2020-700662

特許第６６５９８９４号発明「リチウム金属複合酸化物粉末、リチウム二次電池用正極活物質、及びリチウム金属複合酸化物粉末の製造方法」の特許異議申立事件について、次のとおり決定する。

結 論 特許第６６５９８９４号の特許請求の範囲を、訂正請求書に添付された訂正特許請求の範囲のとおり、訂正後の請求項〔１～９〕、〔１０～２５〕について訂正することを認める。 特許第６６５９８９４号の請求項１、４、７～１０、１２～２５に係る特許を維持する。 特許第６６５９８９４号の請求項２、３、５、６、１１に係る特許についての特許異議の申立てを却下する

理 由 第１ 手続の経緯 特許第６６５９８９４号（以下、「本件特許」という。）の請求項１～２５に係る特許についての出願は、平成３１年４月１２日に出願され、令和２年２月１０日にその特許権の設定登録がされ、令和２年３月４日に特許掲載公報が発行された。その後、本件特許の請求項１～２５に係る特許について、令和２年９月４日に特許異議申立人金澤毅（以下、「申立人」という。）により特許異議の申立てがされ、当審は、令和２年１２月９日付けで取消理由を通知したところ、特許権者は、令和３年２月８日付けで意見書の提出及び訂正の請求（以下、「先の訂正請求」という。）を行い、その訂正の請求に対して、申立人は、同年４月１４日に意見書（以下、「意見書１」という。）を提出した。そして、当審は、同年８月３日付けで取消理由（決定の予告）を通知したところ、特許権者は、令和３年１０月１９日付けで意見書の提出及び訂正の請求（以下、「本件訂正請求」という。）を行い、本件訂正請求に対して、申立人は、同年１２月８日に意見書（以下、「意見書２」という。）を提出した。 なお、本件訂正請求がされたので、先の訂正請求については、特許法第１２０条の５第７項の規定により取り下げられたものとみなす。 第２ 訂正の適否についての判断 １ 訂正の内容 本件訂正請求による訂正の内容は、次のとおりである（下線部は、訂正箇所を示す。）。 なお、以下に示す訂正事項１～６に係る訂正前の請求項１～９について、請求項２～９は、直接的又は間接的に請求項１を引用しているものであって、訂正事項１に連動して訂正されるものであるから、訂正前の請求項１～９は、一群の請求項である。 また、訂正事項７～１０に係る訂正前の請求項１０～１７、２３～２５は、請求項１１～１７、２３～２５が直接又は間接的に請求項１０を引用する関係にあり、さらに、訂正事項９、１０に係る訂正前の請求項１８～２５は、請求項１９～２５が直接又は間接的に請求項１８を引用する関係にあるところ、両関係は、請求項２３～２５を介して、一体として特許請求の範囲の一部を形成するように連関しており、特許法施行規則第４５条の４に定める関係にあるから、結局、訂正前の請求項１０～２５は、一群の請求項を構成するものである。 （１）訂正事項１ 特許請求の範囲の請求項１に、 「前記Ｒの累積頻度分布曲線において、全体を１００％としたときに、前記Ｒの小さい側からの累積頻度が５０％となる点のＲの値Ｒ（５０）が１．７以上２．７以下である、リチウム金属複合酸化物粉末。 Ｒとは、リチウム金属複合酸化物粉末に含まれるリチウム金属複合酸化物一粒子における、ニッケルと元素Ｘとの物質量の総和（Ｎｉ＋Ｘ）に対する酸素の物質量（Ｏ）の比（Ｏ／（Ｎｉ＋Ｘ））である。 ニッケル、元素Ｘ及び酸素の物質量は、リチウム金属複合酸化物一粒子について、加速電圧を１１００Ｖとしたエネルギー分散型Ｘ線（ＥＤＸ）分光法により求める。」 とあるのを、 「前記Ｒの累積頻度分布曲線において、全体を１００％としたときに、前記Ｒの小さい側からの累積頻度が５０％となる点のＲの値Ｒ（５０）が１．７以上２．７以下であり、 前記Ｒの累積頻度分布曲線において、全体を１００%としたときに、前記Ｒの小さい側からの累積頻度が１０％となる点のＲの値Ｒ（１０）が１．１以上３．３以下であり、 累積粒度分布曲線において、全体を１００％としたときに、微小粒子側からの累積体積が５０％となる点の粒子径（Ｄ５０（μｍ））が１．０μｍ以上８．０μｍ以下であり、 下記組成式（Ｉ）－１で表され、 コア粒子と被覆物とを備え、 前記被覆物は、Ｌｉと元素Ｍとのリチウム含有複合化合物（ただし、元素ＭはＢ、Ｎｂ及びＰから選ばれる１種以上である。）を含む、リチウム金属複合酸化物粉末。 Ｒとは、リチウム金属複合酸化物粉末に含まれるリチウム金属複合酸化物一粒子における、ニッケルと元素Ｘとの物質量の総和（Ｎｉ＋Ｘ）に対する酸素の物質量（Ｏ）の比（Ｏ／（Ｎｉ＋Ｘ））である。 ニッケル、元素Ｘ及び酸素の物質量は、リチウム金属複合酸化物一粒子について、加速電圧を１１００Ｖとしたエネルギー分散型Ｘ線（ＥＤＸ）分光法により求める。 Ｌｉ［Ｌｉｍ１（Ｎｉ（１－ｎ１２－ｎ１３－ｎ１４）Ｃｏｎ１２Ｘ１ｎ１３Ｍ１ｎ１４）１－ｍ１］Ｏ２・・・（Ｉ）－１ （－０．１≦ｍ１≦０．２、０≦ｎ１２≦０．４、０≦ｎ１３≦０．４、０≦ｎ１４≦０．０５、０＜ｎ１２＋ｎ１３＋ｎ１４≦０．７、Ｘ１はＭｎ、Ｆｅ、Ｃｕ、Ｔｉ、Ｍｇ、Ｃａ、Ｓｒ、Ｂａ、Ａｌ、Ｗ、Ｍｏ、Ｎｂ、Ｚｎ、Ｓｎ、Ｚｒ、Ｃｒ、Ｇａ、Ｇｅ、Ｐｄ、Ａｇ、Ｃｄ、ＩｎおよびＶからなる群から選ばれる１種以上であり、Ｍ１はＢ、Ｓｉ、Ｓ、Ｆ及びＰからなる群から選ばれる１種以上である。）」 に訂正する。（請求項１の記載を引用する請求項２～９も同様に訂正する。なお、請求項２、３、５、６は、下記訂正事項２により、削除する。） （２）訂正事項２ 請求項２、請求項３、請求項５、請求項６及び請求項１１を削除する。 （３）訂正事項３ 特許請求の範囲の請求項４に、 「前記式（Ｉ）のｍが０＜ｍ≦０．２である、請求項３に記載のリチウム金属複合酸化物粉末。」 とあるのを、 「前記式（Ｉ）のｍ１が０＜ｍ１≦０．２である、請求項１に記載のリチウム金属複合酸化物粉末。」 に訂正する。 （４）訂正事項４ 特許請求の範囲の請求項７に、 「さらに単粒子を含む、請求項１～６のいずれか１項に記載のリチウム金属複合酸化物粉末。」 とあるのを、 「さらに単粒子を含む、請求項１又は４に記載のリチウム金属複合酸化物粉末。」 に訂正する。 （５）訂正事項５ 特許請求の範囲の請求項８に、 「５０％累積径（Ｄ５０）が０．５μｍ以上１０μｍ以下であり、さらに、下記式（Ａ）の関係を満たす、請求項１～７のいずれか１項に記載のリチウム金属複合酸化物粉末。」 とあるのを、 「下記式（Ａ）の関係を満たす、請求項１，４及び７のいずれか１項に記載のリチウム金属複合酸化物粉末。」 に訂正する。 （６）訂正事項６ 特許請求の範囲の請求項９に、 「請求項１～８のいずれか１項に記載」 とあるのを、 「請求項１，４，７及び８のいずれか１項に記載」 に訂正する。 （７）訂正事項７ 特許請求の範囲の請求項１０に、 「下記工程（ａ）～工程（ｃ）を以下の順で備える、リチウム金属複合酸化物粉末の製造方法。 工程（ａ）少なくともＮｉを含有する前駆体と、Ｌｉを含有するリチウム化合物を混合して焼成し、原料化合物を得る工程。 工程（ｂ）Ａｌ、Ｂ、Ｓｉ、Ｓ、Ｎｂ、Ｆ及びＰからなる群から選ばれる少なくとも１種の元素Ｍを含む被覆原料と、前記原料化合物を接触させ、原料混合物を得る工程。 工程（ｃ）前記原料混合物を２００℃以上から６００℃以下の温度で熱処理する工程。 ただし、前記工程（ｂ）は、前記元素Ｍを含む被覆原料溶液１を前記原料化合物に接触させ、原料混合物を得る工程（ｂ１）であって、 前記工程（ｂ１）の後、前記工程（ｃ）の前に、前記原料混合物中に含まれる溶媒を除去し、前記原料混合物中の溶媒の含有率を３０質量％以下に調整する工程（ｂ１－Ａ）を備える。」 とあるのを、 「下記工程（ａ）～工程（ｃ）を以下の順で備える、請求項１，４，７及び８のいずれか１項に記載のリチウム金属複合酸化物粉末の製造方法。 工程（ａ）少なくともＮｉを含有する前駆体と、Ｌｉを含有するリチウム化合物を混合して焼成し、原料化合物を得る工程。 工程（ｂ）Ｂ、Ｎｂ及びＰからなる群から選ばれる少なくとも１種の元素Ｍを含む被覆原料と、前記原料化合物を接触させ、原料混合物を得る工程。 工程（ｃ）前記原料混合物を２００℃以上から６００℃以下の温度で熱処理する工程。 ただし、前記工程（ｂ）は、前記元素Ｍを含む被覆原料溶液１を前記原料化合物に接触させ、原料混合物を得る工程（ｂ１）であって、前記工程（ｂ１）は、前記原料化合物に前記被覆原料溶液１を噴霧して接触させ、原料混合物を得る工程（ｂ１－１）であり、 前記工程（ｂ１）の後、前記工程（ｃ）の前に、前記原料混合物中に含まれる溶媒を除去し、前記原料混合物中の溶媒の含有率を３０質量％以下に調整する工程（ｂ１－Ａ）を備える。」 に訂正する。（請求項１０の記載を引用する請求項１１～２５も同様に訂正する。なお、請求項１１は、上記訂正事項２により削除する。） （８）訂正事項８ 特許請求の範囲の請求項１２に、 「請求項１０または１１に記載」 とあるのを、 「請求項１０に記載」 に訂正し、 特許請求の範囲の請求項１３に、 「請求項１１又は１２に記載」 とあるのを、 「請求項１０又は１２に記載」 に訂正し、 特許請求の範囲の請求項１４に、 「請求項１１～１３のいずれか１項に記載」 とあるのを、 「請求項１０，１２，１３のいずれか１項に記載」 に訂正し、 特許請求の範囲の請求項１５に、 「請求項１０～１４のいずれか１項に記載」 とあるのを、 「請求項１０，１２～１４のいずれか１項に記載」 に訂正し、 特許請求の範囲の請求項１６に、 「請求項１０～１５のいずれか１項に記載」 とあるのを、 「請求項１０，１２～１５のいずれか１項に記載」 に訂正し、 特許請求の範囲の請求項１７に、 「請求項１０～１６のいずれか１項に記載」 とあるのを、 「請求項１０，１２～１６のいずれか１項に記載」 に訂正する。 （９）訂正事項９ 特許請求の範囲の請求項１８に、 「下記工程（ａ）～工程（ｃ）を以下の順で備える、リチウム金属複合酸化物粉末の製造方法。」 とあるのを、 「下記工程（ａ）～工程（ｃ）を以下の順で備える、請求項１，４，７及び８のいずれか１項に記載のリチウム金属複合酸化物粉末の製造方法。」 に訂正し、 「工程（ｂ）Ａｌ、Ｂ、Ｓｉ、Ｓ、Ｎｂ、Ｆ及びＰからなる群から選ばれる少なくとも１種の元素Ｍを含む被覆原料と、前記原料化合物を接触させ、原料混合物を得る工程。」 とあるのを、 「工程（ｂ）Ｂ、Ｎｂ及びＰからなる群から選ばれる少なくとも１種の元素Ｍを含む被覆原料と、前記原料化合物を接触させ、原料混合物を得る工程。」に訂正する。（請求項１８の記載を引用する請求項１９～２５も同様に訂正する。） （１０）訂正事項１０ 特許請求の範囲の請求項２４に、 「請求項１０～２３のいずれか１項に記載」 とあるのを、 「請求項１０，１２～２３のいずれか１項に記載」 に訂正し、 特許請求の範囲の請求項２５に、 「請求項１０～２４のいずれか１項に記載」 とあるのを、 「請求項１０，１２～２４のいずれか１項に記載」 に訂正する。 ２ 訂正要件の判断 （１）訂正事項１について 訂正事項１は、Ｒの累積頻度分布曲線に関し、 「前記Ｒの累積頻度分布曲線において、全体を１００％としたときに、前記Ｒの小さい側からの累積頻度が５０％となる点のＲの値Ｒ（５０）が１．７以上２．７以下である、」 とあるのを、 「前記Ｒの累積頻度分布曲線において、全体を１００％としたときに、前記Ｒの小さい側からの累積頻度が５０％となる点のＲの値Ｒ（５０）が１．７以上２．７以下であり、 前記Ｒの累積頻度分布曲線において、全体を１００％としたときに、前記Ｒの小さい側からの累積頻度が１０％となる点のＲの値Ｒ（１０）が１．１以上３．３以下であり、 累積粒度分布曲線において、全体を１００％としたときに、微小粒子側からの累積体積が５０％となる点の粒子径（Ｄ５０（μｍ））が１．０μｍ以上８．０μｍ以下であり、」 に訂正し、 リチウム金属複合酸化物粉末に関し、 「リチウム金属複合酸化物粉末」 とあるのを、 「下記組成式（Ｉ）－１で表され、 コア粒子と被覆物とを備え、 前記被覆物は、Ｌｉと元素Ｍとのリチウム含有複合化合物（ただし、元素ＭはＢ、Ｎｂ及びＰから選ばれる１種以上である。）を含む、リチウム金属複合酸化物粉末。」 及び、 「Ｌｉ［Ｌｉｍ１（Ｎｉ（１－ｎ１２－ｎ１３－ｎ１４）Ｃｏｎ１２Ｘ１ｎ１３Ｍ１ｎ１４）１－ｍ１］Ｏ２・・・（Ｉ）－１ （－０．１≦ｍ１≦０．２、０≦ｎ１２≦０．４、０≦ｎ１３≦０．４、０≦ｎ１４≦０．０５、０＜ｎ１２＋ｎ１３＋ｎ１４≦０．７、Ｘ１はＭｎ、Ｆｅ、Ｃｕ、Ｔｉ、Ｍｇ、Ｃａ、Ｓｒ、Ｂａ、Ａｌ、Ｗ、Ｍｏ、Ｎｂ、Ｚｎ、Ｓｎ、Ｚｒ、Ｃｒ、Ｇａ、Ｇｅ、Ｐｄ、Ａｇ、Ｃｄ、ＩｎおよびＶからなる群から選ばれる１種以上であり、Ｍ１はＢ、Ｓｉ、Ｓ、Ｆ及びＰからなる群から選ばれる１種以上である。）」 に訂正し、Ｒの累積頻度分布曲線におけるＲの累積頻度が１０％となる点のＲの値Ｒ（１０）、累積粒度分布曲線における累積体積が５０％となる点の粒子径（Ｄ５０（μｍ））、及びリチウム金属複合酸化物粉末が所定の被覆物を備え、組成式（Ｉ）―１で表されることを特定するものであるから、当該訂正事項１は、「特許請求の範囲の減縮」を目的とするものであり、実質上特許請求の範囲を拡張し、又は変更するものではない。 そして、上記訂正事項１の「前記Ｒの累積頻度分布曲線において、全体を１００%としたときに、前記Ｒの小さい側からの累積頻度が１０％となる点のＲの値Ｒ（１０）が１．１以上３．３以下であり、」に関しては、訂正前の請求項２に「前記Ｒの累積頻度分布曲線において、全体を１００％としたときに、前記Ｒの小さい側からの累積頻度が１０％となる点のＲの値Ｒ（１０）が１．１以上３．３以下である、請求項１に記載のリチウム金属複合酸化物粉末。」との記載があることに基づくものであり、上記訂正事項１の「累積粒度分布曲線において、全体を１００％としたときに、微小粒子側からの累積体積が５０％となる点の粒子径（Ｄ５０（μｍ））が１．０μｍ以上８．０μｍ以下であり、」に関しては、本件明細書の段落【００５７】に「前記５０％累積径（Ｄ５０）の下限値は、１．０μｍ以上が好ましく、１．５μｍ以上がより好ましく、２．０μｍ以上がさらに好ましい。前記５０％累積径（Ｄ５０）の上限値は、８．０μｍ以下が好ましく、６．０μｍ以下がより好ましく、５．０μｍ以下がさらに好ましい。５０％累積径（Ｄ５０）の上限値及び下限値は任意に組み合わせることができる。本実施形態においては、１．０μｍ以上８．０μｍ以下が好ましく、１．５μｍ以上６．０μｍ以下がより好ましく、２．０μｍ以上５．０μｍ以下がさらに好ましい。」との記載があることに基づいて訂正したものである。 上記訂正事項１の「下記組成式（Ｉ）－１で表され、」と「Ｌｉ［Ｌｉｍ１（Ｎｉ（１－ｎ１２－ｎ１３－ｎ１４）Ｃｏｎ１２Ｘ１ｎ１３Ｍ１ｎ１４）１－ｍ１］Ｏ２・・・（Ｉ）－１ （－０．１≦ｍ１≦０．２、０≦ｎ１２≦０．４、０≦ｎ１３≦０．４、０≦ｎ１４≦０．０５、０＜ｎ１２＋ｎ１３＋ｎ１４≦０．７、Ｘ１はＭｎ、Ｆｅ、Ｃｕ、Ｔｉ、Ｍｇ、Ｃａ、Ｓｒ、Ｂａ、Ａｌ、Ｗ、Ｍｏ、Ｎｂ、Ｚｎ、Ｓｎ、Ｚｒ、Ｃｒ、Ｇａ、Ｇｅ、Ｐｄ、Ａｇ、Ｃｄ、ＩｎおよびＶからなる群から選ばれる１種以上であり、Ｍ１はＢ、Ｓｉ、Ｓ、Ｆ及びＰからなる群から選ばれる１種以上である。）」に関しては、本件明細書の段落【００３８】に 「≪組成式（Ｉ）－１≫ 本願の効果を高める観点から、本実施形態のリチウム金属複合酸化物粉末は、下記組成式（Ｉ）－１で表されることがさらに好ましい。Ｌｉ［Ｌｉｍ１（Ｎｉ（１－ｎ１２－ｎ１３－ｎ１４）Ｃｏｎ１２Ｘ１ｎ１３Ｍ１ｎ１４）１－ｍ１］Ｏ２・・・（Ｉ）－１ （－０．１≦ｍ１≦０．２、０≦ｎ１２≦０．４、０≦ｎ１３≦０．４、０≦ｎ１４≦０．０５、０＜ｎ１２＋ｎ１３＋ｎ１４≦０．７、Ｘ１はＭｎ、Ｆｅ、Ｃｕ、Ｔｉ、Ｍｇ、Ｃａ、Ｓｒ、Ｂａ、Ａｌ、Ｗ、Ｍｏ、Ｎｂ、Ｚｎ、Ｓｎ、Ｚｒ、Ｃｒ、Ｇａ、Ｇｅ、Ｐｄ、Ａｇ、Ｃｄ、ＩｎおよびＶからなる群から選ばれる１種以上であり、Ｍ１はＢ、Ｓｉ、Ｓ、Ｆ及びＰからなる群から選ばれる１種以上である。）」との記載があることに基づいて訂正したものである。 上記訂正事項１の「コア粒子と被覆物とを備え、前記被覆物は、Ｌｉと元素Ｍとのリチウム含有複合化合物（ただし、元素ＭはＢ、Ｎｂ及びＰから選ばれる１種以上である。）を含む、」に関しては、本件特許請求の範囲の請求項５に「コア粒子と被覆物とを備える、請求項１～４のいずれか１項に記載のリチウム金属複合酸化物粉末。」との記載があり、本件特許請求の範囲の請求項６に「前記被覆物は、Ｌｉと元素Ｍとのリチウム含有複合化合物を含む請求項５に記載のリチウム金属複合酸化物粉末。ただし、元素ＭはＡｌ、Ｚｒ、Ｂ、Ｓｉ、Ｓ、Ｎｂ、Ｆ及びＰから選ばれる１種以上である。」との記載があり、さらに、本件明細書の段落【００４８】に「≪被覆物≫ 本実施形態のリチウム金属複合酸化物粉末は、コア粒子とコア粒子を被覆する被覆物とを備えることが好ましい。被覆物は、被覆層又は被覆粒子であることが好ましい。被覆物は、Ｌｉと元素Ｍとのリチウム含有複合化合物を含むことが好ましい。元素ＭはＡｌ、Ｚｒ、組成式（Ｉ）－１におけるＭ１から選ばれる１種以上であることが好ましく、Ａｌ、Ｚｒ、Ｂ、Ｎｂ及びＰから選ばれる１種以上がより好ましく、Ｂ、Ｎｂ及びＰから選ばれる１種以上がさらに好ましく、・・・」という記載及び本件明細書の【表１】、【表２】に記載された実施例において元素Ｍとして、Ｂ、Ｎｂ及びＰが用いられていることに基づいて訂正したものである。 したがって、訂正事項１は、願書に添付した明細書、特許請求の範囲又は図面に記載した事項の範囲内においてされたものである。 （２）訂正事項２について 訂正事項２は、請求項２、請求項３、請求項５、請求項６及び請求項１１を削除するものであるから、特許請求の範囲の減縮を目的とするものであり、実質上特許請求の範囲を拡張し、又は変更するものではなく、願書に添付した明細書、特許請求の範囲又は図面に記載した事項の範囲内においてされたものである。 （３）訂正事項３について 訂正事項３は、訂正前の請求項４が引用する請求項３の式（Ｉ）のｍの値を特定したものであるところ、請求項３が削除され、請求項１において式（Ｉ）―１が新たに特定されたことにともなって、請求項１を引用して訂正後の請求項１の式（Ｉ）－１のｍ１の値を特定するものであるから、「明瞭でない記載の釈明」を目的とするものであり、実質上特許請求の範囲を拡張し、又は変更するものではない。 そして、訂正事項３は、本件明細書の段落【００３８】に記載された「組成式（Ｉ）－１」のｍ１について、同じく段落【００３９】の「本実施形態においては、０＜ｍ１≦０．２であることが好ましく」との記載があることに基づいて訂正したものであるから、願書に添付した明細書、特許請求の範囲又は図面に記載した事項の範囲内においてされたものである。 なお、訂正後の請求項４では、「前記式（Ｉ）」と記載されているが、訂正後の請求項１を引用することにより、当該請求項１で新たに特定した「式（Ｉ）－１」のｍ１を特定していることは明らかであるから、訂正後の請求項４の当該「前記式（Ｉ）」は、「式（Ｉ）－１」の明らかな誤記であると認める。 （４）訂正事項４について 訂正事項４は、訂正前の請求項７が請求項１～６の記載を引用するものであったところ、訂正事項２によって請求項２、３、５、６が削除されることにともなって、選択的に引用する請求項の一部を削除するものであるから、「特許請求の範囲の減縮」を目的とするものであって、願書に添付した明細書、特許請求の範囲又は図面に記載された事項の範囲内においてされたものであり、また、実質上特許請求の範囲を拡張し、又は変更するものでもない。 （５）訂正事項５について 訂正事項５は、訂正前の請求項８が、「５０％累積径（Ｄ５０）が０．５μｍ以上１０μｍ以下であり、さらに、下記式（Ａ）の関係を満たす、請求項１～７のいずれか１項に記載のリチウム金属複合酸化物粉末。」とあるのを、請求項８が引用する請求項１において「微小粒子側からの累積体積が５０％となる点の粒子径（Ｄ５０（μｍ））が１．０μｍ以上８．０μｍ以下であり」と特定されたことにともなって、請求項８の不要な記載を削除するものであるから、「明瞭でない記載の釈明」を目的とするものである。 また、訂正事項５は、請求項２、３、５、６が削除されることにともなって、選択的に引用する請求項の一部を削除するものであるから、「特許請求の範囲の減縮」を目的とするものである。 そして、訂正事項５は、願書に添付した明細書、特許請求の範囲又は図面に記載された事項の範囲内においてされたものであり、また、実質上特許請求の範囲を拡張し、又は変更するものでもない。 （６）訂正事項６について 訂正事項６は、訂正前の請求項９が請求項１～８の記載を引用するものであったところ、訂正事項２によって請求項２、３、５、６が削除されることにともなって、選択的に引用する請求項の一部を削除するものであるから、「特許請求の範囲の減縮」を目的とするものであって、願書に添付した明細書、特許請求の範囲又は図面に記載された事項の範囲内においてされたものであり、また、実質上特許請求の範囲を拡張し、又は変更するものでもない。 （７）訂正事項７について 訂正事項７は、訂正前の請求項１０のリチウム金属複合酸化物粉末の製造方法に関し、「請求項１，４，７及び８のいずれか１項に記載のリチウム金属複合酸化物粉末の製造方法」と訂正し、訂正前の請求項１０の工程（ｂ）に関して、「工程（ｂ）Ａｌ、Ｂ、Ｓｉ、Ｓ、Ｎｂ、Ｆ及びＰからなる群から選ばれる少なくとも１種の元素Ｍを含む被覆原料と、」とあるのを、「工程（ｂ）Ｂ、Ｎｂ及びＰからなる群から選ばれる少なくとも１種の元素Ｍを含む被覆原料と、」に訂正し、同じく工程（ｂ）に関して、「前記工程（ｂ）は、前記元素Ｍを含む被覆原料溶液１を前記原料化合物に接触させ、原料混合物を得る工程（ｂ１）であって、前記工程（ｂ１）は、前記原料化合物に前記被覆原料溶液１を噴霧して接触させ、原料混合物を得る工程（ｂ１－１）であり、」に訂正するものであって、請求項１０に係る発明が請求項１、４、７及び８に記載のリチウム金属複合酸化物粉末の製造方法であることを特定し、上記工程（ｂ）の元素ＭをＢ、Ｎｂ及びＰからなる群から選ばれる少なくとも１種に特定し、上記工程（ｂ１）が、さらに上記工程（ｂ１－１）であることを特定するものであるから、「特許請求の範囲の減縮」を目的とするものであり、実質上特許請求の範囲を拡張し、又は変更するものではない。 そして、上記訂正事項７の「請求項１，４，７及び８のいずれか１項に記載のリチウム金属複合酸化物粉末の製造方法」は、訂正前の請求項１０のリチウム金属酸化物粉末の製造方法は、本件特許請求の範囲に記載されたリチウム金属複合酸化物粉末を製造する方法であることが明らかであることから、本件特許請求の範囲の記載に基づくものであり、上記訂正事項７の「工程（ｂ）Ｂ、Ｎｂ及びＰからなる群から選ばれる少なくとも１種の元素Ｍを含む被覆原料と、」は、訂正事項１と同様であって、訂正前の請求項５、６の記載、本件明細書の段落【００４８】の記載、並びに、【表１】及び【表２】の記載に基づくものであり、上記訂正事項７の「前記工程（ｂ１）は、前記原料化合物に前記被覆原料溶液１を噴霧して接触させ、原料混合物を得る工程（ｂ１－１）であり、」の訂正は、訂正前の請求項１１の「前記工程（ｂ１）は、前記原料化合物に前記被覆原料溶液１を噴霧して接触させ、原料混合物を得る工程（ｂ１－１）である、請求項１０に記載のリチウム金属複合酸化物粉末の製造方法。」との記載に基づくものである。 したがって、訂正事項７は、願書に添付した明細書、特許請求の範囲又は図面に記載した事項の範囲内においてされたものである。 （８）訂正事項８について 訂正事項８は、訂正前の請求項１２～１７が、それぞれ請求項１１を引用するものであったところ、訂正事項２によって請求項１１が削除されたことにともなって、選択的に引用する請求項である請求項１１を削除するものであるから、「特許請求の範囲の減縮」を目的とするものであって、願書に添付した明細書、特許請求の範囲又は図面に記載された事項の範囲内においてされたものであり、また、実質上特許請求の範囲を拡張し、又は変更するものでもない。 （９）訂正事項９について 訂正事項９は、訂正前の請求項１８のリチウム金属複合酸化物粉末の製造方法に関し、「請求項１，４，７及び８のいずれか１項に記載のリチウム金属複合酸化物粉末の製造方法」と訂正し、訂正前の請求項１８の工程（ｂ）に関して、「工程（ｂ）Ａｌ、Ｂ、Ｓｉ、Ｓ、Ｎｂ、Ｆ及びＰからなる群から選ばれる少なくとも１種の元素Ｍを含む被覆原料と、」とあるのを、「工程（ｂ）Ｂ、Ｎｂ及びＰからなる群から選ばれる少なくとも１種の元素Ｍを含む被覆原料と、」に訂正するものであって、請求項１８に係る発明が請求項１、４、７及び８に記載のリチウム金属複合酸化物粉末の製造方法であることを特定し、上記工程（ｂ）の元素ＭをＢ、Ｎｂ及びＰからなる群から選ばれる少なくとも１種に特定するものであるから、「特許請求の範囲の減縮」を目的とするものであり、実質上特許請求の範囲を拡張し、又は変更するものではない。 そして、上記訂正事項９の「請求項１，４，７及び８のいずれか１項に記載のリチウム金属複合酸化物粉末の製造方法」は、訂正前の請求項１８のリチウム金属酸化物粉末の製造方法は、本件特許請求の範囲に記載されたリチウム金属複合酸化物粉末を製造する方法であることが明らかであることから、本件特許請求の範囲の記載に基づくものであり、上記訂正事項９の「工程（ｂ）Ｂ、Ｎｂ及びＰからなる群から選ばれる少なくとも１種の元素Ｍを含む被覆原料と、」は、訂正事項１と同様であって、訂正前の請求項５、６の記載、本件明細書の段落【００４８】の記載、並びに、【表１】及び【表２】の記載に基づくものである。 したがって、訂正事項９は、願書に添付した明細書、特許請求の範囲又は図面に記載した事項の範囲内においてされたものである。 （１０）訂正事項１０について 訂正事項１０は、訂正前の請求項２４、２５が、それぞれ請求項１１を引用するものであったところ、訂正事項２によって請求項１１が削除されたことにともなって、選択的に引用する請求項である請求項１１を削除するものであるから、「特許請求の範囲の減縮」を目的とするものであって、願書に添付した明細書、特許請求の範囲又は図面に記載された事項の範囲内においてされたものであり、また、実質上特許請求の範囲を拡張し、又は変更するものでもない。 ３ 小括 以上のとおりであるから、本件訂正請求による訂正は、特許法第１２０条の５第２項ただし書第１号及び第３号に掲げる事項を目的とするものであり、かつ、同条第９項において読み替えて準用する同法第１２６条第５項及び第６項の規定に適合するので、訂正後の請求項〔１～１０〕、〔１１～２５〕について訂正することを認める。 第３ 本件発明 本件訂正請求による訂正が認められることは上記第２に記載のとおりであるので、本件特許の請求項１、４、７～１０、１２～２５に係る発明（以下、各請求項に係る発明を項番に対応させて「本件発明１」などといい、これらをまとめて「本件発明」ということがある。）は、訂正特許請求の範囲の請求項１、４、７～１０、１２～２５に記載された事項により特定される以下のとおりのものである（下線部は、訂正箇所を示す）。 「【請求項１】 層状構造を有し、少なくともＬｉとＮｉと元素Ｘ（元素ＸはＣｏ、Ｍｎ、Ｆｅ、Ｃｕ、Ｔｉ、Ｍｇ、Ｃａ、Ｓｒ、Ｂａ、Ａｌ、Ｗ、Ｍｏ、Ｎｂ、Ｚｎ、Ｓｎ、Ｚｒ、Ｃｒ、Ｇａ、Ｇｅ、Ｐｄ、Ａｇ、Ｃｄ、Ｉｎ、Ｖ、Ｂ、Ｓｉ、Ｓ、Ｆ及びＰからなる群より選択される１種以上の元素）を含むリチウム金属複合酸化物粉末であって、 下記に定義するＲの累積頻度分布曲線において、全体を１００％としたときに、前記Ｒの小さい側からの累積頻度が９０％となる点のＲの値Ｒ（９０）が１．７以上３．７以下であり、 前記Ｒの累積頻度分布曲線において、全体を１００％としたときに、前記Ｒの小さい側からの累積頻度が５０％となる点のＲの値Ｒ（５０）が１．７以上２．７以下であり、 前記Ｒの累積頻度分布曲線において、全体を１００％としたときに、前記Ｒの小さい側からの累積頻度が１０％となる点のＲの値Ｒ（１０）が１．１以上３．３以下であり、 累積粒度分布曲線において、全体を１００％としたときに、微小粒子側からの累積体積が５０％となる点の粒子径（Ｄ５０（μｍ））が１．０μｍ以上８．０μｍ以下であり、 下記組成式（Ｉ）－１で表され、 コア粒子と被覆物とを備え、 前記被覆物は、Ｌｉと元素Ｍとのリチウム含有複合化合物（ただし、元素ＭはＢ、Ｎｂ及びＰから選ばれる１種以上である。）を含む、リチウム金属複合酸化物粉末。 Ｒとは、リチウム金属複合酸化物粉末に含まれるリチウム金属複合酸化物一粒子における、ニッケルと元素Ｘとの物質量の総和（Ｎｉ＋Ｘ）に対する酸素の物質量（Ｏ）の比（Ｏ／（Ｎｉ＋Ｘ））である。 ニッケル、元素Ｘ及び酸素の物質量は、リチウム金属複合酸化物一粒子について、加速電圧を１１００Ｖとしたエネルギー分散型Ｘ線（ＥＤＸ）分光法により求める。 Ｌｉ［Ｌｉｍ１（Ｎｉ（１－ｎ１２－ｎ１３－ｎ１４）Ｃｏｎ１２Ｘ１ｎ１３Ｍ１ｎ１４）１－ｍ１］Ｏ２・・・（Ｉ）－１ （－０．１≦ｍ１≦０．２、０≦ｎ１２≦０．４、０≦ｎ１３≦０．４、０≦ｎ１４≦０．０５、０＜ｎ１２＋ｎ１３＋ｎ１４≦０．７、Ｘ１はＭｎ、Ｆｅ、Ｃｕ、Ｔｉ、Ｍｇ、Ｃａ、Ｓｒ、Ｂａ、Ａｌ、Ｗ、Ｍｏ、Ｎｂ、Ｚｎ、Ｓｎ、Ｚｒ、Ｃｒ、Ｇａ、Ｇｅ、Ｐｄ、Ａｇ、Ｃｄ、ＩｎおよびＶからなる群から選ばれる１種以上であり、Ｍ１はＢ、Ｓｉ、Ｓ、Ｆ及びＰからなる群から選ばれる１種以上である。） 【請求項２】 （削 除） 【請求項３】 （削 除） 【請求項４】 前記式（Ｉ）のｍ１が０＜ｍ１≦０．２である、請求項１に記載のリチウム金属複合酸化物粉末。 【請求項５】 （削 除） 【請求項６】 （削 除） 【請求項７】 さらに単粒子を含む、請求項１又は４に記載のリチウム金属複合酸化物粉末。 【請求項８】 粒度分布測定値から求めた１０％累積径（Ｄ１０）、５０％累積径（Ｄ５０）および９０％累積径（Ｄ９０）において、下記式（Ａ）の関係を満たす、請求項１，４及び７のいずれか１項に記載のリチウム金属複合酸化物粉末。 ０．３≦（Ｄ９０－Ｄ１０）／Ｄ５０≦３・・・（Ａ） 【請求項９】 請求項１，４，７及び８のいずれか１項に記載のリチウム金属複合酸化物粉末を含有するリチウム二次電池用正極活物質。 【請求項１０】 下記工程（ａ）～工程（ｃ）を以下の順で備える、請求項１，４，７及び８のいずれか１項に記載のリチウム金属複合酸化物粉末の製造方法。 工程（ａ）少なくともＮｉを含有する前駆体と、Ｌｉを含有するリチウム化合物を混合して焼成し、原料化合物を得る工程。 工程（ｂ）Ｂ、Ｎｂ及びＰからなる群から選ばれる少なくとも１種の元素Ｍを含む被覆原料と、前記原料化合物を接触させ、原料混合物を得る工程。 工程（ｃ）前記原料混合物を２００℃以上から６００℃以下の温度で熱処理する工程。 ただし、前記工程（ｂ）は、前記元素Ｍを含む被覆原料溶液１を前記原料化合物に接触させ、原料混合物を得る工程（ｂ１）であって、前記工程（ｂ１）は、前記原料化合物に前記被覆原料溶液１を噴霧して接触させ、原料混合物を得る工程（ｂ１－１）であり、 前記工程（ｂ１）の後、前記工程（ｃ）の前に、前記原料混合物中に含まれる溶媒を除去し、前記原料混合物中の溶媒の含有率を３０質量％以下に調整する工程（ｂ１－Ａ）を備える。 【請求項１１】 （削 除） 【請求項１２】 前記工程（ｂ１）において、前記原料化合物を－２０℃以上３００℃以下の温度に調整し、前記被覆原料溶液１と接触させる、請求項１０に記載のリチウム金属複合酸化物粉末の製造方法。 【請求項１３】 前記工程(ｂ１－１)において、前記被覆原料溶液１の噴霧液滴のザウター平均粒径Ｄ３２が１０μｍ以上５００μｍ以下である、請求項１０又は１２に記載のリチウム金属複合酸化物粉末の製造方法。 【請求項１４】 前記工程(ｂ１－１)において、前記原料化合物のメジアン径ＤＰ５０と、前記被覆原料溶液１を噴霧する際の噴霧液滴のザウター平均粒径Ｄ３２との比(ＤＰ５０／Ｄ３２)が、０．００１以上１０以下である、請求項１０，１２，１３のいずれか１項に記載のリチウム金属複合酸化物粉末の製造方法。 【請求項１５】 前記工程（ｂ１）において、前記被覆原料溶液１を前記原料化合物と接触させる際の、前記被覆原料溶液１の温度が、－２０℃以上３００℃以下である、請求項１０，１２～１４のいずれか１項に記載のリチウム金属複合酸化物粉末の製造方法。 【請求項１６】 前記工程（ｂ１）において、前記被覆原料溶液１中の元素Ｍの濃度が、０．００１ｍｏｌ／Ｌ以上１００ｍｏｌ／Ｌ以下である、請求項１０，１２～１５のいずれか１項に記載のリチウム金属複合酸化物粉末の製造方法。 【請求項１７】 前記工程（ｂ１）において、前記原料混合物に含まれるリチウムの物質量に対する、元素Ｍの物質量の比（Ｍ／Ｌｉ）が、０．１以上５０以下である、請求項１０，１２～１６のいずれか１項に記載のリチウム金属複合酸化物粉末の製造方法。 ただし、原料混合物に含まれるリチウムの物質量とは、原料混合物に含まれる前記原料化合物の結晶構造中に含まれるリチウムを除いた量とする。 【請求項１８】 下記工程（ａ）～工程（ｃ）を以下の順で備える、請求項１，４，７及び８のいずれか１項に記載のリチウム金属複合酸化物粉末の製造方法。 工程（ａ）少なくともＮｉを含有する前駆体と、Ｌｉを含有するリチウム化合物を混合して焼成し、原料化合物を得る工程。 工程（ｂ）Ｂ、Ｎｂ及びＰからなる群から選ばれる少なくとも１種の元素Ｍを含む被覆原料と、前記原料化合物を接触させ、原料混合物を得る工程。 工程（ｃ）前記原料混合物を２００℃以上から６００℃以下の温度で熱処理する工程。 ただし、前記工程（ｂ）は、前記原料化合物を、前記元素Ｍとリチウムとを含む被覆原料溶液２に浸漬させて原料混合物を得る工程（ｂ２）であって、 前記工程（ｂ２）の後、前記工程（ｃ）の前に、前記原料混合物中に含まれる溶媒を除去し、前記原料混合物中の溶媒の含有率を３０質量％以下に調整する工程（ｂ２－Ａ）を備える。 【請求項１９】 前記工程（ｂ２）において、前記原料化合物に対する前記被覆原料溶液２の量が、重量基準で０．１倍以上１０倍以下である、請求項１８に記載のリチウム金属複合酸化物粉末の製造方法。 【請求項２０】 前記被覆原料溶液２の温度が－２０℃以上８０℃以下である、請求項１８または１９に記載のリチウム金属複合酸化物粉末の製造方法。 【請求項２１】 前記工程（ｂ２）において、前記被覆原料溶液２に含まれるＬｉの濃度が、０．０１ｍｏｌ／Ｌ以上１０ｍｏｌ／Ｌ以下である、請求項１８～２０のいずれか１項に記載のリチウム金属複合酸化物粉末の製造方法。 【請求項２２】 前記工程（ｂ２）において、前記原料混合物に含まれるリチウムの物質量に対する、元素Ｍの物質量の比（Ｍ／Ｌｉ）が、０．１以上５０以下である、請求項１８～２１のいずれか１項に記載のリチウム金属複合酸化物粉末の製造方法。 ただし、原料混合物に含まれるリチウムの物質量とは、原料混合物に含まれる前記原料化合物の結晶構造中に含まれるリチウムを除いた量とする。 【請求項２３】 前記工程（ｂ）において、前記原料混合物に含まれるリチウムを含む化合物は、結晶構造中に含まれるＬｉを除くＬｉの物質量に対する、元素Ｍの物質量の比（Ｍ／Ｌｉ）が、０．１以上５０以下である、請求項１０または１８に記載のリチウム金属複合酸化物粉末の製造方法。 ただし、原料混合物に含まれるリチウムの物質量とは、原料混合物に含まれる前記原料化合物の結晶構造中に含まれるリチウムを除いた量とする。 【請求項２４】 前記工程（ｂ）において、前記原料化合物に含まれるＬｉを除く金属元素の総量（Ｎｉ＋Ｘ）に対する、被覆原料に含まれる元素Ｍの割合（Ｍ／（Ｎｉ＋Ｘ））は、モル比で０．０００１以上０．０５以下である、請求項１０，１２～２３のいずれか１項に記載のリチウム金属複合酸化物粉末の製造方法。 【請求項２５】 前記原料化合物が、下記式（ＩＩ）を満たす請求項１０，１２～２４のいずれか１項に記載のリチウム金属複合酸化物粉末の製造方法。 Ｌｉ（Ｌｉｐ（Ｎｉ（１－ｑ－ｒ）ＣｏｑＸ１ｒ）１－ｐ）Ｏ２ ・・（ＩＩ） （－０．１≦ｐ≦０．２、０≦ｑ≦０．４、０≦ｒ≦０．４、１－ｑ－ｒ≧０．３、Ｘ１はＭｎ、Ｆｅ、Ｃｕ、Ｔｉ、Ｍｇ、Ｃａ、Ｓｒ、Ｂａ、Ａｌ、Ｗ、Ｍｏ、Ｎｂ、Ｚｎ、Ｓｎ、Ｚｒ、Ｃｒ、Ｇａ、Ｇｅ、Ｐｄ、Ａｇ、Ｃｄ、ＩｎおよびＶからなる群から選ばれる１種以上の元素である。）」 第４ 特許異議の申立ての理由及び証拠方法について 特許異議申立人は、証拠方法として甲第１号証～甲第５号証（以下、「甲１」～「甲５」という。）を提出し、本件特許は、以下の「申立理由１～３」により取り消すべきものである旨主張している。 １ 申立ての理由 （１）申立理由１（新規性・進歩性欠如） ア 設定登録時の請求項１～１７、２３～２５に係る発明は、甲１に記載された発明であって特許法第２９条第１項３号に該当するか、甲１に記載された発明に基づいて、当業者が容易に発明をすることができたものであるから、その特許は、特許法第２９条第１項又は第２項の規定に違反してされたものである。 イ 設定登録時の請求項１～１０、１２、１５、１７～２０、２２～２５に係る発明は、甲２に記載された発明であって特許法第２９条第１項３号に該当するか、または、設定登録時の請求項１～１０、１２、１５～２５に係る発明は、甲２に記載された発明に基づいて、当業者が容易に発明をすることができたものであるから、その特許は、特許法第２９条第１項又は第２項の規定に違反してされたものである。 （２）申立理由２（サポート要件違反・実施可能要件違反） 設定登録時の請求項１～２５に係る特許は、特許請求の範囲の記載が不備のため、また、本件明細書の発明の詳細な記載が不備のため、特許法第３６条第６項第１号及び特許法第３６条第４項第１号に規定する要件を満たしていない特許出願に対してされたものである。 （３）申立理由３（明確性要件違反） 設定登録時の請求項１～２５に係る特許は、特許請求の範囲の記載が不備のため、特許法第３６条第６項第２号に規定する要件を満たしていない特許出願に対してされたものである。 ２ 証拠方法 甲１：特開２０１９―４６７１６号公報 甲２：特開２０１３―１３７９４７号公報 甲３：特開２０１７―６５９７５号公報 甲４：特開２０１８―１０６８９２号公報 甲５：特開２０１９―３３０１６号公報 第５ 取消理由通知に記載した取消理由について 当審が令和２年１２月９日付け及び令和３年８月３日付けで通知した取消理由をまとめて整理すると、その概要は以下のとおりである。 １ 取消理由１（サポート要件違反） （１）設定登録時の請求項１～２５に係る発明、及び先の訂正請求により訂正された請求項１～１０、１２～２５に係る発明は、「自己放電量が少ないリチウム金属複合酸化物粉末、リチウム二次電池用正極活物質、及びリチウム金属複合酸化物粉末の製造方法を提供すること」（本件明細書の段落【０００６】）を発明が解決しようとする課題とするものである。 しかし、本件明細書に記載された実施例は、Ｂを含む被覆原料溶液を原料化合物に噴霧して、又はＢ、Ｐ若しくはＮｂを含む被覆原料溶液に原料化合物を浸漬して、これらの被覆原料溶液による処理により得られたリチウム金属複合酸化物粉末を正極活物質とした例のみであるから、特定の組成式、被覆物の元素Ｍ、及びさらには特定の粒子径を前提とするものに限られると解される。また、同じく段落【００２８】の記載によれば、Ｒ（１０）の値も、発明の課題に係る自己放電に影響するものと認められる。 そうすると、Ｒの累積頻度分布曲線において、Ｒ（９０）及びＲ（５０） の値についてのみ特定したリチウム複合酸化物粉末について、発明の課題が解決できることを本件明細書の記載から当業者が認識することができない。 （２）設定登録時の請求項１０、１８に係る発明は、「工程（ｂ）・・・少なくとも１種の元素Ｍを含む被覆原料と、前記原料化合物を接触させ、原料混合物を得る工程」と特定されているところ、本件明細書に記載された比較例４、５（段落【０２４０】～【０２４３】）は、ホウ素を含む「被覆原料溶液１－Ｃ４に前記原料化合物Ａ－２が噴霧状態とならないように流水で滴下」するものであって「溶液の滴下」は、上記「接触」に相当するものであり、得られた正極活物質は、自己放電率が高いから、当該発明は、上記発明の課題を達成することができない態様を含むものである。 ２ 取消理由２（明確性要件違反） 設定登録時の請求項１は、「Ｒの累積頻度分布曲線」について、「Ｒとは、リチウム金属複合酸化物粉末に含まれるリチウム金属複合酸化物一粒子における、ニッケルと元素Ｘとの物質量の総和（Ｎｉ＋Ｘ）に対する酸素の物質量（Ｏ）の比（Ｏ／（Ｎｉ＋Ｘ））である。ニッケル、元素Ｘ及び酸素の物質量は、リチウム金属複合酸化物一粒子について、加速電圧を１１００Ｖとしたエネルギー分散型Ｘ線（ＥＤＸ）分光法により求める。」と特定されている。 しかし、上記各元素の物質量は、「リチウム金属複合酸化物一粒子について、加速電圧を１１００Ｖとしたエネルギー分散型Ｘ線（ＥＤＸ）分光法により求める。」とのみ記載され、物質量を求めるためのその他の具体的な測定条件が明らかであるとはいえず、当該物質量、ひいてはＲの値が導出できるものではない。 また、「Ｒの累積頻度分布曲線」についても、技術的な意味を理解することができない。 よって、設定登録時の請求項１及び当該請求項１を引用する設定登録時の請求項２～９に係る発明は、明確であるとはいえない。 ３ 取消理由３（実施可能要件違反） 設定登録時の請求項１～２５に係る発明は、上記１（１）に記載したように特定のリチウム金属複合酸化物粉末が開示されているのみであるから、実施例以外のリチウム金属複合酸化物粉末について、本件明細書の発明の詳細な説明の記載は、当業者が本件発明の実施をすることができる程度に明確かつ十分に記載したものであるとはいえない。 ４ 取消理由４（新規性・進歩性欠如） （１）設定登録時の請求項１０～１７、２３～２５に係る発明は、甲１に記載された発明であって、特許法第２９条第１項第３号に該当し、また、設定登録時の請求項１０～１７、２３～２５に係る発明は、甲１に記載された発明及び周知技術に基いて当業者が容易に発明をすることができたものであるから、これらの特許は、特許法第２９条第１項又は第２項の規定に違反してされたものである。 （２）設定登録時の請求項１０、１２、１５～２５に係る発明は、甲２に記載された発明であって、特許法第２９条第１項第３号に該当し、また、設定登録時の請求項１０、１２、１５～２５に係る発明は、甲２に記載された発明及び周知技術に基いて当業者が容易に発明をすることができたものであるから、これらの特許は、特許法第２９条第１項又は第２項の規定に違反してされたものである。 第６ 当審の判断 １ 取消理由についての判断 （１）取消理由１（サポート要件違反）について ア 「第５ １（１）」のサポート要件についての判断 （ア）サポート要件の判断手法について 特許請求の範囲の記載が、特許法第３６条第６項第１号に係る規定（いわゆる「明細書のサポート要件」）に適合するか否かは、特許請求の範囲の記載と発明の詳細な説明の記載とを対比し、特許請求の範囲に記載された発明が、発明の詳細な説明に記載された発明で、発明の詳細な説明の記載により当業者が当該発明の課題を解決できると認識できる範囲のものであるか否か、また、その記載や示唆がなくとも当業者が本件特許の出願時の技術常識に照らし当該発明の課題を解決できると認識できる範囲のものであるか否かを検討して判断すべきものであるから、以下この観点に立って検討する。 （イ）本件特許請求の範囲の記載 本件特許に係る特許請求の範囲の記載は、上記第３のとおりである。 （ウ）本件明細書の発明の詳細な説明の記載 本件明細書の発明の詳細な説明には、本件発明に関する説明として次の記載がある。 ・「【０００２】 リチウム二次電池用正極活物質には、リチウム金属複合酸化物粉末が用いられている。リチウム二次電池は、・・・更なる高容量化や長期耐久性が求められている。 【０００３】 リチウム金属複合酸化物粉末については、これまで種々の検討がなされている。・・・ 【発明が解決しようとする課題】 【０００５】 ・・・ 自己放電抑制の観点からは、さらなる改良の余地があった。 【０００６】 本発明は上記事情に鑑みてなされたものであって、自己放電量が少ないリチウム金属複合酸化物粉末、リチウム二次電池用正極活物質、及びリチウム金属複合酸化物粉末の製造方法を提供することを目的とする。」 ・「【課題を解決するための手段】 【０００７】 すなわち、本発明は、下記［１］～［２７］の発明を包含する。 ［１］層状構造を有し、少なくともＬｉとＮｉと元素Ｘ（元素ＸはＣｏ、Ｍ ｎ、Ｆｅ、Ｃｕ、Ｔｉ、Ｍｇ、Ｃａ、Ｓｒ、Ｂａ、Ａｌ、Ｗ、Ｍｏ、Ｎｂ、 Ｚｎ、Ｓｎ、Ｚｒ、Ｃｒ、Ｇａ、Ｇｅ、Ｐｄ、Ａｇ、Ｃｄ、Ｉｎ、Ｖ、Ｂ、 Ｓｉ、Ｓ、Ｆ及びＰからなる群より選択される１種以上の元素）を含むリチ ウム金属複合酸化物粉末であって、下記に定義するＲの累積頻度分布曲線に おいて、全体を１００％としたときに、前記Ｒの小さい側からの累積頻度が ９０％となる点のＲの値Ｒ（９０）が１．７以上３．７以下であるリチウム 金属複合酸化物粉末。Ｒとは、リチウム金属複合酸化物粉末に含まれるリチ ウム金属複合酸化物一粒子における、ニッケルと元素Ｘとの物質量の総和（ Ｎｉ＋Ｘ）に対する酸素の物質量（Ｏ）の比（Ｏ／（Ｎｉ＋Ｘ））である。 ニッケル、元素Ｘ及び酸素の物質量は、リチウム金属複合酸化物一粒子に ついて、加速電圧を１１００Ｖとしたエネルギー分散型Ｘ線（ＥＤＸ）分光 法により求める。 ［２］前記Ｒの累積頻度分布曲線において、全体を１００%としたときに、 前記Ｒの小さい側からの累積頻度が１０％となる点のＲの値Ｒ（１０）が１ ．１以上３．３以下である、［１］に記載のリチウム金属複合酸化物粉末。 ［３］前記Ｒの累積頻度分布曲線において、全体を１００％としたときに、 前記Ｒの小さい側からの累積頻度が５０％となる点のＲの値Ｒ（５０）が１ ．５以上２．７以下である、［１］または［２］に記載のリチウム金属複合 酸化物粉末。 ［４］下記式（Ｉ）を満たす［１］～［３］のいずれか１つに記載のリチウ ム金属複合酸化物粉末。 Ｌｉ［Ｌｉｍ（Ｎｉ（１－ｎ）Ｘｎ）１－ｍ］Ｏ２ ・・・（Ｉ） （－０．１≦ｍ≦０．２、０＜ｎ≦０．７である。） ［５］前記式（Ｉ）のｍが０＜ｍ≦０．２である、［４］に記載のリチウム 金属複合酸化物粉末。 ［６］コア粒子と被覆物とを備える、［１］～［５］のいずれか１つに記載 のリチウム金属複合酸化物粉末。 ［７］前記被覆物は、Ｌｉと元素Ｍとのリチウム含有複合化合物を含む［６ ］に記載のリチウム金属複合酸化物粉末。ただし、元素ＭはＡｌ、Ｂ、Ｓｉ 、Ｓ、Ｎｂ、Ｆ及びＰから選ばれる１種以上である。 ［８］さらに単粒子を含む、［１］～［７］のいずれか１つに記載のリチウ ム金属複合酸化物粉末。 ［９］粒度分布測定値から求めた１０％累積径（Ｄ１０）、５０％累積径 （Ｄ５０）および９０％累積径（Ｄ９０）において、５０％累積径（Ｄ５ ０）が０．５μｍ以上１０μｍ以下であり、さらに、下記式（Ａ）の関係 を満たす、［１］～［８］のいずれか１つに記載のリチウム金属複合酸化物粉末。 ０．３≦（Ｄ９０－Ｄ１０）／Ｄ５０≦３・・・（Ａ） ［１０］［１］～［９］のいずれか１つに記載のリチウム金属複合酸化物粉 末を含有するリチウム二次電池用正極活物質。 ［１１］下記工程（ａ）～工程（ｃ）を以下の順で備える、リチウム金属複 合酸化物粉末の製造方法。 工程（ａ）少なくともＮｉを含有する前駆体と、Ｌｉを含有するリチウム化 合物を混合して焼成し、原料化合物を得る工程。 工程（ｂ）Ａｌ、Ｂ、Ｓｉ、Ｓ、Ｎｂ、Ｆ及びＰからなる群から選ばれる少 なくとも１種の元素Ｍを含む被覆原料と、前記原料化合物を接触させ、原料 混合物を得る工程。 工程（ｃ）前記原料混合物を２００℃以上から６００℃以下の温度で熱処理 する工程。 ［１２］前記工程（ｂ）は、前記元素Ｍを含む被覆原料溶液１を前記原料化 合物に接触させ、原料混合物を得る工程（ｂ１）であって、前記工程（ｂ１ ）の後、前記工程（ｃ）の前に、前記原料混合物中に含まれる溶媒を除去し 、前記原料混合物中の溶媒の含有率を３０質量％以下に調整する工程（ｂ１ －Ａ）を備える、［１１］に記載のリチウム金属複合酸化物粉末の製造方法 。 ［１３］前記工程（ｂ１）は、前記原料化合物に前記被覆原料溶液１を噴霧 して接触させ、原料混合物を得る工程（ｂ１－１）である、［１２］に記載 のリチウム金属複合酸化物粉末の製造方法。 ［１４］前記工程（ｂ１）において、前記原料化合物を－２０℃以上３００ ℃以下の温度に調整し、前記被覆原料溶液１と接触させる、［１２］または ［１３］に記載のリチウム金属複合酸化物粉末の製造方法。 ［１５］前記工程(ｂ１－１)において、前記被覆原料溶液１の噴霧液滴のザ ウター平均粒径Ｄ３２が１０μｍ以上５００μｍ以下である、［１３］又 は［１４］に記載のリチウム金属複合酸化物粉末の製造方法。 ［１６］前記工程(ｂ１－１)において、前記原料化合物のメジアン径ＤＰ ５０と、前記被覆原料溶液１を噴霧する際の噴霧液滴のザウター平均粒径Ｄ３２との比(ＤＰ５０／Ｄ３２)が、０．００１以上１０以下である、［ １３］～［１５］のいずれか１つに記載のリチウム金属複合酸化物粉末の製 造方法。 ［１７］前記工程（ｂ１）において、前記被覆原料溶液１を前記原料化合物 と接触させる際の、前記被覆原料溶液１の温度が、－２０℃以上３００℃以 下である、［１２］～［１６］のいずれか１つに記載のリチウム金属複合酸 化物粉末の製造方法。 ［１８］前記工程（ｂ１）において、前記被覆原料溶液１中の元素Ｍの濃度 が、０．００１ｍｏｌ／Ｌ以上１００ｍｏｌ／Ｌ以下である、［１２］～［ １７］のいずれか１つに記載のリチウム金属複合酸化物粉末の製造方法。 ［１９］前記工程（ｂ１）において、前記原料混合物に含まれるリチウムの 物質量に対する、元素Ｍの物質量の比（Ｍ／Ｌｉ）が、０．１以上５０以下 である、［１２］～［１８］のいずれか１つに記載のリチウム金属複合酸化 物粉末の製造方法。 ただし、原料混合物に含まれるリチウムの物質量とは、原料混合物に含まれる前記原料化合物の結晶構造中に含まれるリチウムを除いた量とする。 ［２０］前記工程（ｂ）は、前記原料化合物を、前記元素Ｍとリチウムとを 含む被覆原料溶液２に浸漬させて原料混合物を得る工程（ｂ２）であって、 前記工程（ｂ２）の後、前記工程（ｃ）の前に、前記原料混合物中に含まれ る溶媒を除去し、前記原料混合物中の溶媒の含有率を３０質量％以下に調整 する工程（ｂ２－Ａ）を備える、［１１］に記載のリチウム金属複合酸化物 粉末の製造方法。 ［２１］前記工程（ｂ２）において、前記原料化合物に対する前記被覆原料 溶液２の量が、重量基準で０．１倍以上１０倍以下である、［２０］に記載 のリチウム金属複合酸化物粉末の製造方法。 ［２２］前記被覆原料溶液２の温度が－２０℃以上８０℃以下である、［２ ０］または［２１］に記載のリチウム金属複合酸化物粉末の製造方法。 ［２３］前記工程（ｂ２）において、前記被覆原料溶液２に含まれるＬｉの 濃度が、０．０１ｍｏｌ／Ｌ以上１０ｍｏｌ／Ｌ以下である、［２０］～［ ２２］のいずれか１つに記載のリチウム金属複合酸化物粉末の製造方法。 ［２４］前記工程（ｂ２）において、前記原料混合物に含まれるリチウムの 物質量に対する、元素Ｍの物質量の比（Ｍ／Ｌｉ）が、０．１以上５０以下 である、［２０］～［２３］のいずれか１つに記載のリチウム金属複合酸化 物粉末の製造方法。 ただし、原料混合物に含まれるリチウムの物質量とは、原料混合物に含まれ る前記原料化合物の結晶構造中に含まれるリチウムを除いた量とする。 ［２５］前記工程（ｂ）において、前記原料混合物に含まれるリチウムの物 質量に対する、元素Ｍの物質量の比（Ｍ／Ｌｉ）が、０．１以上５０以下で ある、［１１］に記載のリチウム金属複合酸化物粉末の製造方法。 ただし、原料混合物に含まれるリチウムの物質量とは、原料混合物に含まれ る前記原料化合物の結晶構造中に含まれるリチウムを除いた量とする。 ［２６］前記工程（ｂ）において、前記原料化合物に含まれるＬｉを除く金 属元素の総量（Ｎｉ＋Ｘ）に対する、被覆原料に含まれる元素Ｍの割合（Ｍ ／（Ｎｉ＋Ｘ））は、モル比で０．０００１以上０．０５以下である、［１ １］～［２５］のいずれか１つに記載のリチウム金属複合酸化物粉末の製造 方法。 ［２７］前記原料化合物が、下記式（ＩＩ）を満たす［１１］～［２６］のいずれか１つに記載のリチウム金属複合酸化物粉末の製造方法。 Ｌｉ［Ｌｉｐ（Ｎｉ（１－ｑ－ｒ）ＣｏｑＸ１ｒ）１－ｐ］Ｏ２ ・・（ＩＩ） （－０．１≦ｐ≦０．２、０≦ｑ≦０．４、０≦ｒ≦０．４、１－ｑ－ｒ≧ ０．３、Ｘ１はＭｎ、Ｆｅ、Ｃｕ、Ｔｉ、Ｍｇ、Ｃａ、Ｓｒ、Ｂａ、Ａｌ、 Ｗ、Ｍｏ、Ｎｂ、Ｚｎ、Ｓｎ、Ｚｒ、Ｃｒ、Ｇａ、Ｇｅ、Ｐｄ、Ａｇ、Ｃｄ 、ＩｎおよびＶからなる群から選ばれる１種以上の元素である。）」 ・「【発明の効果】 【０００９】 本発明によれば、自己放電量が抑制されたリチウム金属複合酸化物粉末、リチウム二次電池用正極活物質、及びリチウム金属複合酸化物粉末の製造方法を提供することができる」 ・「【００１２】 リチウム金属複合酸化物粉末の累積体積粒度は、レーザー回折散乱法によって測定される。具体的な測定方法は、まず、リチウム金属複合酸化物粉末０．１ｇを、０．２質量％ヘキサメタりん酸ナトリウム水溶液５０ｍｌに投入し、リチウム金属複合酸化物粉末を分散させた分散液を得る。 次に、得られた分散液についてマイクロトラック・ベル株式会社製マイクロトラックＭＴ３３００ＥＸＩＩ（レーザー回折散乱粒度分布測定装置）を用いて、粒度分布を測定し、体積基準の累積粒度分布曲線を得る。 そして、得られた累積粒度分布曲線において、全体を１００％としたときに、微小粒子側からの累積体積が５０％となる点の粒子径の値が５０％累積体積粒度（Ｄ５０（μｍ））である。また、全体を１００％としたときに、微小粒子側からの累積体積が１０％となる点の粒子径の値が１０％累積体積粒度（Ｄ１０（μｍ））である。また、全体を１００％としたときに、微小粒子側からの累積体積が９０％となる点の粒子径の値が９０％累積体積粒度（Ｄ９０（μｍ））である。」 ・「【００１３】 ＜リチウム金属複合酸化物粉末＞ 本実施形態のリチウム金属複合酸化物粉末は層状構造を有する。本実施形態のリチウム金属複合酸化物粉末は、少なくともＬｉとＮｉと元素Ｘを含む。 元素ＸはＣｏ、Ｍｎ、Ｆｅ、Ｃｕ、Ｔｉ、Ｍｇ、Ｃａ、Ｓｒ、Ｂａ、Ａｌ、Ｗ、Ｍｏ、Ｎｂ、Ｚｎ、Ｓｎ、Ｚｒ、Ｃｒ、Ｇａ、Ｇｅ、Ｐｄ、Ａｇ、Ｃｄ、Ｉｎ、Ｖ、Ｂ、Ｓｉ、Ｓ、Ｆ及びＰからなる群より選択される１種以上の元素である。」 ・「【００１４】 ≪Ｒ≫ 本実施形態のリチウム金属複合酸化物粉末においては、下記のようにＲを定義する。 Ｒとは、リチウム金属複合酸化物粉末に含まれるリチウム金属複合酸化物一粒子における、ニッケルと元素Ｘとの物質量の総和（Ｎｉ＋Ｘ）に対する酸素の物質量（Ｏ）の比（Ｏ／（Ｎｉ＋Ｘ））である。 【００１５】 Ｒは、リチウム金属複合酸化物粒子の表面領域における、ニッケル原子と元素Ｘの物質量の合計に対する酸素原子の物質量である。ここで、「リチウム金属複合酸化物粒子の表面領域」とは、リチウム金属複合酸化物粒子の最表面から深さ方向に５ｎｍの厚さの領域をいう。 【００１６】 本実施形態において「Ｒの値が大きい」とは、リチウム金属複合酸化物の粒子の表面に酸素原子が過剰な表面領域が形成されていることを意味する。また、ニッケルや元素Ｘが欠損した表面領域が形成されていることを意味する。 リチウム金属複合酸化物が、コア粒子と被覆物を備える場合、「Ｒの値が大きい」とは、コア粒子の露出が少ないことを意味する。 【００１７】 本実施形態において「Ｒの値が小さい」とは、リチウム金属複合酸化物の粒子の表面に酸素原子が過少な表面領域が形成されていることを意味する。また、ニッケルや元素Ｘが過剰に存在する表面領域が形成されていることを意味する。 リチウム金属複合酸化物が、コア粒子と被覆物を備える場合、「Ｒの値が小さい」とは、コア粒子の露出が多いことを意味する。 【００１８】 上記に定義されるＲの累積頻度分布曲線において、全体を１００％としたときに、Ｒの小さい側からの累積頻度が９０％となる点のＲの値をＲ（９０）とする。本実施形態のリチウム金属複合酸化物粉末は、Ｒ（９０）が１．７以上３．７以下である。 【００１９】 本実施形態におけるＲの累積頻度分布曲線の求め方を以下に説明する。 ニッケル、元素Ｘ及び酸素の物質量は、リチウム金属複合酸化物一粒子について、加速電圧を１１００Ｖとしたエネルギー分散型Ｘ線（ＥＤＸ）分光法により求める。 日本電子社製の走査型電子顕微鏡－エネルギー分散型Ｘ線（ＥＤＸ）分光法（ＪＳＭ－７９００Ｆ）を用い、リチウム金属複合酸化物の一次粒子単位でのＥＤＸ面分析を５０粒子実施する。具体的には、リチウム金属複合酸化物粉末について、５０００倍の視野でＳＥＭ像を取得する。その視野内に含まれる粒子から、ランダムに１０粒子を選択する。この操作を５視野実施し、５０粒子の分析を実施する。 上記ＥＤＸ面分析によれば、リチウム金属複合酸化物粒子の最表面から深さ方向に５ｎｍの厚さの領域のＲを測定できる。 リチウム金属複合酸化物が、コア粒子と被覆物を備える場合、ＥＤＸ面分析によれば、被覆物のＲを測定する。 【００２０】 得られたＥＤＸスペクトルから各粒子表面におけるＮｉと元素Ｘの物質量の総和（Ｎｉ＋Ｘ）に対する物質量のモル量（Ｏ）の比（Ｏ／（Ｎｉ＋Ｘ））を算出する。 この際の加速電圧は１１００Ｖとする。 【００２１】 さらに、算出した５０粒子のＲにより累積頻度分布曲線を作成する。Ｒの小さい側からの累積頻度が９０％となる点のＲの値をＲ（９０）、１０％となる点のＲの値をＲ（１０）、５０％となる点のＲの値をＲ（５０）とする。 【００２２】 リチウム金属複合酸化物粉末をリチウム二次電池用正極活物質として用いたとき、リチウム金属複合酸化物粉末の粒子の表面は電解液と接する。充電時、特に高温環境下においては、電解液と接触した際にリチウム金属複合酸化物粉末の粒子の表面から酸素が脱離する。脱離した酸素は、リチウム金属複合酸化物粉末の粒子表面で電解液を酸化分解する。 【００２３】 その際、酸素脱離に伴うリチウム金属複合酸化物粉末内での金属価数バランスの調整のため、充電状態のリチウム金属複合酸化物粉末に含まれるＮｉ等の金属価数の低減に伴う自己放電が進行してしまう。 このような作用が生じるため、リチウム金属複合酸化物粉末の粒子の表面に存在する酸素原子数が過剰な場合、酸素原子の脱離、これによる電解液の酸化分解、さらにＮｉ等の金属の価数低減が促進され自己放電が進行する。 【００２４】 一方、リチウム金属複合酸化物粉末の粒子の表面に存在する酸素原子数が過少な場合、リチウム金属複合酸化物粉末の層状構造の形成が不十分となる。 層状構造の形成が不十分であると、充電時にリチウム金属複合酸化物粉末の粒子の表面の結晶構造に乱れが生じやすくなる。この場合、乱れた結晶はリチウムの脱離と挿入を阻害し、リチウム元素が有効に活用されず、電池容量が低くなる場合がある。また、結晶構造が乱れていると、リチウム金属複合酸化物の表面において、構成元素の欠損が生じやすく、自己放電が進行してしまう。 【００２５】 本実施形態は、Ｒ（９０）を特定の範囲とし、リチウム金属複合酸化物粉末の粒子の表面に存在する酸素原子量を制御している。 本実施形態において、Ｒ（９０）は、１．９以上が好ましく、２．０以上がより好ましく、２．１以上がさらに好ましい。また３．５以下が好ましく、３．２以下がより好ましく、３．０以下がさらに好ましい。 上記上限値及び下限値は任意に組み合わせることができる。本実施形態においては、１．９以上３．５以下が好ましく、２．０以上３．２以下がより好ましく、２．１以上３．０以下がさらに好ましい。 【００２６】 Ｒ（９０）が上記上限値以下であると、リチウム金属複合酸化物粒子の表面に存在する酸素原子の割合が過剰なリチウム金属複合酸化物粒子が少ないことを意味する。この場合、充電時にリチウム金属複合酸化物粒子の表面から脱離する酸素が少なく、電解液の酸化分解に伴う自己放電が進行しにくくなる。 Ｒ（９０）が上記下限値以上であると、リチウム金属複合酸化物粒子の表面に規則的な層状構造が形成されていることを意味する。このため、構成元素の欠損やリチウムのトラップが生じにくくなり、自己放電が進行しにくくなる。 【００２７】 本実施形態のリチウム金属複合酸化物粉末は、Ｒ（１０）が１．１以上３．３以下であることが好ましい。前記Ｒ（１０）は１．３以上が好ましく、１．５以上がより好ましく、１．７以上がさらに好ましい。また３．０以下が好ましく、２．７以下がより好ましく、２．４以下がさらに好ましい。 上記上限値及び下限値は任意に組み合わせることができる。本実施形態においては、１．３以上３．０以下が好ましく、１．５以上２．７以下がより好ましく、１．７以上２．４以下がさらに好ましい。 【００２８】 Ｒ（１０）が上記範囲であると、酸素原子数が過少であるために、結晶構造に乱れが生じているリチウム金属複合酸化物粉末の存在量が少ないことを意味する。このような場合には、リチウム金属複合酸化物粒子の表面に規則的な層状構造が形成されていることを意味する。このため、構成元素の欠損が生じにくくなり、自己放電が進行しにくくなる。 【００２９】 本実施形態のリチウム金属複合酸化物粉末は、Ｒ（５０）が１．５以上２．７以下であることが好ましい。Ｒ（５０）は１．７以上が好ましく、１．９以上がより好ましく、２．０以上がさらに好ましい。また２．６以下が好ましく、２．５以下がより好ましく、１．４以下がさらに好ましい。 上記上限値及び下限値は任意に組み合わせることができる。本実施形態においては、１．７以上２．６以下が好ましく、１．９以上２．５以下がより好ましく、２．０以上２．４以下がさらに好ましい。 【００３０】 Ｒ（５０）が上記範囲であると、リチウム金属複合酸化物粉末の粒子の表面の酸素原子の存在量が適正に制御され、充電と放電に寄与しない不純物の形成量が少ないことを意味する。この不純物としては、例えばリチウムを含まない酸化物が挙げられる。不純物が少ないため、充電と放電時の抵抗を小さくできる。」 ・「【００３８】 ≪組成式（Ｉ）－１≫ 本願の効果を高める観点から、本実施形態のリチウム金属複合酸化物粉末は、下記組成式（Ｉ）－１で表されることがさらに好ましい。 Ｌｉ［Ｌｉｍ１（Ｎｉ（１－ｎ１２－ｎ１３－ｎ１４）Ｃｏｎ１２Ｘ１ｎ１３Ｍ１ｎ１４）１－ｍ１］Ｏ２ ・・・（Ｉ）－１ （－０．１≦ｍ１≦０．２、０≦ｎ１２≦０．４、０≦ｎ１３≦０．４、０≦ｎ１４≦０．０５、０＜ｎ１２＋ｎ１３＋ｎ１４≦０．７、Ｘ１はＭｎ、Ｆｅ、Ｃｕ、Ｔｉ、Ｍｇ、Ｃａ、Ｓｒ、Ｂａ、Ａｌ、Ｗ、Ｍｏ、Ｎｂ、Ｚｎ、Ｓｎ、Ｚｒ、Ｃｒ、Ｇａ、Ｇｅ、Ｐｄ、Ａｇ、Ｃｄ、ＩｎおよびＶからなる群から選ばれる１種以上であり、Ｍ１はＢ、Ｓｉ、Ｓ、Ｆ及びＰからなる群から選ばれる１種以上である。）」 ・「【００４８】 ≪被覆物≫ 本実施形態のリチウム金属複合酸化物粉末は、コア粒子とコア粒子を被覆する被覆物とを備えることが好ましい。被覆物は、被覆層又は被覆粒子であることが好ましい。被覆物は、Ｌｉと元素Ｍとのリチウム含有複合化合物を含むことが好ましい。元素ＭはＡｌ、Ｚｒ、組成式（Ｉ）－１におけるＭ１から選ばれる１種以上であることが好ましく、Ａｌ、Ｚｒ、Ｂ、Ｎｂ及びＰから選ばれる１種以上がより好ましく、Ｂ、Ｎｂ及びＰから選ばれる１種以上がさらに好ましく、Ｂ及びＰから選ばれる１種以上が特に好ましい。 【００４９】 被覆物は、リチウム含有複合化合物を含むことが好ましい。電池の抵抗低減の観点から、前記リチウム含有複合化合物はリチウム含有複合酸化物であることがより好ましい。リチウム含有複合酸化物の例としては、リチウム－ホウ素－酸素化合物、リチウム－ニオブ－酸素化合物、リチウム－リン－酸素化合物が挙げられる。」 ・「【００５３】 本実施形態において、リチウム金属複合酸化物粉末は単粒子を含むことが好ましい。 一次粒子は、二次粒子を構成するために凝集するため、粒子が大きく成長したものではなく、その粒子径は０．１μｍ以上０．５μｍ未満程度である。本明細書において、平均粒径が０．５μｍ未満のものを一次粒子とし、０．５μｍ以上のものを単粒子とする。 【００５４】 また単粒子は微小な一次粒子や一次粒子が凝集して形成される二次粒子と比べて表面エネルギーが小さく、安定性に優れる。よって、単粒子表面では電解液の分解等の不可逆な反応が抑制され、自己放電が起こり難いリチウム金属複合酸化物粉末となると推察される。」 ・「【００５６】 本実施形態リチウム金属複合酸化物粉末は、粒度分布測定値から求めた１０％累積径（Ｄ１０）、５０％累積径（Ｄ５０）および９０％累積径（Ｄ９０）において、５０％累積径（Ｄ５０）が０．５μｍ以上１０μｍ以下であり、さらに、下記式（Ａ）の関係を満たすことが好ましい。 ０．３≦（Ｄ９０－Ｄ１０）／Ｄ５０≦３・・・（Ａ） 【００５７】 前記５０％累積径（Ｄ５０）の下限値は、１．０μｍ以上が好ましく、１．５μｍ以上がより好ましく、２．０μｍ以上がさらに好ましい。前記５０％累積径（Ｄ５０）の上限値は、８．０μｍ以下が好ましく、６．０μｍ以下がより好ましく、５．０μｍ以下がさらに好ましい。５０％累積径（Ｄ５０）の上限値及び下限値は任意に組み合わせることができる。本実施形態においては、１．０μｍ以上８．０μｍ以下が好ましく、１．５μｍ以上６．０μｍ以下がより好ましく、２．０μｍ以上５．０μｍ以下がさらに好ましい。」 ・「【００６０】 ＜リチウム金属複合酸化物粉末の製造方法＞ 本実施形態のリチウム金属複合酸化物粉末の製造方法は、下記工程（ａ）～工程（ｃ）を以下の順で備える。 工程（ａ）少なくともＮｉを含有する前駆体と、リチウム化合物を混合して焼成し、原料化合物を得る工程。工程（ｂ）Ａｌ、Ｂ、Ｓｉ、Ｓ、Ｎｂ、Ｆ及びＰからなる群から選ばれる少なくとも１種の元素Ｍを含む被覆原料と、前記原料化合物を接触させ、原料混合物を得る工程。工程（ｃ）前記原料混合物を２００℃以上から６００℃以下の温度で加熱する工程。」 ・「０１０７】 ［工程（ｂ）］ 工程（ｂ）は、元素Ｍを含む被覆原料と、前記原料化合物を接触させ、原料混合物を得る工程である。 元素Ｍは、Ａｌ、Ｂ、Ｓｉ、Ｓ、Ｎｂ、Ｆ及びＰからなる群から選ばれる少なくとも１種の元素である。 【０１０８】 工程（ｂ）は、元素Ｍを含む被覆原料溶液１を原料化合物に接触させ、原料混合物を得る工程（ｂ１）であってもよい。 工程（ｂ１）は、前記原料化合物に前記被覆原料溶液１を噴霧して接触させ、原料混合物を得る工程（ｂ１－１）であってもよい。 工程（ｂ）は、前記原料化合物を、前記元素Ｍとリチウムとを含む被覆原料溶液２に浸漬させて原料混合物を得る工程（ｂ２）であってもよい。 ・・・ 【０１０９】 ・被覆原料 被覆原料はＡｌ、Ｂ、Ｓｉ、Ｓ、Ｎｂ、Ｆ及びＰからなる群から選ばれる少なくとも１種の元素を含む被覆化合物を含有することが好ましい。被覆化合物は、例えば、Ａｌ２Ｏ３、Ｈ３ＢＯ３、ＨＢＯ２、Ｈ２Ｂ４Ｏ７、ＨＢ５Ｏ８、Ｂ２Ｏ３、・・・Ｎｂ２Ｏ５、・・・Ｈ３ＰＯ４、Ｈ４Ｐ２Ｏ７、Ｈ３ＰＯ３、Ｈ３ＰＯ２、Ｌｉ３ＰＯ４のうち何れか一つ、又は、二つ以上を混合して使用することができる。これらの中では、Ｈ３ＢＯ３、Ｂ２Ｏ３、Ｎｂ２Ｏ５、Ｌｉ３ＰＯ４が好ましい。」 ・「【実施例】 【０１７５】 ・・・ 【０２４５】 【表１】 ［図：0001395166000001.jpg］ 【０２４６】 【表２】 ［図：0001395166000002.jpg］ 」 （エ）本件発明の課題について 本件発明の課題は、上記（ウ）の段落【０００６】の記載によると、「自己放電量が少ないリチウム金属複合酸化物粉末、リチウム二次電池用正極活物質、及びリチウム金属複合酸化物粉末の製造方法を提供する」ことであると認められる。 （オ）本件発明の課題を解決する手段に関する発明の詳細な説明の記載 上記エの課題を解決する手段に関する発明の詳細な説明の記載は次のよう なものである。 ａ 課題を解決するための手段として、［１］～［２７］の発明を包含す ることが記載されている（上記（ウ）の段落【０００７】）。 ｂ 本件明細書の発明の詳細な説明において、実施の形態に係るリチウム金属複合酸化物粉末は、少なくともＬｉとＮｉとＣｏ、Ｍｎ等の元素Ｘを含む層状構造を有するものであることが記載されている（同段落【００１２】、【００１３】）。 ｃ 上記リチウム金属複合酸化物粉末において、Ｒを「リチウム金属複合酸化物粉末に含まれるリチウム金属複合酸化物一粒子における、ニッケルと元素Ｘとの物質量の総和（Ｎｉ＋Ｘ）に対する酸素の物質量（Ｏ）の比（Ｏ／（Ｎｉ＋Ｘ））」であると定義し、Ｒは、リチウム金属複合酸化物粒子の表面領域における、ニッケル原子と元素Ｘの物質量の合計に対する酸素原子の物質量の比であることを意味し、ニッケル、元素Ｘ及び酸素の物質量は、リチウム金属複合酸化物一粒子について、加速電圧を１１００Ｖとしたエネルギー分散型Ｘ線（ＥＤＸ）分光法により求めることが記載されている（同段落【００１４】～【００３０】）。 そして、Ｒの累積頻度分布曲線を作成して、Ｒの小さい側からの累積頻度が９０％となる点のＲの値をＲ（９０）、１０％となる点のＲの値をＲ（１０）、５０％となる点のＲの値をＲ（５０）とし、Ｒ（９０）、Ｒ（１０）及びＲ（５０）を特定の範囲とし、リチウム金属複合酸化物粉末の粒子の表面の酸素原子の存在量を適切に制御することで、自己放電が進行しにくくなるなどの作用を奏することが記載されていると認められる。 ｄ また、上記リチウム金属複合酸化物粉末は、式（Ｉ）－１で表される組成であることが好ましく（同段落【００３８】）、コア粒子とコア粒子を被覆する被覆物とを備え、被覆物は、ＬｉとＢ、Ｎｂ及びＰから選ばれる１種以上とのリチウム含有複合酸化物を含むことが好ましく（同段落【００４８】、【００４９】）、単粒子を含むことが好ましく（同段落【００５３】）、並びに所定の粒度分布を示す式（Ａ）の関係を満たすことが好ましいこと（同段落【００５６】、【００５７】）が、それぞれ記載されている。 ｅ 発明の詳細な説明には、本実施の形態として、上記リチウム金属複合酸化物粉末を含有するリチウム二次電池用正極活物質とすることが記載されている（同段落【００５９】）。 ｆ 上記リチウム金属複合酸化物粉末の製造方法としては、 「工程（ａ）少なくともＮｉを含有する前駆体と、リチウム化合物を混合して焼成し、原料化合物を得る工程。 工程（ｂ）Ａｌ、Ｂ、Ｓｉ、Ｓ、Ｎｂ、Ｆ及びＰからなる群から選ばれる少なくとも１種の元素Ｍを含む被覆原料と、前記原料化合物を接触させ、原料混合物を得る工程。 工程（ｃ）前記原料混合物を２００℃以上から６００℃以下の温度で加熱する工程。」を、工程（ａ）～工程（ｃ）の順で備えることが記載されている（同段落【００６０】）。 上記工程（ｂ）は、元素Ｍを含む被覆原料溶液１を原料化合物に接触させ、原料混合物を得る工程（ｂ１）であってもよく、工程（ｂ１）は、前記原料化合物に前記被覆原料溶液１を噴霧して接触させ、原料混合物を得る工程（ｂ１－１）であってもよく、上記工程（ｂ）は、前記原料化合物を、前記元素Ｍとリチウムとを含む被覆原料溶液２に浸漬させて原料混合物を得る工程（ｂ２）であってもよいことが記載されている（同段落【０１０７】～【０１０９】）。 ｇ 発明の詳細な説明の段落【０１７５】～【０２４７】には、本件発明に関する具体的な実施例（及び比較例）について記載され（なお、実施例の記載については、表１、２のみ摘記している。）、実施例２、３は、Ｂを含む被覆原料溶液を原料化合物に噴霧し、実施例４～６、９、実施例７、実施例８は、それぞれＢ、Ｐ、Ｎｂを含む被覆原料溶液に原料化合物を浸漬する工程を備え、本件発明１０、１８で特定された工程により、リチウム金属複合酸化物粉末を得たことが記載されていると認められる。 上記の実施例２～９で得られたリチウム金属複合酸化物粉末は、その製造工程からすると、上記 ｄ で示したように、コア粒子とコア粒子を被覆するＬｉとＢ、Ｎｂ又はＰからなる被覆物を備えると認められ、また、単粒子を含み、上記ウの表１、２によると、５０％累積径（Ｄ５０）は、１．０μｍ以上８．０μｍ以下であり、粒度分布は、式（Ａ）を充足し、式（Ｉ）－１で表される組成であることも裏付けられているといえる。 そして、当該リチウム金属複合酸化物粉末は、所定のＲ（１０）、Ｒ（５０）及びＲ（９０）の値の範囲を充足し、これを正極活物質として用いて作製したリチウム二次電池は、当該範囲を充足しない比較例の粉末を用いたものと比べて自己放電率が小さいことが確認できたことが記載されている。 （カ）本件発明と発明の詳細な説明との対比 ａ 本件発明１、４、７～９ 上記 (オ) ａ～ｅ、ｇ のとおりであるから、本件発明１は、発明の詳細な説明に記載された発明であり、また、本件発明１は、発明の詳細な説明により、自己放電量が少ないリチウム金属複合酸化物粉末を得るという課題を解決できると当業者が認識することができる。また、リチウム金属複合酸化物粉末に係る本件発明４、７、８及びリチウム二次電池用正極活物質に係る本件発明９についても同様である。 ｂ 本件発明１０、１２～２５ 上記 (オ) ｆ、ｇ のとおりであるから、リチウム金属複合酸化物粉末の製造方法に係る本件発明１０、１８は、発明の詳細な説明に記載された発明であり、本件発明１、４、７及び８に係るリチウム金属複合酸化物粉末を製造することができ、上記課題を解決できると当業者が認識することができる。また、本件発明１２～１７、１９～２５についても同様である。 イ 「第５ １（２）」のサポート要件についての判断 本件発明１０は、本件訂正請求による訂正により「前記工程（ｂ）は、前記元素Ｍを含む被覆原料溶液１を前記原料化合物に接触させ、原料混合物を得る工程（ｂ１）であって、前記工程（ｂ１）は、前記原料化合物に前記被覆原料溶液１を噴霧して接触させ、原料混合物を得る工程（ｂ１－１）であり」と特定され、また、本件発明１０、１８は、本件発明１、４、７及び８を引用することで、当該発明に係るリチウム金属複合酸化物粉末を製造する方法であることが特定されたから、本件発明１０、１８の各工程（ｂ）は、「比較例」における工程（ｂ）を包含しないことは明らかとなった。本件発明１０及び本件発明１８に従属する本件発明１２～１７、本件発明１９～２５に係る製造方法も同様である。 ウ 申立人の主張について （ア）申立人は、リチウム金属複合酸化物粉末の粒子表面の酸素量を適切な範囲に制御することで自己放電を制御できるというメカニズムが事実であるのかは明らかでなく、Ｒ（９０）の範囲は広範であり、実施例では、Ｌｉ、Ｎｉに加えて、Ｍｏ及びＣｏを含有する例が開示されているのみであること、さらには、リチウム金属複合酸化物粉末の被覆物がどのような形態であるのかは明らかでないことを理由に、本件発明は、発明の課題を解決できると認識できる範囲ではない旨主張している（意見書１：２頁１２行～３頁１行、意見書２：１頁下から７行～４頁１５行）。 （イ）しかし、サポート要件の判断については、上記ア、イに記載したとおりであって、本件明細書では、実施例及び比較例として、共通する構成元素を有するリチウム金属複合酸化物粉末において、Ｒの値を比較検討して、所定範囲のＲ（９０）等の値を規定することで自己放電が抑制できることが把握できるから、Ｒの値を規定することで同様の作用機序の基でリチウム金属複合酸化物全般において、当業者は本件発明の課題を解決できることを理解することができる。 また、本件発明のリチウム金属複合酸化物粉末におけるリチウム含有複合化物の存在については、本願明細書において、本件発明に係るリチウム金属複合酸化物粉末に係る被覆物及びその製造工程についての記載（段落【００４９】、【０１０７】～【０１２４】）などから、当業者であればＬｉと元素Ｍ（Ｂ、Ｎｂ又はＰ）とのリチウム含有複合化合物の被覆物が生成することを把握することができる。 したがって、申立人の主張は採用できない。 エ まとめ 以上のとおりであるから、取消理由１には理由がない。 （２）取消理由２（明確性要件違反）について ア 本件発明１において特定された「Ｒ」及び「Ｒの累積頻度分布曲線」の定義については、本件明細書の発明の詳細な説明に次の記載がある。 ・「【００１４】 ≪Ｒ≫ 本実施形態のリチウム金属複合酸化物粉末においては、下記のようにＲを定義する。 Ｒとは、リチウム金属複合酸化物粉末に含まれるリチウム金属複合酸化物一粒子における、ニッケルと元素Ｘとの物質量の総和（Ｎｉ＋Ｘ）に対する酸素の物質量（Ｏ）の比（Ｏ／（Ｎｉ＋Ｘ））である。 【００１５】 Ｒは、リチウム金属複合酸化物粒子の表面領域における、ニッケル原子と元素Ｘの物質量の合計に対する酸素原子の物質量である。ここで、「リチウム金属複合酸化物粒子の表面領域」とは、リチウム金属複合酸化物粒子の最表面から深さ方向に５ｎｍの厚さの領域をいう。 ・・・・・ 【００１８】 上記に定義されるＲの累積頻度分布曲線において、全体を１００％としたときに、Ｒの小さい側からの累積頻度が９０％となる点のＲの値をＲ（９０）とする。本実施形態のリチウム金属複合酸化物粉末は、Ｒ（９０）が１．７以上３．７以下である。 【００１９】 本実施形態におけるＲの累積頻度分布曲線の求め方を以下に説明する。 ニッケル、元素Ｘ及び酸素の物質量は、リチウム金属複合酸化物一粒子について、加速電圧を１１００Ｖとしたエネルギー分散型Ｘ線（ＥＤＸ）分光法により求める。 日本電子社製の走査型電子顕微鏡－エネルギー分散型Ｘ線（ＥＤＸ）分光法（ＪＳＭ－７９００Ｆ）を用い、リチウム金属複合酸化物の一次粒子単位でのＥＤＸ面分析を５０粒子実施する。具体的には、リチウム金属複合酸化物粉末について、５０００倍の視野でＳＥＭ像を取得する。その視野内に含まれる粒子から、ランダムに１０粒子を選択する。この操作を５視野実施し、５０粒子の分析を実施する。 上記ＥＤＸ面分析によれば、リチウム金属複合酸化物粒子の最表面から深さ方向に５ｎｍの厚さの領域のＲを測定できる。 リチウム金属複合酸化物が、コア粒子と被覆物を備える場合、ＥＤＸ面分析によれば、被覆物のＲを測定する。 【００２０】 得られたＥＤＸスペクトルから各粒子表面におけるＮｉと元素Ｘの物質量の総和（Ｎｉ＋Ｘ）に対する物質量のモル量（Ｏ）の比（Ｏ／（Ｎｉ＋Ｘ））を算出する。 この際の加速電圧は１１００Ｖとする。 【００２１】 さらに、算出した５０粒子のＲにより累積頻度分布曲線を作成する。Ｒの小さい側からの累積頻度が９０％となる点のＲの値をＲ（９０）、１０％となる点のＲの値をＲ（１０）、５０％となる点のＲの値をＲ（５０）とする。」 本件明細書の発明の詳細な説明の【実施例】の欄にも同様な記載がある。 ・「【０１７６】 ＜走査型電子顕微鏡－エネルギー分散型Ｘ線（ＥＤＸ）分光測定＞ 日本電子社製の走査型電子顕微鏡－エネルギー分散型Ｘ線（ＥＤＸ）分光法（ＪＳＭ－７９００Ｆ）を用い、リチウム金属複合酸化物粉末の表面におけるＲの累積頻度分布曲線を求めた。 ここで、ＲはＮｉと元素Ｘの物質量の総和（Ｎｉ＋Ｘ）に対する酸素の物質量（Ｏ）の比（Ｏ／（Ｎｉ＋Ｘ））である。 【０１７７】 ≪Ｒの累積頻度分布曲線の求め方≫ リチウム金属複合酸化物の一次粒子単位でのＥＤＸ面分析を５０粒子実施し、得られたＥＤＸスペクトルから各粒子表面におけるＲを算出した。尚、この際の加速電圧は１１００Ｖとした。さらに、算出した５０粒子の比Ｒにより累積頻度分布曲線を作成し、Ｒの小さい側からの累積頻度が９０％となる点のＲの値をＲ（９０）、１０％となる点のＲの値をＲ（１０）、５０％となる点のＲの値をＲ（５０）とした。 具体的には、リチウム金属複合酸化物粉末について、５０００倍の視野でＳＥＭ像を取得した。その視野内に含まれる粒子から、ランダムに１０粒子を選択した。この操作を５視野実施し、５０粒子の分析を実施した。」 これらの記載は、特許権者が令和３年２月８日に提出した意見書の具体的な測定方法の説明とも合致するものである（意見書:６、７頁）。 そして、上記「Ｒの累積頻度分布曲線の求め方」には、具体的な測定装置名を記載した上で、１１００Ｖの加速電圧でリチウム金属複合酸化物粒子の最表面から深さ方向に５ｎｍの厚さの領域のＲを求めて、５０粒子によるＲの累積頻度分布曲線を求めることが具体的に説明されていることから、本件発明１の「Ｒ」及び「Ｒの累積頻度分布曲線」の特定事項は明確であるといえる。 イ 申立人の主張について （ア）申立人は、本件発明に係るリチウム金属複合酸化物粒子の組成式（Ｉ）－１において、被覆物を有する元素ＭがＢ、Ｎｂ、Ｐから選ばれる１種以上であるところ、被覆物の元素Ｍに対応すると解される元素Ｍ１として、Ｂ、Ｓｉ、Ｓ、Ｆ及びＰからなる１種以上が挙げられ、両規定は整合しておらず、上記元素Ｍとして挙げられたＮｂは、元素Ｘ１であり、元素Ｍ１と元素Ｘ１とでは含有割合の範囲が大きく相違していることから、被覆物の規定と組成式（Ｉ）－１の規定との関係が整合していないため、本件発明は不明確である旨主張している（意見書２：４頁下から１１行～５頁２１行）。 しかし、式（Ｉ）－１の記載自体は明確であり、また、元素Ｍ及びＸ１については、本件明細書の段落【００４１】～【００４６】において説明され、実施例にも裏付けられており、被覆物を構成する元素Ｎｂが元素Ｍ１に属する必要があるとはいえないから、申立人の主張は採用できない。 （イ）また、申立人は、請求項１のＲに関する記載と段落【００１５】との記載が整合していないこと及び加速電圧が一定であっても測定対象により請求項１の規定は変化すること、並びに特許権者が令和３年２月８日に提出した意見書において、測定手順の説明や解析ソフトウェアの名称を追加しているが、これらを参照しても具体的な測定及び解析条件が明らかでなく、また、出願当初の明細書等に記載されたものでもないから、依然として本件発明は明確でない旨主張している（特許異議申立書：９９頁下から６行～１００頁１５行、意見書１：３頁最下行～５頁５行、意見書２：５頁下から３行～７頁２行）。 しかし、本件明細書には、具体的な測定装置、加速電圧及びリチウム金属酸化物粉末粒子の測定領域等が記載され、特許権者が追記したソフトウェアも市販されているものであることから、上記のとおり本件発明は明確であると理解でき、申立人は、上記の記載だけでは測定できないとの具体的な根拠を示していないことから、申立人の主張は採用できない。 （ウ）さらに、申立人は、本件発明４で「前記式（Ｉ）のｍ１が・・・」と規定しているが、引用する本件発明１に「式（Ｉ）」の記載がないから不明確である旨主張している（意見書２：７頁４行～８行）。 しかし、本件明細書を参照すれば（段落【００３８】、【００３９】）、本件発明４の「式（Ｉ）」は、「式（Ｉ－１）」の誤記であることは明らかであるから、当該主張も採用できない。 ウ まとめ 以上のとおりであるから、取消理由２には理由がない。 （３）取消理由３（実施可能要件違反）について ア 上記（１）のとおり、本件発明は、本件明細書の発明の詳細な発明に記載された発明であると認められるところ、実施例は、本件発明１０、１２～２５にしたがってリチウム金属複合酸化物粉末を製造したことが具体的に記載されており、実施例において本件発明に係るリチウム金属複合酸化物粉末は自己放電率が低いことが裏付けられているから、本件明細書の発明の詳細な説明の記載は、当業者が本件発明の実施をすることがてきる程度に明確かつ十分に記載したものであるといえる。 イ 申立人の主張について 申立人は、本件発明に係るリチウム金属複合酸化物粉末において、Ｒ（９０）等を制御する具体的な方法が開示されていないから、実施可能要件を充足するものではない旨主張している（意見書１：２頁７～１１行、３頁１２～２４行）。 しかし、発明の詳細な説明には、リチウム金属複合酸化物粉末の製造方法について説明されており（【００６０】～【０１３３】）、実施例は、これらの記載に基づいて、リチウム金属複合酸化物粉末のＲの値を所定範囲に制御できたことが記載されていると認められるから（実施例２～９）、申立人の主張は採用できない。 ウ まとめ したがって、取消理由３には理由がない。 （４）取消理由４（新規性・進歩性欠如）について 本件訂正請求による訂正により、上記第２に記載したとおり、本件特許の請求項１１は削除され、また、本件特許の請求項１０、１２～２５は、取消理由４の対象となっていない本件特許の請求項１を直接又は間接的に引用するものとなったから、本件発明１０、１２～２５は、甲１又は甲２に記載された発明であるといえないし、また、甲１又は甲２に記載された発明及び周知技術に基いて、当業者が容易に発明をすることができたものであるともいえない。 したがって、取消理由４には理由がない。 ２ 取消理由において採用しなかった申立理由についての判断 （１）申立理由１（甲１又は甲２を主たる証拠とした新規性・進歩性欠如） ア 各証拠方法の記載事項 （ア）甲１の記載事項及び甲１に記載された発明 甲１には、下記の事項が記載されている。 ・「【請求項１】 一次粒子および複数の一次粒子が凝集して形成される二次粒子の少なく とも一方からなるリチウム金属複合酸化物粉末と、前記リチウム金属複合酸化物粉末の表面に形成される被覆層とを有する、非水系電解質二次電池用正極活物質であって、 前記正極活物質は、ＬｉとＮｉとＣｏとＡｌを含有し、それぞれの金属の原子比がＬｉ：Ｎｉ：Ｃｏ：Ａｌ＝ｚ：（１－ｘ－ｙ）：ｘ：ｙ（ただし、０．０１≦ｘ≦０．１５、０＜ｙ≦０．０５、０．９７≦ｚ≦１．２０を満たす。）で表され、 前記被覆層は、ニオブとリチウムとを含む化合物を含有する、非水系電解質二次電池用正極活物質。 【請求項２】 前記被覆層に含まれるニオブの量が、前記非水系電解質二次電池用正極活物質に含まれるＮｉ、ＣｏおよびＡｌの原子数の合計に対して、０．１原子％以上２．０原子％以下である、請求項１に記載の非水系電解質二次電池用正極活物質。 【請求項３】 前記ニオブとリチウムとを含む化合物は、ＬｉＮｂＯ３及びＬｉ３ＮｂＯ４のうちの少なくとも一種からなるニオブ酸リチウムを含有する、請求項１又は請求項２に記載の非水系電解質二次電池用正極活物質。 ・・・・・ 【請求項４】 撹拌されている状態のリチウム金属複合酸化物粉末に、ニオブアルコキシドと、リチウムアルコキシド及びリチウムのうち少なくとも一種と、を含むアルコキシド溶液を噴霧することと、 前記噴霧後のリチウム金属複合酸化物粉末を加熱処理して、前記リチウム金属複合酸化物粉末の表面に、二オブとリチウムとを含む化合物を含有する被覆層を形成することと、を備え、 前記リチウム金属複合酸化物粉末は、ＬｉとＮｉとＣｏとＡｌを含有し、それぞれの金属の原子比がＬｉ：Ｎｉ：Ｃｏ：Ａｌ＝ｚ：（１－ｘ－ｙ）：ｘ：ｙ（ただし、０．０１≦ｘ≦０．１５、０＜ｙ≦０．０５、０．９７≦ｚ≦１．２０を満たす。）で表される、非水系電解質二次電池用正極活物質の製造方法。 【請求項５】 前記加熱処理は、３００℃以上４００℃以下の範囲で１時間以上加熱する、請求項４に記載の非水系電解質二次電池用正極活物質の製造方法。」 ・「【００３７】 （組成式） リチウム金属複合酸化物粉末１０は、層状の結晶構造を有することができ、例えば、一般式（１）：ＬｉｚＮｉ１－ｘ－ｙ－ｔＣｏｘＡｌｙＭｔＯ２＋α（ただし、Ｍは、Ｍｇ、Ｃａ、Ａｌ、Ｔｉ、Ｖ、Ｃｒ、Ｚｒ、Ｎｂ、Ｍｏ、Ｈｆ、Ｔａ、及び、Ｗから選択される１種以上の元素であり、０．０１≦ｘ≦０．１５、０＜ｙ≦０．０５、０≦ｔ≦０．１、０．９７≦ｚ≦１．２０、－０．１≦α≦０．１を満たす。）で表され、一般式（２）：ＬｉｚＮｉ１－ｘ－ｙＣｏｘＡｌｙＯ２（ただし、０．０１≦ｘ≦０．１５、０＜ｙ≦０．０５、０．９７≦ｚ≦１．２０を満たす。）で表されることが好ましい。」 ・「【００４９】 ２．非水系電解質二次電池用正極活物質の製造方法 図２は、本実施形態に係る非水系電解質二次電池用正極活物質の製造方法（以下、「正極活物質の製造方法」ともいう。）の一例を示す図である。本実施形態に係る正極活物質の製造方法を用いることにより、上記の被覆層２０を、リチウム金属複合酸化物粉末１０の表面に均一に被覆させた正極活物質ＰＡを、容易にかつ高い生産性で得ることができる。 【００５０】 正極活物質の製造方法は、図２に示すように、撹拌されている状態のリチウム金属複合酸化物粉末に、ニオブアルコキシドと、リチウムアルコキシド及びリチウムのうち少なくとも一種と、を含むアルコキシド溶液を噴霧すること（ステップＳ１０）と、加熱処理すること（ステップＳ２０）とを備える。以下、各ステップについて、説明する。 【００５１】 （ステップＳ１０） まず、撹拌されている状態のリチウム金属複合酸化物粉末に、ニオブアルコキシドと、リチウムアルコキシド及びリチウムのうち少なくとも一種と、を含むアルコキシド溶液を噴霧する（ステップＳ１０）。【００５２】 リチウム金属複合酸化物粉末の撹拌には、一般的な攪拌機を使用することができ、例えば、転動流動装置やヘンシェルミキサーなどを用いてリチウム金属複合酸化物粒子の形骸が破壊されない程度で、リチウム金属複合酸化物粉末を十分に撹拌してやれば良い。 ・・・・・ 【００５４】 アルコキシド溶液は、ニオブアルコキシドと、リチウムアルコキシド及びリチウムのうち少なくとも一種と、を混合して得ることができる。アルコキシド溶液は、例えば、ニオブアルコキシドと、リチウムアルコキシド及びリチウムのうち少なくとも一種と、を有機溶媒に添加して調整することができる。 ・・・・・ 【００５７】 有機溶媒としては、上記の化合物を溶解できるものであれば特に限定されないが、例えば、アルコールを用いることができ、炭素数が４以下の低級アルコールを用いることが好ましい。低級アルコールとしては、エタノール、２－プロパノール、１－ブタノールなどが挙げられ、エタノール、２－プロパノールが好ましい。また、有機溶媒としてアルコールを用いる場合、脱水したものが好ましい。 【００５８】 アルコキシド溶液は、霧状態で、撹拌状態のリチウム金属複合酸化物粉末に噴霧される。アルコキシド溶液は、前記リチウム金属複合酸化物粉末１００質量部に対して、好ましくは２質量部以上１１０質量部以下、より好ましくは３０質量部以上６０質量部以下で噴霧する。 【００５９】 （加熱処理：ステップＳ２０） 次いで、アルコキシド溶液を噴霧した後のリチウム金属複合酸化物粉末を加熱処理する（ステップＳ２０）。ニオブとリチウムとを含むアルコキシド溶液をリチウム金属複合酸化物粉末に噴霧したのみの状態では、リチウム金属複合酸化物粉末の表面にカーボンが残り易くなり、正極の界面抵抗を増大させる要因となり得る。そのため、加熱処理をしてアルコキシド溶液中の金属アルコキシドを熱分解させる。 【００６０】 加熱処理の温度は、例えば、２５０℃以上４５０℃以下の範囲とすることができ、３００℃以上４００℃以下の範囲が好ましく、３５０℃以上４００℃以下の範囲がより好ましい。加熱処理の温度が上記範囲である場合、二次電池に用いられたときに、正極の界面抵抗が低減され、かつ、耐久性に優れる正極活物質を得ることができる。 【００６１】 加熱処理の時間は、例えば、０．５時間以上とすることができ、１時間以上であることが好ましい。加熱時間の上限は特に限定されないが、例えば、１２時間以下である。」 ・「【００９１】 （実施例１） 母材として、ニッケルを主成分とする酸化物と水酸化リチウムを混合して焼成する公知の技術で得られたＬｉ１．０２Ｎｉ０．８２Ｃｏ０．１５Ａｌ０．０３Ｏ２で表されるリチウム金属複合酸化物粉末を用いた。母材の比表面積は、０．３ｍ２／ｇであった。なお、リチウム金属複合酸化物粉末の組成はＩＣＰ法により評価した。 【００９２】 ２．１ｇのＬｉと、９９ｇのニオブペンタエトキシド（Ｎｂ（ＯＣ２Ｈ５）５）とを、９７７ｇの無水エタノールに溶解して、アルコキシド溶液を作製した。上記リチウム金属複合酸化物粉末１．５ｋｇを、転動流動装置を用いて、十分に撹拌しながら、作製したアルコキシド溶液を、リチウム金属複合酸化物粉末表面に噴霧し表面処理を行なった。その後、酸素雰囲気下で、４００℃で１時間加熱処理を行ない、正極活物質を得た。 【００９３】 得られた正極活物質中の組成、及び、Ｎｂの含有量をＩＣＰ法により分析したところ、ニッケル、コバルトおよびアルミニウムの原子数の合計に対して２．０原子％の組成であることを確認した。正極活物質の表面に被覆されたＮｂを含む化合物の形態をＸＲＤで分析したところ、ＬｉＮｂＯ３が形成されていることを確認した。また、得られた正極活物質を用いて、電池特性を評価した。正極活物質の組成及び評価結果を表１に示す。」 これらの記載から、甲１には、リチウム金属複合酸化物粉末と前記リチウム金属複合酸化物粉末の表面に形成される被覆層とを有する非水系電解質二次電池用正極活物質について、以下の発明（以下、「甲１発明」という。）が記載されているといえる。 「層状の結晶構造を有し、Ｌｉ、Ｎｉ、Ｃｏ、Ａｌ及びＮｂを含む非水系電解質二次電池用正極活物質であって、 リチウム金属複合酸化物粉末は、ＬｉとＮｉとＣｏとＡｌを含有し、それぞれの金属の原子比がＬｉ：Ｎｉ：Ｃｏ：Ａｌ＝ｚ：（１－ｘ－ｙ）：ｘ：ｙ（ただし、０．０１≦ｘ≦０．１５、０＜ｙ≦０．０５、０．９７≦ｚ≦１．２０を満たす。）で表され、 リチウム金属複合酸化物粉末の表面に被覆層が形成され、 前記被覆層は、ＬｉＮｂＯ３及びＬｉ３ＮｂＯ４のうちの少なくとも一種からなるニオブ酸リチウムを含有する、 非水系電解質二次電池用正極活物質。」 （イ）甲２の記載事項及び甲２に記載された発明 甲２には、下記の事項が記載されている。 ・「【請求項１】 正極活物質を含む正極と、負極活物質を含む負極と、前記正極および前記負極の間に配されたセパレータと、非水電解液と、を備えるリチウムイオン二次電池であって、前記正極活物質は、一次粒子で構成された二次粒子からなり、前記一次粒子の表面の一部がリチウム金属酸化物の層で被覆され、残りの一次粒子の表面が立方晶の金属酸化物の層で被覆されたリチウムニッケル複合酸化物であって、前記リチウム金属酸化物は、メタホウ酸リチウム、ニオブ酸リチウム、チタン酸リチウム、タングステン酸リチウム、モリブデン酸リチウムからなる群より選択される少なくとも一種であり、前記リチウム金属酸化物の層の厚さは、０．５ｎｍ以上５ｎｍ以下であり、前記立方晶の金属酸化物は酸化ニッケルであり、前記立方晶の金属酸化物の層の厚さは、０．５ｎｍ以上１０ｎｍ以下であり、前記リチウム金属酸化物の層の平均被覆率ｘは、０．８５以上０．９５未満であり、前記金属酸化物の層の被覆率ｙは、０．０５以上０．１５未満（ｘ＋ｙ＝１）であることを特徴とするリチウムイオン二次電池。 【請求項２】 前記リチウムニッケル複合酸化物は、３０ｎｍ以上３００ｎｍ以下の平均一次粒子径を有する請求項１に記載のリチウムイオン二次電池。 ・・・ 【請求項４】 リチウムイオン二次電池用正極活物質の製造方法であって、前記正極活物質は、一次粒子で構成された二次粒子からなり、前記一次粒子の表面の一部がリチウム金属酸化物の層で被覆され、残りの一次粒子の表面が立方晶の金属酸化物の層で被覆されたリチウムニッケル複合酸化物であって、 前記リチウム金属酸化物を水あるいは有機溶媒を用いて前記リチウムニッケル複合酸化物の表面に被着させる工程と、 前記リチウム金属酸化物を被着させたリチウムニッケル複合酸化物リチウムを加熱処理する加熱工程と、 前記加熱処理したリチウムニッケル複合酸化物を水洗処理する工程と、 前記水洗したリチウムニッケル複合酸化物を乾燥する乾燥工程と、を有するリチウムイオン二次電池用正極活物質の製造方法。」 ・「【実施例】 【００４８】 （実施例１） （１）リチウムニッケル複合酸化物の作製 メタホウ酸リチウム１ｇを、水中に溶解した。得られた溶液中にリチウムニッケル複合酸化物（ＬｉＮｉ０．８Ｃｏ０．１６Ａｌ０．０４Ｏ２：ＮＣＡ）１００ｇを分散させた。次に、攪拌しながら過熱することにより、溶媒を完全に除去した。得られた混合物を、真空雰囲気において２５０℃で１２時間加熱処理することにより、メタホウ酸リチウムで被覆されたリチウムニッケル複合酸化物を得た。得られたメタホウ酸リチウムで被覆されたリチウムニッケル複合酸化物を水中に分散させ、吸引濾過で水分を除去することにより、メタホウ酸リチウム層を一部溶解させたリチウムニッケル複合酸化物を得た。さらに、得られたメタホウ酸リチウム層を一部溶解させたリチウムニッケル複合酸化物を真空中１５０℃で５時間加熱し、メタホウ酸リチウムで被覆されていない表面を酸化することにより、少なくとも一つの一次粒子表面の一部をメタホウ酸リチウム層で被覆され、その残りの表面を酸化ニッケル層で被覆されたリチウムニッケル複合酸化物を得た。このときのメタホウ酸リチウム層は４ｎｍ、酸化ニッケル層は５ｎｍの厚さを有していた。また、このときのメタホウ酸リチウム層の平均被覆率は０．９、酸化ニッケル層の平均被覆率は０．１であった。」 ・「【００６１】 （実施例８） リチウム金属酸化物をニオブ酸リチウムにしたこと以外は実施例１と同様にして、リチウムイオン二次電池を作製し、評価した。このときのニオブ酸リチウム層は４ｎｍ、酸化ニッケル層は５ｎｍの厚さを有していた。また、このときのメタホウ酸リチウム層の平均被覆率は０．９、酸化ニッケル層の平均被覆率は０．１であった。」 これらの記載から、甲２には、金属酸化物の層で被覆されたリチウム金属酸化物について、以下の発明（以下、「甲２発明」という。）が記載されているといえる。 「Ｌｉ、Ｎｉ、Ｃｏ及びＡｌ並びにＮｂ又はＢを含むリチウムイオン二次電池用正極活物質であって、 リチウムニッケル複合酸化物は、ＬｉＮｉ０．８Ｃｏ０．１６Ａｌ０．０４Ｏ２で表され、 リチウムニッケル複合酸化物の一次粒子表面の一部が、メタホウ酸リチウム又はニオブ酸リチウムで被覆された、 リチウムイオン二次電池用正極活物質。」 （ウ）甲３の記載事項 ・「【０１０２】 （メジアン径Ｄ５０） 本発明の正極活物質は、メジアン径Ｄ５０が１μｍ～６μｍの範囲である。メジアン径Ｄ５０が１μｍ未満の場合には、正極活物質の充填性が大きく低下し、単位重量あたりの電池容量を高くすることができない。一方、メジアン径Ｄ５０が６μｍを超えると、充填性は大きく悪化しないものの、サイクル特性の低下や比表面積が低下して、電解液との界面が減少することにより、正極の抵抗が上昇して二次電池の出力特性が低下する。 【０１０３】 したがって、本発明の正極活物質を、メジアン径Ｄ５０が１μｍ～６μｍ、好ましくは２μｍ～５．５μｍとなるように調整すれば、この正極活物質を正極に用いた二次電池では、正極活物質が高充填されて質量あたりの電池容量を大きくすることができるとともに、高いサイクル特性、高い安全性、高出力などに優れた電池特性が得られる。 【０１０４】 （粒径分布） 本発明の正極活物質は、その粒径分布の広がりを示す指標である〔（Ｄ９０－Ｄ１０）／Ｄ５０〕が０．５０以下、好ましくは０．４５以下である。粒径分布が広範囲になっている場合、正極活物質に、メジアン径Ｄ５０に対して粒径が非常に小さい微細粒子や、メジアン径Ｄ５０に対して非常に粒径の大きい粗大粒子が多く存在することになる。微細粒子が多く存在する正極活物質を用いて正極を形成した場合には、微細粒子の局所的な反応に起因して発熱する可能性があり、安全性が低下するとともに、微細粒子が選択的に劣化するのでサイクル特性が悪化してしまう。一方、粗大粒子が多く存在する正極活物質を用いて正極を形成した場合には、電解液と正極活物質との反応面積が十分に取れず、反応抵抗の増加による電池出力が低下する。 【０１０５】 したがって、正極活物質の粒径分布を前記指標〔（Ｄ９０－Ｄ１０）／Ｄ５０〕が０．５０以下とすることで、微細粒子や粗大粒子の割合を少なくすることができ、この正極活物質を正極に用いた電池は、安全性に優れ、良好なサイクル特性および電池出力を有するものとなる。なお、メジアン径Ｄ５０や、Ｄ９０、Ｄ１０は、上述したニッケルマンガン含有複合水酸化物に用いられているものと同様のものであり、測定も同様にして行うことができる。 【０１０６】 前記指標は、小さいほど良好な電池特性が得られるが、ニッケルマンガン含有複合水酸化物と同様にその下限は０．１程度である。」 （エ）甲４の記載事項 ・「【請求項４】 粒度分布測定値から求めた１０％累積径（Ｄ１０）、５０％累積径（Ｄ５０）および９０％累積径（Ｄ９０）において、５０％累積径（Ｄ５０）が５μｍ以上２０μｍ以下であり、さらに、下記式（Ｂ）の関係を満たす請求項１～３のいずれか１項に記載のリチウム二次電池用正極活物質。 ０．８≦（Ｄ９０－Ｄ１０）／Ｄ５０≦１．５・・・（Ｂ）」 (オ)甲５の記載事項 ・「【０００２】 層状型リチウム・ニッケル・コバルト・マンガン複合酸化物（ＮＣＭ）や層状型リチウム・ニッケル・コバルト・アルミニウム複合酸化物（ＮＣＡ）等の層状型リチウム複合酸化物は、リチウム原子層と遷移金属原子層とが、酸素原子層を介して交互に積み重なった層状結晶構造を呈し、遷移金属の１原子あたりに１個のリチウム原子が含まれる、いわゆる層状岩塩構造を有している。かかる層状型リチウム複合酸化物は、高出力及び高容量のリチウムイオン二次電池を構成できる正極活物質として使用されている。」 イ 本件発明１について 本件発明１と甲１発明及び甲２発明とをそれぞれ対比する。 甲１発明の「リチウム金属複合酸化物粉末」及び甲２発明の「リチウムニッケル複合酸化物の一次粒子」が、本件発明１の「コア粒子」に相当するから、甲１発明及び甲２発明は、コア粒子と被覆物とを備え、Ｌｉ、Ｎｉ、Ｃｏ及びＡｌを含み、さらに前者はＮｂ、後者はＮｂ又はＢを含むリチウム金属複合酸化物粉末である点で、本件発明１と共通しているといえる。 しかし、本件発明１において、「Ｒとは、リチウム金属複合酸化物粉末に含まれるリチウム金属複合酸化物一粒子における、ニッケルと元素Ｘとの物質量の総和（Ｎｉ＋Ｘ）に対する酸素の物質量（Ｏ）の比（Ｏ／（Ｎｉ＋Ｘ））である。 ニッケル、元素Ｘ及び酸素の物質量は、リチウム金属複合酸化物一粒子について、加速電圧を１１００Ｖとしたエネルギー分散型Ｘ線（ＥＤＸ）分光法により求める。」と定義され、さらに「Ｒの累積頻度分布曲線において、全体を１００％としたときに、前記Ｒの小さい側からの累積頻度が９０％となる点のＲの値Ｒ（９０）が１．７以上３．７以下であり、 前記Ｒの累積頻度分布曲線において、全体を１００％としたときに、前記Ｒの小さい側からの累積頻度が５０％となる点のＲの値Ｒ（５０）が１．７以上２．７以下であり、 前記Ｒの累積頻度分布曲線において、全体を１００％としたときに、前記Ｒの小さい側からの累積頻度が１０％となる点のＲの値Ｒ（１０）が１．１以上３．３以下」であることを発明特定事項とするのに対して、 甲１発明及び甲２発明は、これらの発明特定事項を有しているかは明らかでない点で、本件発明１と甲１発明及び甲２発明とは少なくとも相違している。 当該相違点について検討する。 本件発明１は、本件明細書（【００１４】～【００３０】）によると、Ｒの値は、コア粒子と被覆物を備えるリチウム金属複合酸化物粒子において、粒子の表面の酸素の存在量を表す指標であり、本件発明１で特定するＲ（９０）等の値を所定の範囲とすることで、粒子表面に存在する酸素原子量を制御して、自己放電が抑制されたリチウム金属酸化物粉末を提供するものであるものと認められる。 しかるに、甲１は、Ｂを、甲２は、Ｂ又はＮｂを、それぞれ含む被覆物を備える点で本件発明１と、粒子の構造が共通するものである。また、被覆物を形成する際に、甲１は、Ｎｂを含む溶液をリチウム金属複合酸化物に噴霧する点（【請求項４】、【請求項５】、【００５１】、【００９２】）で、本件発明１に係るリチウム金属複合酸化物粉末の製造方法（本件発明１０、本件明細書の実施例２、３）と共通し、甲２発明は、Ｂ又はＮｂを含む溶液中にリチウムニッケル複合酸化物を分散させる点（【請求項４】、【００４８】、【００６１】）で、本件発明１に係るリチウム金属複合酸化物粉末の製造方法（本件発明１８、本件明細書の実施例４～９）と共通している。 しかし、甲１発明及び甲２発明の製造方法は、本件発明の実施例にあるリチウム金属複合酸化物の組成やその他の具体的な製造条件が同一ではなく、 また、Ｒ（９０）等の値を決定する粒子表面の酸素の存在量を所定の範囲に制御することは想定されていないことから、本件発明１と甲１及び甲２発明に係るリチウム金属複合酸化物粉末の製造方法や粒子構造が類似するとしても、上記相違点に係るＲ（９０）等の値を甲１発明又は甲２発明が充足するとはいえない。 また、甲１発明及び甲２発明において、上記相違点に係るＲ（９０）等の値を、本件発明１で特定する範囲内に制御することが容易であるともいえない。 なお、甲３及び甲４は、本件発明８で特定する粒度分布に関する特定事項は、周知技術であること、また、甲５は、リチウム金属複合酸化物粉末が層状結晶構造を示すことは周知技術であることを、それぞれ開示する文献であって、甲１及び甲２と同様にＲの値を制御することを示唆するものではない。 したがって、本件発明１は、甲１又は甲２に記載された発明であるとはいえず、また、甲１又は甲２に記載された発明及び周知技術に基いて当業者が容易に発明をすることができたものであるとはいえない。 ウ 本件発明４、７～９について 本件発明４、７～９は、本件発明１を直接又は間接的に引用するものであるから、本件発明１と同様に、甲１又は甲２に記載された発明であるとはいえず、また、甲１又は甲２に記載された発明及び周知技術に基いて当業者が容易に発明をすることができたものであるとはいえない。 エ 申立人の主張について 申立人は、イに記載の上記相違点について、甲１及び甲２に記載の複合酸化物粉末は、母材と被覆のそれぞれの酸化物組成を基にＲの値を計算すると、上記相違点を充足する蓋然性が高い旨主張している（特許異議申立書：４６頁下から２行～４９頁３行、７１頁６行～７５頁１３行、意見書１：６頁下から５行～１０頁下から２行）。 しかし、当該主張は、粒子の母材と被覆の微細構造及びそれぞれの酸化物組成が均質であることを前提としているところ、本件発明について、本件明細書の実施例（表２）をみると、被覆層のない比較例１を含め、各実施例及び比較例の酸化物粉末は、各製造条件によりＲの累積頻度が変動することが見て取れるから、理想的な層状構造の複合酸化物粉末を仮定して計算したＲの累積頻度分布を基にして、甲１及び甲２の実施例において製造されたリチウム金属複合酸化物粉末が上記相違点を充足しているとまではいえない。 したがって、申立人の主張は採用できない。 第７ むすび 以上のとおりであるから、請求項１、４、７～１０、１２～２５に係る特許は、取消理由通知書に記載した取消理由及び特許異議申立書に記載された特許異議申立理由によっては、取り消すことはできない。 また、他に請求項１、４、７～１０、１２～２５に係る特許を取り消すべき理由を発見しない。 そして、請求項２、３、５、６、１１は、本件訂正請求による訂正により削除されたため、請求項２、３、５、６、１１に係る特許に対する特許異議申立てについては、対象となる請求項が存在しないものとなったから、特許法第１２０条の８第１項が準用する同法第１３５条の規定により却下する。 よって、結論のとおり決定する。