2018-004224

特願２０１３－２６６７８１号「有機アミノシラン前駆体、並びにその製造方法及び使用方法」拒絶査定不服審判事件〔平成２６年４月２４日出願公開、特開２０１４－７４２３６号、請求項の数（３）〕について、次のとおり審決する。

【結　論】 原査定を取り消す。 本願の発明は、特許すべきものとする。

【理　由】 第１　手続の経緯 本願は、平成２４年５月２４日（パリ条約による優先権主張　２０１１年５月２４日（ＵＳ）米国、２０１２年５月１７日（ＵＳ）米国）に出願された特願２０１２－１１９０８３号の一部を、平成２５年１２月２５日に新たな出願としたものであって、平成２６年１月１７日付けの上申書が提出され、平成２７年５月２５日付けの上申書及び手続補正書が提出され、平成２８年６月３日付けの拒絶理由通知書に対して、平成２８年１２月７日付けの意見書及び手続補正書が提出され、平成２９年３月６日付けの拒絶理由通知書に対して、平成２９年９月１４日付けの意見書及び手続補正書が提出され、平成２９年１１月６日付けで拒絶査定がなされ、この拒絶査定に対して、平成３０年３月２８日付けで審判請求がなされると同時に手続補正書が提出され、平成３０年１０月３１日付けの上申書が提出されたものである。 第２　平成３０年３月２８日付けの手続補正について 第２－１．補正の内容 平成３０年３月２８日付けの手続補正は、 （ア）特許請求の範囲について、補正前の請求項１～４、６、７、９、１０を削除し、同請求項５、８、１１を補正後の請求項１、２、３にすると共に、補正後の請求項１、２、３が関連するようにし、また、補正前の請求項５の「Ｎ－（４－メチル－２－ピリジル）ジシラザン、Ｎ－（６－メチル－２－ピリジル）ジシラザン、Ｎ－（３－メチル－２－ピリジル）ジシラザン、Ｎ－（５－メチル－２－ピリジル）ジシラザン及びＮ－［２－（４－メチルピリミジノ）アミノ］ジシラザンからなる群より選択される、」を「Ｎ－（４－メチル－２－ピリジル）ジシラザン、Ｎ－（６－メチル－２－ピリジル）ジシラザン、Ｎ－（３－メチル－２－ピリジル）ジシラザン及びＮ－（５－メチル－２－ピリジル）ジシラザンからなる群より選択される」とする補正（以下、「補正事項１」という。）、及び （イ）発明の詳細な説明について、【００５３】における式（１）～（６）のうちの式（２）を削除して式（１）及び（３）～（６）とし、【００５２】における式（２）についての記載を削除する補正（以下、「補正事項２」という。）を行うものであると認める。 第２－２．補正の適否 （１）補正の目的要件について 補正事項１のうち、補正前の請求項１～４、６、７、９、１０を削除する補正は、特許法第１７条の２第５項第１号に掲げる「第３６条第５項に規定する請求項の削除」を目的とするものに該当し、また、補正事項１のうち、補正前の請求項５の「Ｎ－（４－メチル－２－ピリジル）ジシラザン、Ｎ－（６－メチル－２－ピリジル）ジシラザン、Ｎ－（３－メチル－２－ピリジル）ジシラザン、Ｎ－（５－メチル－２－ピリジル）ジシラザン及びＮ－［２－（４－メチルピリミジノ）アミノ］ジシラザンからなる群より選択される、」を「Ｎ－（４－メチル－２－ピリジル）ジシラザン、Ｎ－（６－メチル－２－ピリジル）ジシラザン、Ｎ－（３－メチル－２－ピリジル）ジシラザン及びＮ－（５－メチル－２－ピリジル）ジシラザンからなる群より選択される」とした上で、補正前の請求項５、８、１１を補正後の請求項１、２、３にすると共に、補正後の請求項１、２、３が関連するようにする補正は、特許法第１７条の２第５項第２号に掲げる「特許請求の範囲の減縮」を目的とするものに該当し、補正事項２は、平成２９年３月６日付けの拒絶理由通知書の理由１の（１）で指摘された事項についてした特許法第１７条の２第５項第４号に掲げる「明りょうでない記載の釈明」を目的とするものに該当する。 （２）新規事項の追加の有無について 補正事項１は、「第３６条第５項に規定する請求項の削除」及び「特許請求の範囲の減縮」を目的とし、補正事項２は、「明りょうでない記載の釈明」を目的とし、また、補正事項１における「Ｎ－（４－メチル－２－ピリジル）ジシラザン、Ｎ－（６－メチル－２－ピリジル）ジシラザン、Ｎ－（３－メチル－２－ピリジル）ジシラザン及びＮ－（５－メチル－２－ピリジル）ジシラザン」は、願書に最初に添付した特許請求の範囲（【請求項２５】）及び明細書（【００９６】【表８】の「表４　式Ｂを有する有機アミノシラン」のＮｏ．１６ないし１９）等に記載されているものであるから、特許法第１７条の２第３項の規定を満たすものである。 （３）独立特許要件について （ア）はじめに 補正後の請求項１ないし３に係る発明（以下、「補正発明１」ないし「補正発明３」といい、これらを纏めて「補正発明」という。）は、平成３０年３月２８日付け手続補正書により補正された請求項１ないし３に記載された事項により特定される、以下のものであり、補正発明１ないし３が、特許出願の際独立して特許を受けることができるものであるか否か（特許法第１７条の２第６項において準用する同法第１２６条第７項の規定に適合するか否か）について検討する。 「　【請求項１】 Ｎ－（４－メチル－２－ピリジル）ジシラザン、Ｎ－（６－メチル－２－ピリジル）ジシラザン、Ｎ－（３－メチル－２－ピリジル）ジシラザン及びＮ－（５－メチル－２－ピリジル）ジシラザンからなる群より選択される有機アミノシラン。 【請求項２】 以下を含む、ケイ素含有膜の堆積用の組成物： 請求項１に記載の有機アミノシラン又はこれらの混合物；及び エーテル、第三級アミン、ニトリル、アルキル炭化水素、芳香族炭化水素、第三級アミノエーテル及びこれらの混合物からなる群より選択される、溶媒。 【請求項３】 ＡＬＤ又はサイクリックＣＶＤから選択される堆積方法を用いて、結晶性シリコン膜、アモルファスシリコン膜、又はこれらの組合せから選択されるケイ素含有膜を、形成する方法であって、以下の工程を含み、これらの工程を所望の厚さの前記ケイ素含有膜が得られるまで繰り返す方法： ２５℃から７００℃の範囲の温度に加熱され、かつ１Ｔｏｒｒ以下の圧力で維持される反応器に、１以上の基材を置く工程； 少なくとも１種の請求項１に記載の有機アミノシラン又はこれらの混合物を、前記反応器に導入する工程；及び 水素、水素プラズマ及びヒドラジンからなる群より少なくとも１種選択される還元剤を、前記反応器に導入して、前記少なくとも１種の有機アミノシラン前駆体と少なくとも部分的に反応させ、そして前記１以上の基材上にケイ素含有膜を堆積する工程。」 当審注：補正発明１ないし３の「Ｎ－（４－メチル－２－ピリジル）ジシラザン」、「Ｎ－（６－メチル－２－ピリジル）ジシラザン」、「Ｎ－（３－メチル－２－ピリジル）ジシラザン」及び「Ｎ－（５－メチル－２－ピリジル）ジシラザン」の４化合物について、【００９６】【表８】の「表４．式Ｂを有する有機アミノシラン」の「Ｎｏ１６ないし１９」からして、ピリジン誘導体であることは明らかであり、また、上記「４、６、３、５」を「ｘ」で総称することで、「Ｎ－（ｘ－メチル－２－ピリジル）ジシラザン－ピリジン」ということとする。 （イ）原査定の拒絶理由 原査定の拒絶の理由は、平成２９年９月１４日付けの手続補正書の特許請求の範囲の請求項に係る発明について、「平成２９年３月６日付けの拒絶理由通知書に記載した理由１、２、４によって、拒絶をすべきものである」というものであり、その概要は、以下で示すものである。 ［理由１］本願の発明の詳細な説明の記載は、本願の請求項１～１１に係る発明の「有機アミノシラン」を当業者が「製造」及び「使用」できるように記載しているものではないから、特許法第３６条第４項第１号に適合するものではない。 ［理由２］本願の特許請求の範囲の記載は、特許を受けようとする発明（有機アミノシラン）が発明の詳細な説明に記載したものであるとは認められないから、特許法第３６条第６項第１号に適合するものではない。 ［理由４］本願の請求項１～１１に係る発明は、以下の引用文献１～４に記載された発明に基づいて、当業者が容易に発明をすることができたものであるから、特許法第２９条第２項の規定により特許を受けることができない。 引用文献１：特開平０８－０９９９７９号公報 引用文献２：特開２００７－０５１３６３号公報 引用文献３：特開２００８－３００８５０号公報 引用文献４：特表２００６－５１７５１７号公報 そこで、補正発明１ないし３が、これらの拒絶理由を有するものであるか否かを、最初に理由４、次いで理由１、２の順に検討する。 （イ－１）理由４について 原査定の理由４には、引用文献１を主引用例とする理由と、引用文献２を主引用例とする理由とがある。 （ａ）引用文献１を主引用例とする理由 引用文献１には、例えば、【請求項１】の一般式（４）からして、「Ｒ１Ｎ（ＳｉＲ３）２で示されるジシリルアミン（Ｒ１は、炭素数１～２０の置換もしくは非置換の一価炭化水素基、Ｒは、水素原子又は炭素数１～１０の置換もしくは非置換の一価炭化水素基）。」（以下、「引用発明１」という。）が記載されているといえる。 補正発明と引用発明１とを対比する。 引用発明１のＲ１Ｎ（ＳｉＲ３）２におけるＲが水素原子である場合、Ｎ（ＳｉＲ３）２は、補正発明１のＮ－ジシラザンに相当するので、両者は、「Ｎ－ジシラザン」という点で一致し、以下の点で相違している。 ＜相違点＞ 補正発明１は、Ｎ－ジシラザンが付加するベースが「（ｘ－メチル）ピリジン」であるのに対して、引用発明１は、同ベースが「Ｒ１（炭素数１～２０の置換もしくは非置換の一価炭化水素基）」である点。 ＜相違点＞について検討する。 引用文献１には、「Ｒ１（炭素数１～２０の置換もしくは非置換の一価炭化水素基）」を「（ｘ－メチル）ピリジン」とすることについて、示唆はない。 さらに、その他の上記引用文献２～４にも、引用発明１における「Ｒ１」を「（ｘ－メチル）ピリジン」に変更することを想起させる記載や示唆はない。 したがって、補正発明１は、引用発明１及び引用文献１ないし４に記載の事項に基づいて容易に発明をすることができたものであるということはできない。 また、補正発明２ないし３は、上記相違点に係る事項を有するものであるので、補正発明１と同じく、引用発明１及び引用文献１ないし４に記載の事項に基づいて容易に発明をすることができたものであるということはできない。 （ｂ）引用文献２を主引用例とする理由 引用文献２には、例えば、【請求項１】の式Ｂからして、「ＲＮ（ＳｉＨ３）２で示されるアミノシラン（Ｒは、直鎖、分枝若しくは環状の飽和若しくは不飽和のＣ１～Ｃ１０アルキル基、芳香族、複素環、又は式Ｃのシリル）。」（以下、「引用発明２」という。）が記載されているといえる。 注：式Ｃは、以下のものである。 「 」 補正発明１と引用発明２とを対比する。 引用発明２のＲＮ（ＳｉＨ３）２におけるＮ（ＳｉＨ３）２は、補正発明１のＮ－ジシラザンに相当するので、両者は、「Ｎ－ジシラザン」という点で一致し、以下の点で相違している。 ＜相違点’＞ 補正発明１は、Ｎ－ジシラザンが付加するベースが「（ｘ－メチル）ピリジン」であるのに対して、引用発明２は、同ベースが「Ｒ（直鎖、分枝若しくは環状の飽和若しくは不飽和のＣ１～Ｃ１０アルキル基、芳香族、複素環、又は式Ｃのシリル）」である点。 ＜相違点’＞について検討する。 引用文献２には、「Ｒ（直鎖、分枝若しくは環状の飽和若しくは不飽和のＣ１～Ｃ１０アルキル基、芳香族、複素環、又は式Ｃのシリル）」を「（ｘ－メチル）ピリジン」とすることについて、示唆はない。 さらに、その他の上記引用文献１、３～４にも、引用発明２における「Ｒ」を「（ｘ－メチル）ピリジン」に変更することを想起させる記載や示唆はない。 したがって、補正発明１は、引用発明２及び引用文献１ないし４に記載の事項に基づいて容易に発明をすることができたものであるということはできない。 また、補正発明２ないし３は、上記相違点’に係る事項を有するものであるので、補正発明１と同じく、引用発明２及び引用文献１ないし４に記載の事項に基づいて容易に発明をすることができたものであるということはできない。 （ｃ）まとめ 上記（ａ）及び（ｂ）より、補正発明は、理由４により拒絶することはできない。 （イ－２）理由１（実施可能要件）について 補正発明は、化学物質の発明であるから、発明の詳細な説明は、その物質を製造することができ、使用することができることを記載するものでなければならない。 （ａ）製造することができるかについて 補正発明は、「Ｎ－（２－ピリジル）ジシラザン－ピリジン」の４、６、３、５位の「水素」が「メチル基」に置換されたものであるところ、発明の詳細な説明の【００９４】（例２）には、「Ｎ－（２－ピリジル）ジシラザン－ピリジン」を製造する際の具体的条件や収率及び質量分析のピークデータについての記載がある。 また、一般に、「２－ピリジル基を有したピリジン」における「ピリジン」の１つの「水素」を「メチル基」に置換して、「メチル基及び２－ピリジル基を有したピリジン」を製造することは、本願優先日前の慣用技術（例えば、特開２００１－９７９５０号公報の特に【請求項２】参照）である。 そうすると、発明の詳細な説明は、実質的に、補正発明に係る「Ｎ－（ｘ－メチル－２－ピリジル）ジシラザン－ピリジン」（ｘは、４、６、３、５のいずれか）を当業者が製造できるように記載するものである、ということができる。 （ｂ）使用することができるかについて 補正発明に係る「Ｎ－（ｘ－メチル－２－ピリジル）ジシラザン－ピリジン（有機アミノシラン）」は、式Ｂ（【００１２】等参照）で表される、２つのＳｉＨ３基を有するものであり、例１の【００９０】～【００９３】【表５】に示されたＮ－イソプロピルシクロヘキシルアミノシラン、例４の【０１００】～【０１０２】【表１４】及び例５の【０１０３】～【０１１０】【表１６】に示された有機アミノシランである、Ｎ－メチルシクロヘキシルアミノシラン、Ｎ－エチルシクロヘキシルアミノシラン及びＮ－イソプロピルシクロヘキシルアミノシランは、式Ａ（【００１２】等参照）で表される、１つのＳｉＨ３基を有するものである。 ここで、発明の詳細な説明には、「理論に拘束されないが、有機アミノシラン前駆体、例えば１以上の－ＳｉＨ３基を有し、かつ本明細書に記載した式Ａ、Ｂ及びＣを有する有機アミノシラン前駆体は、ヒドロキシル化している半導体表面に反応するための比較的低い活性化障壁、比較的少ない不純物及び堆積後の比較的高いフィルム密度の点で、ＳｉＨ２又はＳｉＨを有する他の有機アミノシラン前駆体よりも、有利である。」（【００４８】）、有機アミノシランである式Ａに係るＮ－イソプロピルシクロヘキシルアミノシランが優れた熱安定性を有すること（【００９０】～【００９３】【表５】）、有機アミノシランである、Ｎ－メチルシクロヘキシルアミノシラン、Ｎ－エチルシクロヘキシルアミノシラン及びＮ－イソプロピルシクロヘキシルアミノシランを用いて原子層堆積により酸化ケイ素等の膜をウエハー温度４５～３００℃で製造すること（【０１０３】～【０１１０】【表１６】）、及び、窒素原子に結合する炭素原子の嵩高さが高くなることで熱安定性が向上すること（【０１０１】～【０１０２】【表１４】）の記載（開示）があり、そして、平成３０年１０月３１日付け上申書において、「本願明細書の段落０１０１及び表６の記載を参酌した当業者であれば、－ＳｉＨ３基を有しかつ嵩高いメチルピリジル基を有する本願請求項１に記載の有機アミノシラン・・・（中略）・・・は、同じく－ＳｉＨ３基を有しかつ嵩高いシクロヘキシル基を有する式Ａの有機アミノシラン、例えば、表６に記載されそして本願の親出願である特願２０１２－１１９０８３号（特許第６４０４５４０号公報の請求項１及び２をご参照ください）においてその特許性が認められたＮ－メチルシクロヘキシルアミノシラン、Ｎ－エチルシクロヘキシルアミノシラン及びＮ－イソプロピルシクロヘキシルアミノシランの場合と同様に、本願発明の課題を解決するのに十分な安定性を有することを容易に理解する筈です。」と主張されているように、嵩高さが、窒素原子に結合するＳｉＨ３基が１つである式Ａに係る有機アミノシランよりも高いことが明らかな同ＳｉＨ３基が２つである式Ｂに係る有機アミノシランもまた、Ｎ－イソプロピルシクロヘキシルアミノシラン（式Ａ）等と同様に、安定性を有するものである、ということができる。 そうすると、補正発明に係る「Ｎ－（ｘ－メチル－２－ピリジル）ジシラザン－ピリジン（有機アミノシラン）」（式Ｂ）は、有機アミノシラン（式Ａ）と同じく、ヒドロキシル化している半導体表面に反応するための比較的低い活性化障壁、比較的少ない不純物及び堆積後の比較的高いフィルム密度の点で、ＳｉＨ２又はＳｉＨを有する他の有機アミノシラン前駆体よりも、有利であり、また、５００℃には至らない低い温度で、酸化ケイ素等の膜を製造することができるものであり、さらに、一応の熱安定性を有するものであることが、発明の詳細な説明に記載（開示）されている、とみるのが妥当である。 そうすると、発明の詳細な説明は、補正発明に係る「Ｎ－（ｘ－メチル－２－ピリジル）ジシラザン－ピリジン」が酸化ケイ素等の膜の製造に使用できるものであることを記載するものである。 （ｃ）まとめ 上記（ａ）及び（ｂ）より、補正発明は、理由１により拒絶することはできない。 （イ－３）理由２（サポート要件）について （ａ）本願の発明の課題 発明の詳細な説明の「窒化ケイ素膜を堆積するのに用いられる前駆体、例えばＢＴＢＡＳ及びクロロシランは、通常、５５０℃超の温度で膜を堆積させる。半導体デバイスの縮小化及び低いサーマルバジェット・・・略・・・の傾向は、比較的低い処理温度及び比較的高い堆積速度を必要とする。ケイ素含有膜を堆積させる温度は、・・・略・・・低下させるべきである。したがって、５５０℃以下又は更には室温において、ＣＶＤ、ＡＬＤ又は他のプロセスにより堆積を可能とするのに化学的に十分に反応性があり、さらに通常の処理及び取扱い性の要件に関して安定で、新規でかつ比較的コスト優位性のある、ケイ素含有膜の堆積用の前駆体、例えば酸化ケイ素又は窒化ケイ素膜の堆積用の前駆体を与える継続的な必要性が、本分野において存在している。」（【発明が解決しようとする課題】【００１０】）等の記載からして、補正発明は、ケイ素含有膜の堆積用の前駆体について、「５５０℃以下又は更には室温において、ＣＶＤ、ＡＬＤ又は他のプロセスにより堆積を可能とするのに化学的に十分に反応性があり、さらに通常の処理及び取扱い性の要件に関して安定で、新規でかつ比較的コスト優位性のある、ケイ素含有膜の堆積用の前駆体を提供する」ことに問題があることを、発明が解決しようとする課題にするものである、と認められる。 （ｂ）検討 上記「（イ－２）」の「（ａ）」で示したように、発明の詳細な説明は、補正発明に係る「Ｎ－（ｘ－メチル－２－ピリジル）ジシラザン－ピリジン」（ｘは、４、６、３、５のいずれか）を当業者が製造できるように記載するものであり、同「（ｂ）」で示したように、補正発明に係る「Ｎ－（ｘ－メチル－２－ピリジル）ジシラザン－ピリジン（有機アミノシラン）」（式Ｂ）は、有機アミノシラン（式Ａ）と同じく、ヒドロキシル化している半導体表面に反応するための比較的低い活性化障壁、比較的少ない不純物及び堆積後の比較的高いフィルム密度の点で、ＳｉＨ２又はＳｉＨを有する他の有機アミノシラン前駆体よりも、有利であり、また、５００℃には至らない低い温度で、酸化ケイ素等の膜を製造することができるものであり、さらに、一応の熱安定性を有するものであることが、発明の詳細な説明に記載（開示）されている、とみるのが妥当である。 そうすると、補正発明のＮ－（ｘ－メチル－２－ピリジル）ジシラザン－ピリジン（有機アミノシラン）は、発明の詳細な説明において、上記「５５０℃以下又は更には室温において、ＣＶＤ、ＡＬＤ又は他のプロセスにより堆積を可能とするのに化学的に十分に反応性があり、さらに通常の処理及び取扱い性の要件に関して安定で、新規でかつ比較的コスト優位性のある、ケイ素含有膜の堆積用の前駆体を提供する」ことに問題があるという上記課題を解決できるものとして記載されている、ということができる。 （ｃ）まとめ 上記（ｂ）より、補正発明は、理由２により拒絶することはできない。 （ウ）原査定の理由以外の理由について 補正発明について、新たな拒絶の理由は、発見することができない。 （エ）まとめ 以上のとおりであるから、補正発明は、特許出願の際独立して特許を受けることができるものである（特許法第１７条の２第６項において準用する同法第１２６条第７項の規定に適合する）。 （４）むすび したがって、平成３０年３月２８日付けの手続補正は、特許法第１７条の２の規定を満たすものである。 第３　当審の判断 １．本願の発明 平成３０年３月２８日付けの手続補正は適法なものであるから、本願請求項１ないし３に係る発明（以下、「本願発明１」ないし「本願発明３」という。）は、この手続補正により補正された特許請求の範囲の請求項１ないし３に記載された事項により特定される以下のものである（再掲）。 「【請求項１】 Ｎ－（４－メチル－２－ピリジル）ジシラザン、Ｎ－（６－メチル－２－ピリジル）ジシラザン、Ｎ－（３－メチル－２－ピリジル）ジシラザン及びＮ－（５－メチル－２－ピリジル）ジシラザンからなる群より選択される有機アミノシラン。 【請求項２】 以下を含む、ケイ素含有膜の堆積用の組成物： 請求項１に記載の有機アミノシラン又はこれらの混合物；及び エーテル、第三級アミン、ニトリル、アルキル炭化水素、芳香族炭化水素、第三級アミノエーテル及びこれらの混合物からなる群より選択される、溶媒。 【請求項３】 ＡＬＤ又はサイクリックＣＶＤから選択される堆積方法を用いて、結晶性シリコン膜、アモルファスシリコン膜、又はこれらの組合せから選択されるケイ素含有膜を、形成する方法であって、以下の工程を含み、これらの工程を所望の厚さの前記ケイ素含有膜が得られるまで繰り返す方法： ２５℃から７００℃の範囲の温度に加熱され、かつ１Ｔｏｒｒ以下の圧力で維持される反応器に、１以上の基材を置く工程； 少なくとも１種の請求項１に記載の有機アミノシラン又はこれらの混合物を、前記反応器に導入する工程；及び 水素、水素プラズマ及びヒドラジンからなる群より少なくとも１種選択される還元剤を、前記反応器に導入して、前記少なくとも１種の有機アミノシラン前駆体と少なくとも部分的に反応させ、そして前記１以上の基材上にケイ素含有膜を堆積する工程。」 ２．本願発明１ないし３について 本願発明１ないし３は、補正発明１ないし３に相当し、これらは、上記「第２－２」において検討したとおり、原査定の理由により拒絶されるものではなく、他に拒絶すべき理由を発見するものでもない。 第４　むすび 以上のとおり、原査定の理由によっては、本願を拒絶することはできない。 また、他に本願を拒絶すべき理由を発見しない。 よって、結論のとおり審決する。