，ブチレン，イソブチレン，ペンチレン，ヘキシレンを挙げることができる。

【００２９】

「アルキニル基」は、構造中に少なくとも一つの炭素－炭素三重結合を有する不飽和炭化水素基を意味し、好適にはC2-C10アルキニル基、更に好適にはC2-C6アルキニル基，特に好適にはC2-C4アルキニル基である。斯かるアルキニル基としては、例えば、エチン，１－プロピン，２－プロピン，イソプロピン，ブチン，イソブチン，ペンチン，ヘキシンを挙げることができる。

【００３０】

「アルケニルカルボニル基」は、上記アルケニル基により置換されたカルボニル基をいい、例えばアクリロイル基，メタクリロイル基を挙げることができる。

【００３１】

ＰＰＥ（Ｉ）中、ｎの好適値は１～４の整数であり、更に好ましくは１または２であり、最適には１である。また、ｑとしては１～３の整数が好適であり、更に好ましくは１または２であり、最適には１である。尚、ｍの値は１～１００の整数であるが、本発明ではＰＰＥ（Ｉ）の数平均分子量を少なくとも１０００～７０００にする必要があるので、目的とするＰＰＥ（Ｉ）の数平均分子量に応じて、ｍの値を調整する必要がある。つまり、ｍの値によってはＰＰＥ（Ｉ）の分子量は１０００未満となったり７０００を超えることがあるが、ＰＰＥ樹脂組成物に含まれるＰＰＥ（Ｉ）全体の数平均分子量が１０００～７０００であればよく、この点で、ｍは固定値ではなくある一定の範囲内の変数である場合がある。

【００３２】

ＰＰＥ（Ｉ）中の下記部分構造：

【００３３】

【化４】

［図：0001383606000007.jpg］

【００３４】

において、ｎ＝１であり、Ｒ１～Ｒ３が水素原子であるｐ－エテニルベンジル基，またはｍ－エテニルベンジル基であることが架橋型硬化剤との相互作用が特に良好であり、架橋型硬化剤を多量に添加しなくても耐熱性が低減することなく、低誘電率化が可能となる点から好ましい。特に、末端にｐ－エテニルベンジル基のみを有するＰＰＥは高融点、高軟化点であるのに対し、末端にｐ－エテニルベンジル基とｍ－エテニルベンジル基の両方を有するＰＰＥは低融点、低軟化点となる。従って、ｐ－エテニルベンジル基とｍ－エテニルベンジル基の割合を調整することによって、ＰＰＥの融点や軟化点を任意に変化させることも可能となる。

【００３５】

ポリフェニレンエーテル樹脂（Ａ）の数平均分子量は、１０００～７０００である。７０００を超えると、成形時の流動性が低下して多層成形が困難になるからであり、また、１０００未満であると、ＰＰＥ樹脂の本来の優れた誘電特性と耐熱性が一定して発現しない可能性があるからである。斯かる優れた流動性，耐熱性および誘電特性を更に発揮させるには、数平均分子量を１２００以上，５０００以下にすることが好ましく、更に１５００以上，４５００以下が好ましい。」

「【００４２】

本発明における、ホスフィン酸塩系難燃剤（Ｃ）は、下記一般式（ＩＶ）または（Ｖ）

【００４３】

［図：0001383606000008.jpg］

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【００４４】

（式中、Ｒ1およびＲ2は互いに同じであっても異っていてもよい、水素原子、炭素数１～１６のアルキル基、炭素数１～１６のエーテル結合を含むアルキル基、アリール基、アラルキル基、及びシクロアルキル基から選ばれるものであり、Ｒ3は２価の有機基を示し、ｎは１～４の整数を示し、Ｍは１～４個のＭｇ、Ｃａ、Ａｌ、Ｓｂ、Ｓｎ、Ｇｅ、Ｔｉ、Ｚｎ、Ｆｅ、Ｚｒ、Ｃｅ、Ｂｉ、Ｓｒ、Ｍｎ、Ｌｉ、Ｎａ、Ｋから選ばれる原子の陽イオンおよび／またはプロトン化窒素塩基を示す。）。

で表されるものが好ましい。

【００４５】

ホスフィン酸塩系難燃剤（Ｃ）の平均粒子径としては、０．５～１０μｍの範囲であることが基板の表面平滑性や絶縁性に優れる点から好ましい。なお、この平均粒子径は、レーザー回折式粒度分布測定法により、液中に分散させて測定した値である。

【００４６】

また、ホスフィン酸塩のリン含有割合としては５～４０質量％であることが絶縁樹脂設計の点から好ましい。前記リン含有割合が少なすぎる場合には、充分な難燃性を付与するためには大量に配合する必要がある。この場合にはＰＰＥ樹脂の特性が充分に発揮されなくなる。また、前記リン含有割合が多すぎる場合には、反応性が阻害されたり、信頼性が低下することがある。

【００４７】

ホスフィン酸塩系難燃剤（Ｃ）の配合量としては、ポリフェニレンエーテル樹脂組成物の有機成分の全量中にリン濃度が０．５～５質量％、さらには１～３質量％になるような割合で含有させることが好ましい。

【００４８】

また、本発明の効果を損なわない限り、難燃剤としてホスフィン酸塩系難燃剤（Ｃ）とともに、その他のリン酸エステル系難燃剤等のリン系化合物を配合してもよい。このようなリン系化合物の具体例としては、例えば、ホスファゼン系難燃剤、トリフェニルホスフェート、クレジルジフェニルホスフェート、トリクレジルホスフェート、リン酸エステル、フェノール化合物との縮合リン酸エステル、縮合リン酸エステル系難燃剤、モノリン酸エステル系難燃剤等が挙げられる。この場合においては、その他のリン系化合物はホスフィン酸塩系難燃剤（Ｃ）との合計量中６０％以下であることが好ましい。」