2020-002261

２．本願発明

本願の請求項１ないし７に係る発明は、令和２年１１月２７日の手続補正により補正された特許請求の範囲の請求項１ないし７に記載された事項により特定されるとおりのものと認められるところ、請求項１に係る発明（以下、「本願発明」という。）は、次のとおりである。

「【請求項１】

ＨＤＤＲ処理によってＲ－Ｔ－Ｂ系希土類磁石粉末を得る製造方法において、その原料合金が、Ｒ（Ｒ：Ｙを含む一種以上の希土類元素）、Ｔ（Ｔ：Ｆｅ、またはＦｅ及びＣｏ）、Ｂ（Ｂ：ホウ素）を含み、該原料合金の組成はＲ量が１２．０ａｔ．％以上１７．０ａｔ．％以下であり、Ｂ量が４．５ａｔ．％以上７．５ａｔ．％以下であり、しかも、Ｒとして少なくともＮｄとＰｒとを含み、ＰｒをＲのうち１０．０ａｔ．％以上８５．０ａｔ．％以下含み、ＨＤＤＲ処理のＤＲ工程が予備排気工程と完全排気工程とを有し、予備排気工程での排気による減圧速度が１ｋＰａ／ｍｉｎ以上６．５ｋＰａ／ｍｉｎ以下であることを特徴とするＲ－Ｔ－Ｂ系希土類磁石粉末の製造方法。 」

３．拒絶の理由の概要

本願の請求項１に対して令和２年９月１５日付けで当審が通知した拒絶理由のうちの理由２は、次のとおりのものである。

本件出願の請求項１に係る発明は、その出願前日本国内において頒布された引用文献１に記載された発明に基いて、その出願前にその発明の属する技術の分野における通常の知識を有する者が容易に発明をすることができたものであるから、特許法第２９条第２項の規定により特許を受けることができない。

４．引用文献の記載および引用発明

引用文献１には、「希土類合金粉末及びその製造方法」について、図面とともに以下の各記載がある（なお、下線は当審で付与した）。

（１）「【００１８】

本実施形態の希土類合金粉末の製造方法は、いわゆる水素化分解・脱水素再結合法（ＨＤＤＲ法）による希土類合金粉末の製造方法である。この製造方法は、希土類元素の含有量がρ（質量％）である原料合金を準備し、当該合金を、水素雰囲気中、温度Ｔ０で所定時間保持する水素吸蔵工程と、温度Ｔ０よりも高い温度Ｔ１で水素化分解させて水素濃度η１（質量％）の分解生成物を得る水素化分解工程と、温度Ｔ１から温度Ｔ１よりも高い温度Ｔ２に昇温する昇温工程と、温度Ｔ２で、分解生成物から水素を所定の速度で放出させて、分解生成物の水素濃度をη１（質量％）から上記式（１）を満足するη２（質量％）まで低減する第１の脱水素再結合工程と、第１の脱水素再結合工程よりも分解生成物からの水素の放出速度を小さくして、分解生成物の水素濃度ηをさらに低減し、水素を実質的に含まない希土類合金粉末を得る第２の脱水素再結合工程と、希土類合金粉末を室温にまで冷却する冷却工程とを有する。 」

（２）「【００５１】

本実施形態の希土類合金粉末は、上述した特定の製造方法によって得ることができる。本実施形態の希土類合金粉末は、希土類合金（Ｒ－Ｆｅ－Ｂ系合金）を主成分（例えば、全体の９９質量％以上）とする一次粒子を含んでいる。この希土類合金粉末は、従来の希土類合金粉末に比べて、一次粒子の内部に存在する主成分とは異なる物質である偏析物の数が十分に低減されている。具体的には、一次粒子１０の断面における単位面積当たりの偏析物の個数が平均で４個／μｍ２以下である。このように偏析物の数及び量が十分に低減されているため、逆磁区の発生を抑制することが可能となり、優れた保磁力を有する。

【００５２】

一層優れた磁気特性を有する希土類合金粉末とする観点から、希土類合金粉末の主成分であるＲ－Ｆｅ－Ｂ系合金の組成は、Ｒ：２５～３５質量％、Ｂ：１～１．４質量％、Ｆｅ：６５．６～７２質量％であることが好ましい。Ｒとしては、Ｙ、Ｌａ、Ｃｅ、Ｐｒ、Ｎｄ、Ｓｍ、Ｇｄ、Ｔｄ、Ｄｙ、Ｈｏ、Ｅｒ、Ｔｍ、Ｌｕから選ばれる１種または２種以上とすることができる。このうち、製造コスト及び磁気特性の観点から、ＲはＮｄを含むことが好ましい。 」

（３）「【００６３】

（実施例１）

ストリップキャスト法によって、以下の組成を有するＮｄ２Ｆｅ１４Ｂ原料合金を調製した。

【００６４】

続きを表示（全25行）

Ｎｄ：２８．００質量％

Ｆｅ：７０．０１質量％

Ｂ：１．０８質量％

Ｇａ：０．３６質量％

Ｎｂ：０．３０質量％

【００６５】

この原料合金は、上述の元素の他に、微量の不可避不純物（原料合金全体の０．２～０．３質量％）を含んでいた。この原料合金を、真空中、１０００～１２００℃の温度範囲で２４時間保持した（均質化熱処理工程）。均質化熱処理後のＮｄ２Ｆｅ１４Ｂ原料合金を、スタンプミルを用いて粉砕し、篩分けを行って、粉末状（粒径１～２ｍｍ）の原料合金を得た。

【００６６】

この原料合金を、モリブテン製の容器に充填し、赤外線加熱方式を有する管状熱処理炉に装填し、以下の条件で水素化分解・脱水素再結合法による処理（ＨＤＤＲ処理）を施した。なお、当該処理のタイムチャートは図１に示すとおりであった。

【００６７】

まず、管状熱処理炉内に水素ガスを導入し、水素ガス雰囲気下、水素分圧１００ｋＰａ、温度（Ｔ０）１００℃の条件で原料合金粉末を２時間保持する水素吸蔵工程（図１中のＩ）を行った。これによって、原料合金に水素を吸蔵させて、水素吸蔵合金を得た。

【００６８】

続いて、炉内の水素分圧を下げるとともに炉内温度を１０℃／分で昇温し、水素吸蔵合金を、水素分圧４０ｋＰａ、温度Ｔ１（＝８００℃）の条件で１．５時間保持する水素化分解工程を行った（図１中のＩＩ）。これによって、水素吸蔵合金を水素化分解させて分解生成物を得た。

【００６９】

その後、炉内温度を１０℃／分で温度Ｔ２（＝８５０℃）まで昇温した（昇温工程、図１中のＩＩＩ）。炉内温度をＴ２まで昇温した後、真空ポンプを用いて水素ガスを排気し、炉内の圧力（水素分圧）を４ｋＰａ／分の速度で下げることによって、分解生成物に含まれる水素の放出を開始した（第１の脱水素再結合工程、図１中のＩＶ）。

【００７０】

第１の脱水素再結合工程では、分解生成物から、水素を放出させる前の分解生成物全体の質量を基準として、１．３３質量％／分の水素放出速度ａで水素を放出させて、分解生成物中の水素濃度を、表１の水素濃度η２にまで低減した。

【００７１】

分解生成物中の水素濃度が表１の水素濃度η２にまで下がったら、炉内からの水素ガスの排気速度を変更して、炉内圧力（水素分圧）の降下速度を０．１ｋＰａ／分とした。これによって、分解生成物からの水素放出速度ｂを、水素を放出させる前の分解生成物全体の質量を基準として０．３５質量％／分に調整した。その後、炉内の圧力（＝水素分圧）が１Ｐａ未満になるまで、水素の放出を継続して行うことにより、分解生成物から水素をほぼ完全に除去した（第２の脱水素再結合工程、図１中のＶ）。なお、第１の脱水素再結合工程に所要した時間は約１０分間であり、第２の脱水素再結合工程に所要した時間は４０～５０分間であった。

【００７２】

炉内の圧力（水素分圧）が１Ｐａ未満となった時点で、水素の放出を停止した。その後、炉内を室温（約２０℃）まで冷却し、ＨＤＤＲ処理された異方性のＮｄ２Ｆｅ１４Ｂ粉末を得た。 」

上記（１）ないし（３）から以下のことがいえる。

・引用文献１に記載の「希土類合金粉末及びその製造方法」のうちの「希土類合金粉末の製造方法」は、上記（１）、（２）の記載事項によれば、水素化分解・脱水素再結合法による処理（ＨＤＤＲ処理）による希土類合金粉末の製造方法に関するものであり、水素化分解工程と、第１の脱水素再結合工程及び第２の脱水素再結合工程とを有する。

・上記（１）、（３）の記載事項によれば、第１の脱水素再結合工程は水素化分解工程で得た分解生成物から水素を所定の放出速度で放出させる工程であり、実施例１では、当該第１の脱水素再結合工程において、炉内の圧力（水素分圧）を「４ｋＰａ／分」の速度で下げてなるものである。そして、第２の脱水素再結合工程は水素の排気速度を第１の脱水素再結合工程よりも小さい「０．１ｋＰａ／分」とし、炉内の圧力（水素分圧）が１Ｐａ未満になるまで水素の放出を継続して行う工程である。

・上記（２）、（３）の記載事項によれば、上記希土類合金はＲ－Ｆｅ－Ｂ系希土類合金であり、実施例１では、Ｎｄ２Ｆｅ１４Ｂ原料合金が用いられ、その組成は、Ｎｄ：２８．００質量％、Ｆｅ：７０．０１質量％、Ｂ：１．０８質量％、Ｇａ：０．３６質量％、Ｎｂ：０．３０質量％、他は不可避不純物である。

以上のことから、実施例１に係る製造方法に着目し、上記記載事項及び図面を総合勘案すると、引用文献１には、次の発明（以下、「引用発明」という。）が記載されている。

「水素化分解・脱水素再結合法による処理（ＨＤＤＲ処理）によるＲ－Ｆｅ－Ｂ系希土類合金粉末の製造方法であって、

Ｎｄ２Ｆｅ１４Ｂ原料合金が用いられ、その組成は、Ｎｄ：２８．００質量％、Ｆｅ：７０．０１質量％、Ｂ：１．０８質量％、Ｇａ：０．３６質量％、Ｎｂ：０．３０質量％、他は不可避不純物であり、

前記水素化分解・脱水素再結合法による処理（ＨＤＤＲ処理）は、水素化分解工程と、第１の脱水素再結合工程及び第２の脱水素再結合工程とを有し、前記第１の脱水素再結合工程は、前記水素化分解工程で得た分解生成物から水素を所定の放出速度で放出させる工程であって、炉内の圧力（水素分圧）を４ｋＰａ／分の速度で下げてなるものであり、前記第２の脱水素再結合工程は、水素の排気速度を前記第１の脱水素再結合工程よりも小さい０．１ｋＰａ／分とし、炉内の圧力（水素分圧）が１Ｐａ未満になるまで水素の放出を継続して行う工程である、Ｒ－Ｆｅ－Ｂ系希土類合金粉末の製造方法。」

５．対比

そこで、本願発明と引用発明とを対比する。

（１）引用発明における「水素化分解・脱水素再結合法による処理（ＨＤＤＲ処理）」は、本願発明でいう「ＨＤＤＲ処理」に相当する。

そして、引用発明における「第２の脱水素再結合工程」は、炉内の圧力（水素分圧）が１Ｐａ未満になるまで水素の放出を継続して行う工程であり、本願発明でいう「完全排気工程」に相当するといえ、引用発明における「第１の脱水素再結合工程」は、第２の脱水素再結合工程の前に行われる水素の放出工程であることから、本願発明でいう「予備排出工程」に相当するといえるものである。よって、引用発明の水素化分解・脱水素再結合法による処理（ＨＤＤＲ処理）が有する「第１の脱水素再結合工程及び第２の脱水素再結合工程」が、本願発明でいう「ＤＲ工程」に相当する。

ここで、引用発明における「第１の脱水素再結合工程」では、炉内の圧力（水素分圧）を「４ｋＰａ／分」の速度で下げてなるものであり、本願発明で特定する予備排気工程での排気による減圧速度が「１ｋＰａ／ｍｉｎ以上６．５ｋＰａ／ｍｉｎ以下」の条件（範囲）を満たす。

（２）引用発明における「Ｎｄ２Ｆｅ１４Ｂ原料合金」の組成のうちの「Ｎｄ」、「Ｆｅ」、「Ｂ」は、それぞれ本願発明でいう「Ｒ（Ｒ：Ｙを含む一種以上の希土類元素）」であって「Ｒとして少なくともＮｄ」を含むもの、「Ｔ（Ｔ：Ｆｅ、またはＦｅ及びＣｏ）」、「Ｂ（Ｂ：ホウ素）」に相当する。

そして、引用発明では「Ｎｄ：２８．００質量％」、「Ｂ：１．０８質量％」であり、これをａｔ％に換算すると、それぞれおよそ「Ｎｄ：１２．５ａｔ％」、「Ｂ：６．４ａｔ％」となり、それぞれ本願発明で特定する「Ｒ量が１２．０ａｔ％以上１７．０ａｔ％以下」、「Ｂ量が４．５ａｔ％以上７．５ａｔ％以下」の条件（範囲）を満たす。

ただし、原料合金の組成のうちのＲについて、本願発明では、Ｎｄに加えて「Ｐｒ」も含み、「ＰｒをＲのうち１０．０ａｔ．％以上８５．０ａｔ．％以下」含む旨特定するのに対し、引用発明では、そのような特定を有していない点で相違する。

（３）そして、引用発明における「Ｒ－Ｆｅ－Ｂ系希土類合金粉末の製造方法」は、本願発明でいう「Ｒ－Ｔ－Ｂ系希土類磁石粉末の製造方法」に相当するものである。

よって、上記（１）ないし（３）により本願発明と引用発明とは、

「ＨＤＤＲ処理によってＲ－Ｔ－Ｂ系希土類磁石粉末を得る製造方法において、その原料合金が、Ｒ（Ｒ：Ｙを含む一種以上の希土類元素）、Ｔ（Ｔ：Ｆｅ、またはＦｅ及びＣｏ）、Ｂ（Ｂ：ホウ素）を含み、該原料合金の組成はＲ量が１２．０ａｔ．％以上１７．０ａｔ．％以下であり、Ｂ量が４．５ａｔ．％以上７．５ａｔ．％以下であり、しかも、Ｒとして少なくともＮｄを含み、ＨＤＤＲ処理のＤＲ工程が予備排気工程と完全排気工程とを有し、予備排気工程での排気による減圧速度が１ｋＰａ／ｍｉｎ以上６．５ｋＰａ／ｍｉｎ以下であることを特徴とするＲ－Ｔ－Ｂ系希土類磁石粉末の製造方法。」

である点で一致し、次の点で相違する。

［相違点］

原料合金の組成のうちのＲについて、本願発明では、Ｎｄに加えて「Ｐｒ」を含み、「ＰｒをＲのうち１０．０ａｔ．％以上８５．０ａｔ．％以下」含む旨特定するのに対し、引用発明では、そのような特定を有していない点。

６．判断

上記相違点について検討する。

引用文献１の段落【００５２】には、「Ｒ」としてＮｄだけでなく、Ｐｒを選択できることも記載されているところ、当審の拒絶の理由に引用された特開２００１－７６９１７号公報（段落【００３５】、段落【００６９】の表１中の組成ｃ、ｆ、ｈ、ｉを参照）、さらには特開平５－４７５３３号公報（特に【請求項１】、段落【０００４】～【０００５】、【００１６】～【００１８】、【００２３】を参照）、特開２０１３－１５７５０５号公報（【請求項５】、段落【００１９】を参照）、特開２０１４－１３２５９９号公報（特に段落【００２２】を参照）に記載のように、ＲＦｅＢ系合金における「Ｒ」として、磁気特性を維持あるいは保持力を向上させつつコストを低減するためにＮｄに加えてＰｒも含むものとする（Ｎｄの一部をＰｒに置換する）ことは周知の技術事項である。そしてその際のＲのうちの「Ｐｒ」の量についても、上記特開平５－４７５３３号公報では、１５～３０原子％とされ、また、上記特開２０１３－１５７５０５号公報では、５ａｔ％～５０ａｔ％が好ましく、１０ａｔ％～３５ａｔ％がより好ましいとされているように、本願発明で特定する「Ｒのうち１０．０ａｔ．％以上８５．０ａｔ．％以下」の範囲を満たすＰｒの量を選択することも周知といえる技術事項であり、引用発明においても、コスト低減等は当然に望まれることであるから、かかる周知の技術事項を採用し、ＲとしてＮｄに加えてＰｒを含み、そのＰｒの量として本願発明で特定する「Ｒのうち１０．０ａｔ．％以上８５．０ａｔ．％以下」の範囲を満たす値を選択することは当業者であれば容易になし得ることである。

７．むすび

以上のとおり、本願の請求項１に係る発明は、引用文献１に記載された発明及び周知の技術事項に基づいて当業者が容易に発明をすることができたものであるから、特許法第２９条第２項の規定により特許を受けることができない。

したがって、本願は、その余の請求項について論及するまでもなく拒絶すべきものである。

よって、結論のとおり審決する。