2016-701043

特許第５９１５７１３号発明「フッ化物蛍光体及びその製造方法並びに発光装置」の特許異議申立事件について、次のとおり決定する。

【結　論】 特許第５９１５７１３号の特許請求の範囲を訂正請求書に添付された訂正特許請求の範囲のとおり、訂正後の請求項〔１－８〕、〔９、１０〕について訂正することを認める。 特許第５９１５７１３号の請求項１ないし８に係る特許を維持する。

【理　由】 １．手続の経緯 特許第５９１５７１３号の請求項１～１０に係る特許についての出願は、平成２６年９月３０日に特許出願され、平成２８年４月１５日にその特許権の設定登録がされ、その後、その特許に対し、特許異議申立人荒井健之により特許異議の申立てがされたものである。 本件特許異議の申立てに係る手続きの経緯は以下のとおりである。 平成２８年１１月１０日　　：特許異議の申立て （請求項１～８に対して） 平成２９年　１月１６日付け：取消理由通知 平成２９年　３月２１日　　：意見書の提出（乙第１号証添付） 平成２９年　３月２８日付け：取消理由通知（決定の予告） 平成２９年　５月２６日　　：訂正請求書、意見書の提出 （乙第２号証添付） 平成２９年　７月　６日　　：意見書の提出（特許異議申立人） ２．訂正請求について （１）訂正の内容 平成２９年５月２６日に提出された訂正請求（以下、「本件訂正請求」という。）による訂正事項は、以下のとおりである。 ア　訂正事項１ 特許請求の範囲の請求項１に、「０．０４＜ａ＜０．１０」とあるのを、「０．０４８≦ａ＜０．１０」に訂正する。 請求項１を直接又は間接的に引用して記載されている請求項２～８も、請求項１に連動して訂正される。 イ　訂正事項２ 特許請求の範囲の請求項１に、「蛍光の内部量子効率」とあるのを、「４５５ｎｍ励起で測定される蛍光の内部量子効率」に訂正する。 請求項１を直接又は間接的に引用して記載されている請求項２～８も、請求項１に連動して訂正される。 ウ　訂正事項３ 特許請求の範囲の請求項２に、「０．０４＜ａ＜０．０８」とあるのを、「０．０５９≦ａ＜０．０８」に訂正する。 請求項２を直接又は間接的に引用して記載されている請求項３～８も、請求項２に連動して訂正される。 エ　訂正事項４ 特許請求の範囲の請求項９に、「蛍光の内部量子効率」とあるのを、「４５５ｎｍ励起で測定される蛍光の内部量子効率」に訂正する。 請求項９を引用して記載されている請求項１０も、請求項９に連動して訂正される。 （２）訂正の適否についての判断 ア　訂正事項１について 訂正事項１は、訂正前の請求項１において、フッ化物蛍光体の一般式（Ｉ） Ａ２［Ｍ１－ａＭｎ４＋ａＦ６］　　（Ｉ） に含まれるＭｎ４＋の量比ａの範囲である「０．０４＜ａ＜０．１０」を、本件特許明細書の段落［００５７］の表１における実施例２の「分析Ｍｎ濃度（ｍｏｌ％）」の記載（４．８ｍｏｌ％）に基づいて、「０．０４８≦ａ＜０．１０」に減縮する訂正であるから、特許法第１２０条の５第２項ただし書第１号に規定する特許請求の範囲の減縮を目的とする訂正であって、新規事項を追加するものでもないから、特許法第１２０条の５第９項において準用する同法１２６条第５項の規定に適合するものであり、カテゴリーや対象、目的を変更するものではないから、実質上特許請求の範囲を拡張し、又は変更するものに該当せず、特許法第１２０条の５第９項において準用する同法第１２６条第６項の規定に適合するものである。さらに、訂正事項１に係る訂正前の請求項１～８のうち請求項２～８は、請求項１を直接又は間接的に引用するものであって、いずれも訂正事項１による請求項１の訂正に連動して訂正され、訂正後の請求項２～８となるから、訂正事項１は、訂正事項１により訂正される一群の請求項である請求項１～８に対して請求されたものといえ、特許法第１２０条の５第４項の規定に適合する。 イ　訂正事項２について 蛍光の内部量子効率は、励起光の波長によっても変化することが技術常識であるところ、訂正前の請求項１には、励起光の波長については特定がされておらず、請求項１に記載された「蛍光の内部量子効率が８０％以上」は、どのような励起光の波長によるものなのかが明らかとはいえなかった。 一方、本件特許明細書の［００５５］によれば、本件の請求項１に係る特許の蛍光の内部量子効率は、４５５ｎｍ励起で測定されたものであるから、訂正前の請求項１における励起光の波長は、４５５ｎｍであるといえる。 そうすると、訂正事項２は、励起光の波長を明らかにする訂正であって、願書に添付した明細書、特許請求の範囲及び図面に記載した事項の範囲内の訂正であり、特許法第１２０条の５第９項において準用する同法第１２６条第５項の規定に適合し、特許法第１２０条の５第２項ただし書第３号に規定する明瞭でない記載の釈明を目的とする訂正に該当するものである。 さらに、訂正事項２は、蛍光の内部量子効率の数値範囲や、請求項１に包含される蛍光体の範囲を拡張するものではなく、発明のカテゴリーや対象、目的を変更するものでもないから、実質上特許請求の範囲を拡張し、又は変更する訂正ではないことが明らかであり、特許法第１２０条の５第９項において準用する同法第１２６条第６項の規定に適合するものである。 加えて、訂正事項２に係る訂正前の請求項１～８のうち請求項２～８は、請求項１を直接又は間接的に引用するものであって、いずれも訂正事項２による請求項１の訂正に連動して訂正され、訂正後の請求項２～８となるから、訂正事項２は、訂正事項２により訂正される一群の請求項である請求項１～８に対して請求されたものといえ、特許法第１２０条の５第４項の規定に適合する。 ウ　訂正事項３について 訂正事項３は、訂正前の請求項２における、「ａが０．０４＜ａ＜０．０８を満たす数である」という記載を、本件特許明細書の段落［００５７］の表１における実施例３の「分析Ｍｎ濃度（ｍｏｌ％）」の記載（５．９ｍｏｌ％）に基づいて、「ａが０．０５９≦ａ＜０．０８である」に減縮する訂正であるから、特許法第１２０条の５第２項ただし書第１号に規定する特許請求の範囲の減縮を目的とする訂正であって、新規事項を追加するものでもないから、特許法第１２０条の５第９項において準用する同法１２６条第５項の規定に適合するものである。また、訂正事項３は、訂正前の請求項３に記載されていた一般式（Ｉ）中のａの数値範囲を減縮するものであり、カテゴリーや対象、目的を変更するものではないから、実質上特許請求の範囲を拡張し、又は変更するものに該当せず、特許法第１２０条の５第９項において準用する同法第１２６条第６項の規定に適合するものである。さらに、訂正事項３に係る訂正前の請求項１～８のうち請求項２～８は、請求項１を直接又は間接的に引用するものであって、いずれも訂正事項３による請求項１の訂正に連動して訂正され、訂正後の請求項２～８となるから、訂正事項３は、訂正事項３により訂正される一群の請求項である請求項１～８に対して請求されたものといえ、特許法第１２０条の５第４項の規定に適合する。 エ　訂正事項４について 訂正事項４は、訂正事項２と同様に、特許法第１２０条の５第９項において準用する同法第１２６条第５項の規定に適合し、特許法第１２０条の５第２項ただし書第３号に規定する明瞭でない記載の釈明を目的とする訂正に該当する。訂正の目的が明瞭でない記載の釈明であるので、訂正事項４に関して、特許法第１２０条の５第９項において準用する同法１２６条第７項の独立特許要件は適用されない。 さらに、訂正事項４は、蛍光の内部量子効率の数値範囲や、製造される蛍光体の範囲を拡張するものではなく、発明のカテゴリーや対象、目的を変更するものでもないから、実質上特許請求の範囲を拡張し、又は変更する訂正ではないことが明らかであり、特許法第１２０条の５第９項において準用する同法第１２６条第６項の規定に適合するものである。 加えて、訂正事項４に係る訂正前の請求項９及び１０のうち請求項１０は、請求項９を引用するものであって、訂正事項４による請求項９の訂正に連動して訂正され、訂正後の請求項１０となるから、訂正事項４は、訂正事項４により訂正される一群の請求項である請求項９及び１０に対して請求されたものといえ、特許法第１２０条の５第４項の規定に適合する。 （３）小括 以上のとおり、本件訂正請求による訂正は、特許法第１２０条の５第２項ただし書第１号及び第３号に掲げる事項を目的とするものであり、かつ、同条第４項、及び同条第９項において準用する同法第１２６条第４項から第６項の規定に適合するから、訂正後の請求項〔１－８〕及び〔９、１０〕について訂正を認める。 ３．本件発明について 本件訂正請求により訂正された請求項１～１０に係る発明（以下、それぞれ「本件発明１」～「本件発明１０」という。まとめて、「本件発明」ということもある。）は、それぞれ、訂正後の特許請求の範囲の請求項１～１０に記載された事項により特定される、以下のとおりのものである。 「［請求項１］ 下記一般式（Ｉ）で表される組成を有し、４５５ｎｍ励起で測定される蛍光の内部量子効率が８０％以上であるフッ化物蛍光体。 Ａ２［Ｍ１－ａＭｎ４＋ａＦ６］　　（Ｉ） （式中、Ａは、Ｋ＋、Ｌｉ＋、Ｎａ＋、Ｒｂ＋、Ｃｓ＋及びＮＨ４＋からなる群から選択される少なくとも１種の陽イオンを示し、Ｍは、第４族元素及び第１４族元素からなる群から選択される少なくとも１種の元素を示し、ａは０．０４８≦ａ＜０．１０を満たす数を示す） ［請求項２］ 一般式（Ｉ）におけるａが０．０５９≦ａ＜０．０８を満たす数である請求項１に記載のフッ化物蛍光体。 ［請求項３］ 内部量子効率が８５％以上である請求項１又は２に記載のフッ化物蛍光体。 ［請求項４］ 一般式（Ｉ）におけるＡがＫ＋を含む請求項１～３のいずれか１項に記載のフッ化物蛍光体。 ［請求項５］ ３８０ｎｍ～４８５ｎｍの波長範囲の光を発する光源と、請求項１～４のいずれか１項に記載のフッ化物蛍光体を含む第一の蛍光体と、３８０～４８５ｎｍの波長範囲の光を吸収し、極大発光波長を４９５ｎｍ～５９０ｎｍの波長範囲に有する第二の蛍光体とを含む発光装置。 ［請求項６］ 相関色温度（ＣＣＴ）が４０００Ｋ未満である請求項５に記載の発光装置。 ［請求項７］ 第二の蛍光体が、組成式が（Ｓｉ，Ａｌ）６（Ｏ，Ｎ）８：Ｅｕで表されるβサイアロン、組成式が（Ｃａ，Ｓｒ，Ｂａ）８ＭｇＳｉ４Ｏ１６（Ｆ，Ｃｌ，Ｂｒ）２：Ｅｕ又は（Ｂａ，Ｓｒ，Ｃａ，Ｍｇ）２ＳｉＯ４：Ｅｕで表されるシリケート系蛍光体、組成式が（Ｙ，Ｌｕ，Ｇｄ）３（Ａｌ，Ｇａ）５Ｏ１２：Ｃｅで表される希土類アルミン酸塩及び組成式がＳｒＧａ２Ｓ４：Ｅｕで表される硫化物系蛍光体からなる群から選択される少なくとも１種の蛍光体を含む、請求項５又は６に記載の発光装置。 ［請求項８］ 第二の蛍光体の第一の蛍光体に対する質量比率が、５：９５～９５：５である、請求項５～７のいずれか１項に記載の発光装置。 ［請求項９］ マンガンを含む第一の溶液、カリウムを含む第二の溶液、並びに第４族元素及び第１４族元素からなる群から選択される少なくとも１種の元素を含む第三の溶液を準備することと、 準備した第一の溶液及び第三の溶液を、準備した液量のそれぞれ０．３体積％以下である１分間当りの滴下量で、準備した第二の溶液にそれぞれ滴下することと、 を含み、 前記第一の溶液のマンガン源濃度が０．０１質量％以上５０質量％以下であり、前記第二の溶液のカリウムを含む陽イオン源濃度が５質量％以上８０質量％以下であり、前記第三の溶液における第４族元素及び第１４族元素からなる群から選択される少なくとも１種の元素とフッ素イオンとを含む第二の錯イオン源の濃度が５質量％以上８０質量％以下である、下記一般式（Ｉａ）で表される組成を有し、４５５ｎｍ励起で測定される蛍光の内部量子効率が８０％以上であるフッ化物蛍光体の製造方法。 Ａ’２［Ｍ１－ａＭｎ４＋ａＦ６］　　（Ｉａ） （式中、Ａ’は、Ｋ＋、Ｌｉ＋、Ｎａ＋、Ｒｂ＋、Ｃｓ＋及びＮＨ４＋からなる群から選択され、Ｋ＋を含む少なくとも１種の陽イオンを示し、Ｍは、第４族元素及び第１４族元素からなる群から選択される少なくとも１種の元素を示し、ａは０．０４＜ａ＜０．１０を満たす数を示す） ［請求項１０］ １分間当りの滴下量がそれぞれ０．１体積％以下である請求項９に記載の製造方法。」 ４．取消理由の概要 訂正前の請求項１～８に係る特許に対して平成２９年３月２８日付けで特許権者に通知した取消理由の要旨は、次のとおりである。 理由Ｉ（拡大先願）　本件特許の請求項１～８に係る発明は、本件特許の出願の日前の特許出願であって、本件特許の出願後に出願公開された下記１の特許出願の願書に最初に添付された特許請求の範囲、明細書及び図面に記載された発明と同一であり、しかも、本件特許の出願の発明者が上記の発明をした者と同一ではなく、また本件特許の出願の時において、その出願人が上記特許出願の出願人と同一でもなく、特許法第２９条の２の規定により特許を受けることができないから、請求項１～８に係る特許は取り消すべきものである。 理由ＩＩ（明確性）　本件特許は、特許請求の範囲の請求項１～８において、蛍光の内部量子効率の数値範囲が一意に特定されているとすることができず、当業者が特許を受けようとする発明の範囲を明確に理解することができるように記載されたものとすることができないから、特許法第３６条第６項第２号に規定する要件を満たしていない。 ５．引用文献等に記載された事項 ＜引用文献等一覧＞ 取消理由において引用した引用文献等１、２は以下のとおりである。 １．特願２０１３－２５４４３７号（特開２０１５－１１３３６２号）（甲第１号証、取消理由（決定の予告）で通知した引用文献等１） ２．一般社団法人日本ファインセラミックス協会,　「経済産業省委託　平成２４年度国際標準開発事業　白色ＬＥＤ用蛍光体の光学特性評価方法の標準化　成果報告書」,　平成２５年３月,　p.1～95（甲第２号証、取消理由（決定の予告）で通知した引用文献２） また、取消理由の理由ＩＩに対して、被請求人は乙第１号証及び乙第２号証を提出して意見を述べているので、これらをそれぞれ引用文献３及び４として、記載事項を認定する。 ３．大塚電子株式会社, 「量子効率測定システムＱＥ－２０００」カタログ, ２０１３年１０月３１日（乙第１号証、平成２９年３月２１日に提出された意見書に添付） ４．株式会社サイアロン, 「ＮＩＭＳ Ｓｔａｎｄａｒｄ Ｒｅｄ」カタログ, ２０１３年１１月１日（乙第２号証、平成２９年５月２６日に提出された意見書に添付） （ｉ）本件特許の出願の日前の特許出願であって、本件特許の出願後に出願公開（特開２０１５－１１３３６２号公報）された特願２０１３－２５４４３７号（以下、「先願」という。）の願書に最初に添付された特許請求の範囲、明細書及び図面（以下、「先願明細書等」という。）には、以下の事項が記載されている。 （１－１）「［請求項１］ 基本組成が下記式（Ａ）： Ｋａ（Ｓｉ１－ｘ，Ｍｎｘ）Ｆｂ　（Ａ） （式中、１．５≦ａ≦２．５、５．５≦ｂ≦６．５、かつ０＜ｘ≦０．０６である） で表わされる蛍光体であって、この蛍光体のラマンスペクトルを測定した場合に、ラマンシフトが６５０±１０ｃｍ－１の範囲に現れる、結晶中のＳｉ－Ｆ結合に帰属されるピークの強度（Ｉ０）に対する、ラマンシフトが６００±１０ｃｍ－１の範囲に現れる結晶中のＭｎ－Ｆ結合に帰属されるピークの強度（Ｉ１）の比（Ｉ１／Ｉ０）が０．０９以上０．２２以下であることを特徴とする蛍光体。 ［請求項２］ 前記蛍光体の内部量子効率が８０％以上である、請求項１に記載の蛍光体。」 （１－２）「［００１４］ 実施形態にかかる赤色発光蛍光体は、主としてケイフッ化カリウムからなり、マンガンで付活された蛍光体である。ここで主としてケイフッ化カリウムからなる蛍光体とは、蛍光体の基本的な結晶構造がケイフッ化カリウムであり、結晶を構成する元素の一部が他の元素で置換されたものをいう。実施形態にかかる蛍光体の組成は下記式（Ａ）式で表わされる。 Ｋａ（Ｓｉ１－ｘ，Ｍｎｘ）Ｆｂ （Ａ） 式中 １．５≦ａ≦２．５、好ましくは１．８≦ａ≦２．２、 ５．５≦ｂ≦６．５、好ましくは５．７≦ｂ≦６．２かつ ０＜ｘ≦０．０６、好ましくは０．０１≦ｘ≦０．０５ である。 ［００１５］ 実施形態にかかる蛍光体は、付活剤としてマンガンを含有するものである。マンガンが含有されていない場合（ｘ＝０）には紫外から青色領域に発光ピークを有する光で励起しても発光を確認することはできない。したがって、前記式（Ａ）におけるｘは０より大きいことが必要である。また、マンガンの含有量が多くなると発光効率が改良される傾向にあり、０．０１以上であることが好ましい。また、赤色発光の蛍光体を得るためにはマンガンの価数は＋４価であることが好ましい。 ［００１６］ しかし、マンガンの含有量が多すぎる場合には、濃度消光現象が生じて、蛍光体の発光強度が弱くなる傾向にある。こうした不都合を避けるために、マンガンの含有量（ｘ）は一般に０．０６以下であり、０．０５以下であることが好ましい。」 （１－３）「［００２４］ 本発明者等は、組成が式（Ａ）で表わされる蛍光体のうち、上記ラマンスペクトルで検出されたピークのうち、ラマンシフトが６５０±１０ｃｍ－１の範囲に現れるＳｉ－Ｆ結合に対応するピークの強度（Ｉ０）に対する、ラマンシフトが６００±１０ｃｍ－１の範囲に現れるＭｎ－Ｆ結合に対応するピークの強度（Ｉ１）の比（Ｉ１／Ｉ０）が０．０９以上０．２２以下である蛍光体は外部量子効率及び内部量子効率が高くなることを見出した。具体的には、実施形態による蛍光体においては、内部量子効率は８０％以上となる。 ［００２５］ 非特許文献１によると、ラマンシフトが６５０±１０ｃｍ－１の範囲、およびに６００±１０ｃｍ－１の範囲現れるピークは、それぞれＳｉ－Ｆ結合及びＭｎ－Ｆ結合の伸縮振動であるＡ１ｇモードに帰属されている。すなわちこれらの２つのピークは同じ振動モードであるため、ピーク強度を比較することによって、Ｓｉ－Ｆ結合とＭｎ－Ｆ結合との存在比に対応し、大きいほどＦ原子と結合したＭｎ原子が多いと考えることができる。以下、このピーク強度比をＲＡ１ｇという。」 （１－４）「［００３０］ 外部量子効率、内部量子効率、吸収率は例えばＣ９９２０－０２Ｇ型絶対ＰＬ量子収率測定装置（商品名、浜松ホトニクス株式会社製）により測定することができる。上記発光特性を測定する際の励起光としてはピーク波長が４４０～４６０ｎｍ付近、半値幅５～１５ｎｍの青色光を使用することができる。 ［００３１］ ラマンスペクトルから求められたＲＡ１ｇと内部量子効率との関係、およびＲＡ１ｇと外部量子効率との関係は図２および３に示す通りである（詳細後述）。ＲＡ１ｇが０．０９以上０．２２以下の範囲で、内部量子効率、外部量子効率ともに良好であることが分かる。」 （１－５）「［００３２］ 実施形態にかかる蛍光体は、任意の方法で製造することができるが、具体的には以下の方法により製造することができる。。 ［００３３］ まず、反応溶液として過マンガン酸カリウムおよびフッ化水素を含有する水溶液を準備する。そして、この反応溶液をケイ素源に接触させることで、そのケイ素源の表面において反応が進行して蛍光体が形成される。本発明において、この反応溶液は、過マンガン酸カリウムに対するフッ化水素のモル比（以下ｒＨ／Ｋという）は８７以上・・・１２７以下であり、９０以上、および／または１２０以下であることが好ましい。また、反応溶液中のフッ化水素の濃度［ＨＦ］が２７質量％以上４０質量％以下であることが好ましく、２８質量％以上３５質量％以下であることがより好ましい。反応溶液における過マンガン酸カリウムに対するフッ化水素の比およびフッ化水素の濃度がこの範囲にあることで、内部量子効率の高い蛍光体が得られる。 ・・・ ［００３６］ ここで、ＫａＳｉＦｂの生成速度は反応溶液中のプロトン［Ｈ＋］濃度と［Ｋ＋］濃度の比に依存する。つまり、ＨＦ濃度が高くなるとシリカの溶解速度が促進され、ＫａＳｉＦｂの生成反応は早くなる。一方、Ｍｎの価数変化の速度は変化しないため、ＨＦの濃度が高すぎるとＫａＳｉＦｂ母体中に取り込まれるＭｎ量が少なくなる。その結果蛍光体中のＳｉ－Ｆ結合に対するＭｎ－Ｆ結合の割合が減少すると考えられる。また、ＫＭｎＯ４の濃度が高すぎると、Ｍｎ－Ｆ結合の割合が多いとＭｎ同士が相互作用し、濃度消光と呼ばれる効率低下を引き起こすこともある。このため、反応溶液における過マンガン酸カリウムに対するフッ化水素の比およびフッ化水素の濃度が特定の範囲にあることが必要となる。」 （１－６）「［００４０］ 本発明の実施形態にかかる蛍光体は、青色の波長領域に発光ピークを有する発光素子と組み合わせて、実施形態にかかるＬＥＤ発光装置を得ることができる。実施形態にかかるＬＥＤ発光装置は、従来のＫ２ＳｉＦ６：Ｍｎ赤色蛍光体を用いたＬＥＤ発光装置より、発光強度が高い。 ［００４１］ 実施形態に係る蛍光体は紫外から青色領域に発光ピークを有する励起光源にて励起可能である。この蛍光体を発酵装置に用いる場合には、図５に示された実施形態による蛍光体の励起スペクトルからわかるように、４４０ｎｍ以上４７０ｎｍ以下の波長領域に発光ピークを有する発光素子を励起光源として利用することが望ましい。上述の波長範囲外に発光ピークを有する発光素子を用いることは、発光効率の観点からは好ましくない。発光素子としては、ＬＥＤチップやレーザーダイオードなどの固体光源素子を使用できる。」 （１－７）「［００４２］ 実施形態にかかる蛍光体は、赤色の発光をする蛍光体である。したがって、緑色発光蛍光体および黄色発光蛍光体と組み合わせて用いることにより、白色発光装置を得ることができる。使用する蛍光体は発光装置の目的に合わせて任意に選択することができる。例えば、色温度が低い白色発光装置を提供する際には、実施形態による蛍光体と黄色発光蛍光体と組み合わせることにより、効率と演色性を両立した発光装置を提供することができる。」 （１－８）「［００４３］ 緑色発光蛍光体および黄色発光蛍光体は、５２０ｎｍ以上５７０ｎｍ以下の波長領域に主発光ピークを有する蛍光体ということができる。このような蛍光体としては、例えば、（Ｓｒ，Ｃａ，Ｂａ）２ＳｉＯ４：Ｅｕ、Ｃａ３（Ｓｃ，Ｍｇ）２Ｓｉ３Ｏ１２：Ｃｅ等のケイ酸塩蛍光体、（Ｙ，Ｇｄ）３（Ａｌ，Ｇａ）５Ｏ１２：Ｃｅ、（Ｃａ，Ｓｒ，Ｂａ）Ｇａ２Ｓ４：Ｅｕ等の硫化物蛍光体、（Ｃａ，Ｓｒ，Ｂａ）Ｓｉ２Ｏ２Ｎ２：Ｅｕ、（Ｃａ，Ｓｒ）－αＳｉＡｌＯＮ等のアルカリ土類酸窒化物蛍光体などが挙げられる。なお、主発光ピークとは、発光スペクトルのピーク強度が最も大きくなる波長のことであり、例示された蛍光体の発光ピークは、これまで文献などで報告されている。なお、蛍光体作製時の少量の元素添加やわずかな組成変動により、１０ｎｍ程度の発光ピークの変化が認められることがあるが、そのような蛍光体も前記の例示された蛍光体に包含されるものとする。」 （１－９）「［００５３］ ［実施例１～３］ 原料として、市販のＳｉ単結晶を準備した。また、ＫＭｎＯ４粉末１０．８ｇ、ＨＦ水溶液（４９質量％）２５０ｍｌ、および純水１５０ｍｌを十分混合し反応溶液とした。この反応溶液における過マンガン酸カリウムに対するフッ化水素のモル比は１０３であり、フッ化水素の濃度［ＨＦ］は３１．５質量％である上記反応溶液中に室温（２０℃）でＳｉ単結晶を４０分間反応させた。この際、反応溶液が均一になるようにゆっくり撹拌して反応させた。この結果、Ｓｉ単結晶の表面に蛍光体が形成され、成長して大きくなった蛍光体粒子はＳｉ単結晶表面から剥離して、容器底部に堆積した。 ［００５４］ 得られた蛍光体のラマンスペクトルを測定し、ＲＡ１ｇを算出した。さらに内部量子効率および外部量子効率を、Ｃ９９２０－０２Ｇ型絶対ＰＬ量子収率測定装置（商品名、浜松ホトニクス株式会社製）により測定した。 ［００５５］ 原料の配合比を変更して、実施例２および３、ならびに比較例１および２の蛍光体を調製し、同様にＲＡ１ｇ、内部量子効率、および外部量子効率を求めた。得られた結果は表１、図２および３に示す通りであった。」 （１－１０）「［００５６］ ［表１］ 」 （１－１１）「［００５８］ ［表２］ 」 （ｉｉ）本件特許の出願前に頒布されたことが明らかな引用文献２には、以下の事項が記載されている。 （２－１）「１　序章 １．１　調査研究の目的 白色ＬＥＤは液晶テレビのバックライトや照明用途に急速に普及しつつあり、これらに用いられる蛍光体は、ＬＥＤの特性を決める重要な材料の一つである。・・・蛍光体開発の基本である特性評価においても、再現性の良い確かな測定方法の確立が必須である。 しかしながら、ＬＥＤ用蛍光体の最も基本的な物性、例えば色度や発光強度、量子効率の測定方法などが標準化されていないため、測定機関が異なる測定値を比較するには、その測定方法や測定条件を確認しなければならず、また、商取引においては、ユーザ、サプライヤ間での個別の取決めに依っているのが現状である。そのような不便さを解消して、今後の蛍光体の研究開発を促進し、企業間取引の円滑化を図るために、蛍光体の光学特性評価に関する共通の物差しを提供する必要性が高まっている。」（第４頁１～１５行） （２－２）「７．白色ＬＥＤ用蛍光体の光学特性評価方法への標準案 ここでは、平成２５年度のＩＳＯ／ＴＣ２０６への新業務項目提案に向けて、これまで検討してきた、積分球を用いる最も普及した光学特性測定方法による内部量子効率と色度の測定方法の骨子をまとめる。但し、来年度も継続する予定の測定値のばらつき要因検討結果を反映して、最終的な標準案をまとめる必要がある。 ・・・ ７．５　測定装置 ・・・ ７．６　測定装置の校正 ・・・ ７．７　試料 ・・・ ７．８　測定方法 ・・・ ７．９　計算 ・・・ ７．１０　報告 測定結果は、必要に応じて次の事項を記録する ａ）この規格番号 ｂ）測定年月日および測定者 ｃ）試料名 ｄ）測定成分 ｅ）測定装置の名称および形式 ｆ）励起光源部について（光源の種類、波長、半値幅、スリット波長幅など） ｇ）分光検出部について（測定波長範囲、検出器の種類など） ｈ）試料容器について（寸法、材質、試料厚さ、励起光入射角度など） ｉ）積分球について（寸法、材質など） ｊ）白色拡散板またはブランクセルについて（材質など） ｋ）励起光スペクトル（エネルギー基準かフォトン数基準か明示すること） ｌ）蛍光スペクトル（同上、励起波長を明示すること） ｍ）励起光の散乱成分の除去方法 ｎ）色度座標（励起波長を明示すること） ｏ）内部量子効率（同上） ｐ）二次吸収補正及び自己吸収補正の有無 ｑ）気温、湿度」（第８８頁１行～第９３頁末行） （ｉｉｉ）引用文献３には、以下の事項が記載されている。 （３－１）「量子効率測定システム Quantum Efficiency Measurement System | ＱＥ－２０００ 特長 ・・・ 高精度測定にこだわる ・瞬時に絶対量子効率（絶対量子収率）の測定が可能 ・再励起蛍光発光の除去が可能 ・積分半球ユニットの採用により、明るい光学系を実現 ・低迷光マルチチャンネル分光検出器の採用により、紫外領域での迷光を大きく低減 簡単操作にこだわる ・専用ソフトウェアで簡単操作 ・試料測定用セルの着脱が容易 ・省スペースでコンパクト設計 ・分光器タイプの励起光源を用いることにより、任意波長の選択が可能 ・励起波長の波長およびステップの値を、ソフトウェア上で指定することにより自動測定が可能 多機能にこだわる ・粉体、溶液、固体（フィルム）、薄膜試料に対応が可能 ・豊富な解析機能 －量子効率（量子収率）測定 －励起波長依存性測定 －発光スペクトル測定 －ＰＬ励起スペクトル測定 －EEM(Excitation Emission Matrix)測定」（第１頁） （３－２）「量子効率測定システム「ＱＥ－２０００」は、量子効率（量子収率）を測定する装置です。 試料測定用セルをセットし、専用ソフトウェアの指示に従って操作をするだけで、測定から解析まで簡単に短時間でおこなうことができます。 ＱＥ－２０００は、高精度検出器で、励起光と蛍光の光量子数から量子効率（量子収率）を求める絶対評価により、精度よく評価ができます。」（第２頁） （３－３）「 」（第２頁右下） （３－４）「高精度な理由その１　積分半球による理想的な光学系 ＱＥ－２０００は、積分半球を搭載しています。積分半球は、積分球（全球）に比べて下記のような特長があります。 ・非発光部分（ホルダーなど）を外部に出すことができるため自己吸収を小さく抑えることが可能であり、理想的な光学系を実現できる ・ミラーにより同一ポイントの照度が約２倍となり、感度よく測定ができる ・試料測定用セルの脱着が容易であり、積分球内部を傷めるリスクが少ない」（第３頁） （３－５）「高精度な理由その２　再励起蛍光補正機能により“真の物性値”を観測 再励起蛍光発光を含んだ状態では、材料そのものの物性の観測ではなく、装置の特性を含んだ観測となり、真の物性値を求めることができません。 ＱＥ－２０００は、積分半球の利点を生かした再励起蛍光補正により、簡便にそして精度の高い測定をおこなうことができます。 再励起蛍光発光とは・・・ 蛍光体試料表面で反射した励起光が、積分球内で拡散反射され、再び蛍光試料に入射することにより、さらに発光する現象をいいます。」（第４頁１～７行） （３－６）「高精度な理由その３　低迷光マルチチャンネル分光検出器により紫外域の迷光を低減 従来の検出器（ポリクロメータ）では、紫外領域の迷光が高く検出されたため、量子効率（量子収率）の測定に向いているとは言えませんでした。大塚電子では、迷光を除去する技術を開発し、この問題を解決しました。 ＱＥ－２０００に搭載しているマルチチャンネル分光検出器は当社従来品に比べて迷光量　約１／５を実現しており、紫外域においても精度の高い測定を可能としています。」（第４頁下から８行～下から２行） （３－７）「量子効率測定を、より簡単に！より高精度に！ －測定開始から解析まで自動で実行 直感的にわかる、使い勝手の良い専用ソフトウェアです。 試料測定用セルをセットするだけで、量子効率（量子収率）、励起スペクトルなどを簡単に測定することができます。」（第５頁１～５行） （３－８）「■粉体試料の測定例 ＢＡＭの複数励起の測定例 励起波長が変わると、量子効率（量子収率）が変わります。 右図に、ＢＡＭ（粉体）の量子効率（量子収率）および反射率の励起波長依存性を示します。（ＢＡＭ＝ＢａＭｇＡｌ１０Ｏ１７：Ｅｕ） ・青色（左のスケール）：再励起補正後の内部量子効率（内部量子収率） ・赤色（右のスケール）：各励起波長における反射率 この図より、ＢＡＭの場合は、励起光が可視域に近づくと吸収率が低くなり、つまり、反射率が高くなることがわかります。 」（第６頁左欄１～９行及び右欄図表） （３－９）「仕様 」（裏表紙上欄） （３－１０）「関連製品 量子効率測定システム（分離型）ＱＥ２１００ ・・・（写真省略）・・・ 測定部、検出部、光源部が独立した汎用タイプで、標準機能に加えて、用途に応じた拡張が可能 ・温度制御機能（５０～３００℃）により、量子効率（量子収率）の温度依存性測定が可能 ・用途に応じた光学系を構築することにより、種々のサンプルに対応可能 ・検出器を全光束測定、配光測定にも使用可能 ・検出器を他の波長範囲に変更可能 ・ブロードバンド（３００～１６００ｎｍ）仕様に対応可能」（裏表紙右下欄） （ｉｖ）引用文献４には、以下の事項が記載されている。なお、記載事項の認定は、特許権者が同時に提出した抄訳文に基づいて行った。 （４－１）「国立研究開発法人物質・材料研究機構　標準　赤 ２０１３年１１月１日 ロット番号：ＮＳＲ１３０１」（第１～４行） （４－２）「 株式会社　サイアロン 」（第５行～末行） ６．先願明細書等に記載された発明 先願明細書等には、基本組成が式（Ａ）： Ｋａ（Ｓｉ１－ｘ，Ｍｎｘ）Ｆｂ　（Ａ） （式中、１．５≦ａ≦２．５、５．５≦ｂ≦６．５、かつ０＜ｘ≦０．０６である） で表わされる蛍光体であって、この蛍光体のラマンスペクトルを測定した場合に、ラマンシフトが６５０±１０ｃｍ－１の範囲に現れる、結晶中のＳｉ－Ｆ結合に帰属されるピークの強度（Ｉ０）に対する、ラマンシフトが６００±１０ｃｍ－１の範囲に現れる結晶中のＭｎ－Ｆ結合に帰属されるピークの強度（Ｉ１）の比（Ｉ１／Ｉ０）（以下、「ＲＡ１ｇ」という。）が０．０９以上０．２２以下であり、内部量子効率が８０％以上である蛍光体が記載されており（摘記１－１、１－３、１－４）、蛍光体の基本的な結晶構造がケイフッ化カリウムであり、マンガンで付活された蛍光体であること（摘記１－２）、及び蛍光体の基本的な結晶構造がケイフッ化カリウムであり、マンガンで付活された蛍光体であること（摘記１－２）、及び当該蛍光体の具体例の一つとして、蛍光体組成が上記基本組成の式（Ａ）におけるａ＝２．０、ｂ＝６．０、ｘ＝０．０４であり、内部量子効率が８７％であり、ＲＡ１ｇ＝０．１７である実施例２の蛍光体が記載されている（摘記１－９、１－１０）。 また、マンガンの含有量（ｘ）について、多くなると発光効率が改良される傾向にあり、０．０１以上であることが好ましいが、多すぎる場合には濃度消光現象が生じて、蛍光体の発光強度が弱くなる傾向にあり、こうした不都合を避けるために、マンガンの含有量（ｘ）は一般に０．０６以下であり、０．０５以下であることが好ましいことが記載されている（摘記１－２）。加えて、蛍光体の製造方法について、ＫａＳｉＦｂの生成速度は反応溶液中のプロトン［Ｈ＋］濃度と［Ｋ＋］濃度の比に依存すること、ＨＦの濃度が高すぎるとＫａＳｉＦｂ母体中に取り込まれるＭｎ量が少なくなること、ＫＭｎＯ４の濃度が高すぎると、濃度消光と呼ばれる効率低下を引き起こすこともあること、このため、反応溶液における過マンガン酸カリウムに対するフッ化水素の比およびフッ化水素の濃度が特定の範囲にあることが必要となることが記載されている（摘記１－５）。これらの記載を参酌すると、実施例２の蛍光体（ｘ＝０．０４）におけるマンガンの含有量（ｘ）を０．０４を超え０．０６以下まで増加させた蛍光体についても、当業者が製造できるように記載されているものと認められる。 そうすると、先願明細書等には、以下の発明が記載されているものと認められる。 「基本組成式がＫ２（Ｓｉ１－ｘ，Ｍｎｘ）Ｆ６、（式中０．０４≦ｘ≦０．０６である）で表わされる蛍光体であって、ｘ＝０．０４の場合の内部量子効率が８７％であるフッ化物蛍光体。」（以下、「先願発明」という。） さらに、先願明細書等には、「本発明の実施形態にかかる蛍光体は、青色の波長領域に発光ピークを有する発光素子と組み合わせて、実施形態にかかるＬＥＤ発光装置を得ることができる。」と記載されており（摘記１－６）、実施形態に係る蛍光体は紫外から青色領域に発光ピークを有する励起光源にて励起可能であること、及び４４０ｎｍ以上４７０ｎｍ以下の波長領域に発光ピークを有する発光素子を励起光源として利用することが望ましいこと（摘記１－６）、実施形態にかかる蛍光体は、赤色の発光をする蛍光体であることから、緑色発光蛍光体および黄色発光蛍光体と組み合わせて用いることにより、白色発光装置を得ることができること（摘記１－７）、緑色発光蛍光体および黄色発光蛍光体は、５２０ｎｍ以上５７０ｎｍ以下の波長領域に主発光ピークを有する蛍光体であり（摘記１－８）、具体的には、（Ｓｒ，Ｃａ，Ｂａ）２ＳｉＯ４：Ｅｕ及び（Ｙ，Ｇｄ）３（Ａｌ，Ｇａ）５Ｏ１２：Ｃｅを用いることができること（摘記１－８）が記載されている。 そうすると、先願明細書等には、以下の発明が記載されているものと認められる。 「紫外から青色領域、好ましくは４４０ｎｍ以上４７０ｎｍ以下の波長領域に発光ピークを有する励起光源と、先願発明のフッ化物蛍光体と、５２０ｎｍ以上５７０ｎｍ以下の波長範囲に主発光ピークを有する緑色又は黄色発光蛍光体であって、（Ｓｒ，Ｃａ，Ｂａ）２ＳｉＯ４：Ｅｕ又は（Ｙ，Ｇｄ）３（Ａｌ，Ｇａ）５Ｏ１２：Ｃｅで表される蛍光体を含む発光装置。」（以下、「先願発明Ｂ」という。） 加えて、先願明細書等には、「使用する蛍光体は発光装置の目的に合わせて任意に選択することができる。例えば、色温度が低い白色発光装置を提供する際には、実施形態による蛍光体と黄色発光蛍光体と組み合わせることにより、効率と演色性を両立した発光装置を提供することができる。」（摘記１－７）と記載されているから、以下の発明も記載されているものと認められる。 「紫外から青色領域、好ましくは４４０ｎｍ以上４７０ｎｍ以下の波長領域に発光ピークを有する励起光源と、先願発明のフッ化物蛍光体と、黄色発光蛍光体とを組み合わせた、色温度が低い白色発光装置。」（以下、「先願発明Ｃ」という。） ７．取消理由通知に記載した取消理由についての判断 （１）理由Ｉ（拡大先願）特許法第２９条の２について ア　本件発明１について （ア）本件発明１と先願発明との対比 本件発明１と先願発明とを対比すると、先願発明の組成式における「Ｋ」、「Ｓｉ」は、それぞれ本件発明１の一般式（Ｉ）における「Ａ」、「Ｍ」の選択肢の一つに相当し、先願発明におけるＭｎの量「ｘ」は、本件発明１におけるＭｎ４＋の量「ａ」に相当し、ｘの範囲（０．０４≦ｘ≦０．０６）は、ａの範囲（０．０４８≦ａ＜０．１０）と０．０４８≦ａ≦０．０６で一致するから、両者は、 「下記一般式（Ｉ）で表される組成を有するフッ化物蛍光体。 Ｋ２［Ｓｉ１－ａＭｎ４＋ａＦ６］　（Ｉ） （式中、ａは０．０４８≦ａ≦０．０６を満たす数を示す）」である点で一致し、 相違点１：本件発明１においては、４５５ｎｍ励起で測定される蛍光の内部量子効率が８０％以上であることが特定されているのに対し、先願発明においては、ｘ＝０．０４の場合に内部量子効率が８７％であるとしても、ｘが０．０４８≦ｘ≦０．０６のときの内部量子効率は明らかでない点 で相違する。そこで、相違点１について検討する。 （イ）相違点１について （イ－１）内部量子効率の測定条件について 先願発明において特定される「内部量子効率」の測定条件について、先願明細書等には、「外部量子効率、内部量子効率、吸収率は例えばＣ９９２０－０２Ｇ型絶対ＰＬ量子収率測定装置（商品名、浜松ホトニクス株式会社製）により測定することができる。上記発光特性を測定する際の励起光としてはピーク波長が４４０～４６０ｎｍ付近、半値幅５～１５ｎｍの青色光を使用することができる。」（摘記１－４）と記載されている。測定の際の励起光の波長は本件発明１の「４５５ｎｍ」には特定されていないが、先願明細書等に記載された「４４０～４６０ｎｍ」の中央値付近の励起波長が採用されたものと推測して、その半値幅が５～１５ｎｍであるとされていることを勘案すると、励起波長は概ね一致しているとみなすことができる。また、測定に用いられる装置は本件特許明細書に記載された装置とは異なっているが、本件発明１においても先願明細書等においても、可能な限り誤差の少ない測定を志向して行われているものと推測されるから、以下の検討は、内部量子効率の測定条件が本件発明１と先願発明とで同条件であったものと仮定して行うこととする。 （イ－２）内部量子効率について 先願明細書等の表１（摘記１－１０）には、実施例２として、蛍光体組成（Ｋａ（Ｓｉ１－ｘ，Ｍｎｘ）Ｆｂ）がａ＝２．０、ｂ＝６．０、ｘ＝０．０４であり、内部量子効率が８７％である例が記載されている。しかし、本件発明１の上記一致点に係る組成を有する蛍光体（ａ＝２．０、ｂ＝６．０で、０．０４８≦ｘ≦０．０６）の具体例は先願明細書等には記載されておらず（摘記１－１０、摘記１－１１）、このため、上記一致点に係る組成を有する蛍光体（先願発明）の内部量子効率の値も、実測値としては記載されていない。 ここで、上記実施例２（ｘ＝０．０４）よりもマンガンの含有量（ｘ）が０．００８だけ多い場合の蛍光体（ｘ＝０．０４８）の内部量子効率がどのような値となるかについて検討すると、先願明細書等（摘記１－２）には、「マンガンの含有量が多すぎる場合には濃度消光現象が生じて、蛍光体の発光強度が弱くなる傾向にある。こうした不都合を避けるために、マンガンの含有量（ｘ）は一般に０．０６以下であり、０．０５であることが好ましい。」と記載されていることから、ｘが増加すると内部量子効率が低下するものと解される。また、上記表１（摘記１－１０）に記載された実施例３（ａ＝２．２、ｂ＝６．２、ｘ＝０．０３、内部量子効率８８％）と比較例１（ａ、ｂは実施例３と同じ。ｘ＝０．０４、内部量子効率７３％）との対比、及び実施例１（ａ＝１．９、ｂ＝６．１、ｘ＝０．０２、内部量子効率９２％）と比較例２（ａ、ｂは実施例１と同じ。ｘ＝０．０６、内部量子効率６１％）との対比からも、ｘの増加と内部量子効率の低下との関連が一般的な傾向として読み取れる。ただし、上記実施例３と比較例１との対比からは、ｘが０．０１増加することにより内部量子効率が１５％減少する可能性があること、及び上記実施例１と比較例２との対比からは、ｘが０．０４増加することにより内部量子効率が３１％減少する可能性があることが一応導き出されるが、両者の減少率に差があることを勘案すると、一般の場合に、ｘの増加量から内部量子効率の減少量を確実に見積もることはできず、実際に蛍光体を製造してみなければ、先願発明の内部量子効率の値を知ることはできないと考えられる。また、仮に、上記の実施例及び比較例における内部量子効率の減少率に基づいて、ｘが実施例２よりも０．００８以上増加した蛍光体の内部量子効率の値を見積もると、その蛍光体の内部量子効率は１２％～６．２％程度、あるいはそれ以上に減少する可能性があり、内部量子効率が８０％以上であるとはいえない。 同様な理由から、マンガンの含有量（ｘ）がｘ＝０．０４８よりさらに多い０．０４８＜ｘ≦０．０６の場合についても、内部量子効率が８０％以上となるとはいえない。 （イ－３）相違点１についての判断 以上のことから、先願明細書等には、０．０４８≦ｘ≦０．０６の場合に内部量子効率が８０％以上のフッ化物蛍光体が記載されているとすることはできないから、相違点１は実質的なものであり、この点において本件発明１と先願発明とは相違するものである。 （ウ）小括 よって、本件発明１は、先願明細書等に記載された発明と同一の発明ではないから、特許法第２９条の２の規定には該当しない。 イ　本件発明２～８について 本件発明１を直接又は間接的に引用する本件発明２～８についても、本件発明１と同じ理由により、特許法第２９条の２の規定には該当しない。 ウ　特許異議申立人の主張について 特許異議申立人は、平成２９年７月６日に提出した意見書において、「甲第１号証には、内部量子効率がマンガン含有量（ｘ）の増加に伴って低下することは何ら示されていない。 甲第１号証には、ＩＣＰ組成分析で得られるマンガン含有量（ｘ）は、酸素と結合した形態で存在し発光を阻害するＭｎをも含むため、内部量子効率に直接関係しないことが明確に記載されている（［００２０］、［００２７］）。」（上記意見書の第３頁下から２行～第４頁１４行）と主張している。 しかし、特許異議申立人が指摘する甲第１号証（先願明細書等）の［００２０］には、「実施形態による蛍光体には、蛍光体内部に存在し、フッ素と結合して発光に寄与するマンガンと、蛍光体表面などで酸素と結合した形態で存在し、発光を阻害するマンガンとが存在することを見出した。」と記載されており、マンガン含有量が「内部量子効率に直接関係しない」ことが記載されているとはいえない。 また、先願明細書等には、「マンガンの含有量が多すぎる場合には濃度消光現象が生じて、蛍光体の発光強度が弱くなる傾向にある。」（摘記１－２）、「ＫＭｎＯ４の濃度が高すぎると、Ｍｎ－Ｆ結合の割合が多いとＭｎ同士が相互作用し、濃度消光と呼ばれる効率低下を引き起こすこともある。」（摘記１－５）等の記載があるから、蛍光体内部に存在し、フッ素と結合して発光に寄与するマンガンに着目すれば、内部量子効率がマンガン含有量（ｘ）の増加に伴って低下する傾向があると解することができる。さらに、蛍光体表面などで酸素と結合した形態で存在するマンガンが発光に寄与しないことと、蛍光体内部でフッ素と結合して発光に寄与するマンガンの含有量が多くなることにより濃度消光が生じることとは、それぞれ別の要因で生じることであり、互いに技術的に矛盾することでもない。 そうすると、マンガン含有量が「内部量子効率に直接関係しないことが明確に記載されている」とまではいえないから、特許異議申立人の主張は採用できない。 また、特許異議申立人は、上記意見書において、「内部量子効率を左右するのはフッ素と結合して発光に寄与するＭｎ量であるとの知見に基づいて、ラマンスペクトル測定により検出したＭｎ－Ｆ結合とＳｉ－Ｆ結合のピーク強度比（ＲＡ１ｇ又はＩ１／Ｉ０）を一定の範囲に制御すべきであるとしている（［００２４］、［００２５］、［００３１］、図２）。実際に、甲第１号証表１の実施例２と比較例１はマンガン含有量（ｘ）の値が０．０４で同一であっても、ＲＡ１ｇは０．１７と０．２６で相違しており、その違いは内部量子効率にも現れている。また、マンガン含有量（ｘ）の増加に伴って内部量子効率が低下するという関係が成立しないことは、表２の実施例６と比較例５、実施例６と比較例６の対比からも明らかである。従って、内部量子効率がマンガン含有量（ｘ）の増加に伴って低下するとの認識は事実に反するものであり、甲第１号証に接した当業者ならば、マンガン含有量（ｘ）に依らず内部量子効率の高い蛍光体を実現できることを十分に理解できるはずである。」（上記意見書の第４頁３～１４行）と主張している。 しかし、特許異議申立人が指摘する実施例２（ａ＝２．０、ｂ＝６．０、ｘ＝０．０４、内部量子効率８７％）と、比較例１（ａ＝２．２、ｂ＝６．２、ｘ＝０．０４、内部量子効率７３％）とは、ＲＡ１ｇが相違するというだけでなく、蛍光体の組成（ａ、ｂの値）が異なり、結晶構造が異なると解されるから、マンガン含有量（ｘ）だけに由来する効果を適切に評価できるとはいえない。実施例６と比較例５、及び実施例６と比較例６との組合せも同様である。そうすると、「内部量子効率がマンガン含有量（ｘ）の増加に伴って低下するとの認識は事実に反する」とまではいえないし、まして、「マンガン含有量（ｘ）に依らず内部量子効率の高い蛍光体を実現できる」という結論を導き出すこともできないから、特許異議申立人の主張を採用することはできない。 さらに、特許異議申立人は、上記意見書において、甲第１号証（先願明細書等）の［００２４］（摘記１－３）、［００３１］（摘記１－４）、図２、［００３３］（摘記１－５）、［００３６］（摘記１－５）を引用し、「これらの記載によれば、反応液のＨＦ濃度を上記範囲で小さくすること、又は、ｒＨ／Ｋを上記範囲で小さくすること、あるいは、これらの両方を組み合わせることにより、ＫａＳｉＦｂ母体中に取り込まれるＭｎ量が増加し、マンガン含有量（ｘ）の高い蛍光体を得ることができると考えられる。例えば、実施例２において、過マンガン酸カリウムの配合量を増やしてｒＨ／Ｋを許容範囲内で下げることなどにより、高い内部量子効率を維持しながら、マンガン含有量（ｘ）を０．０４より大きくできるはずである。」（上記意見書の第４頁下から１１行～第５頁２行）と主張している。 しかし、先願明細書等には、「ＫＭｎＯ４の濃度が高すぎると、Ｍｎ－Ｆ結合の割合が多いとＭｎ同士が相互作用し、濃度消光と呼ばれる効率低下を引き起こすこともある。このため、反応溶液における過マンガン酸カリウムに対するフッ化水素の比およびフッ化水素の濃度が特定の範囲にあることが必要となる。」（摘記１－５）等の記載があるから、反応溶液のＫＭｎＯ４の濃度を高める等の方法により、先願発明の蛍光体（０．０４≦ｘ≦０．０６）を製造することまではできるとしても、濃度消光による効率低下を引き起こし、必ずしも内部量子効率が８０％以上という性質を兼ね備えた蛍光体を製造できるとはいえない。また、特許異議申立人は、実際に本件発明１に相当する組成を有する蛍光体（０．０４８≦ｘ≦０．０６）を先願明細書等に記載された方法に従って製造し、その内部量子効率を実測することにより、主張を直接裏付けている訳でもない。そうすると、特許異議申立人の主張は十分な根拠のあるものとはいえないから、採用することはできない。 よって、特許異議申立人の主張は、いずれも採用することができない。 エ　理由Ｉ（拡大先願）についてのまとめ 以上のとおり、本件発明１～８は、いずれも先願明細書等に記載された発明と同一であるとすることはできず、特許法第２９条の２の規定には該当しないから、当審が通知した理由Ｉ（拡大先願）の取消理由によって、本件請求項１～８に係る特許を取り消すことはできない。 （２）理由ＩＩ（明確性）特許法第３６条第６項第２号について ア　本件発明１について 特許異議申立人の、特許法第３６条第６項第２号についての特許異議申立理由の概要は、内部量子効率について、内部量子効率は、測定方法や測定条件によってばらつきがあることがよく知られており、測定方法及び測定条件を特定しない本件発明１は、技術的に十分に特定されておらず、明確に把握できない、というものである。 しかしながら、蛍光体の内部量子効率は、特定の励起波長に対して、（発光光量子数）及び（吸収光量子数）を測定し、その比（（発光光量子数）／（吸収光量子数））を算出することで求められることは技術常識であるところ（摘記３－３、３－８）、励起波長が４５５ｎｍと特定された本件発明１においては、内部量子効率は一意的に定めることができるものであって、異議申立人の上記主張は採用できない。 よって、本件発明１は、特許法第３６条第６項第２号に規定する要件を満たしている。 イ　本件発明２～８について 本件発明１を直接又は間接的に引用する本件発明２～８についても、本件発明１と同じ理由により、特許法第３６条第６項第２号に規定する要件を満たしている。 ウ　特許異議申立人の主張について 特許異議申立人は、平成２９年７月６日に提出した意見書において、「内部量子効率の測定には、試料の保管条件、測定温度、励起光の半値幅、試料径、試料深さ、試料のタッピング状況等の種々の条件が影響を与えるのであり、カタログや技術常識を考慮したところでこれら一切を特定することなどできない。また、甲第２号証（当審注：引用文献２）・・・には、同一の測定装置を使用したとしても測定機関によってバラツキが大きいことが示されている（第５０頁第１～３行目、第５４頁第４～５行目）。さらに、同一サンプルについて測定した内部量子効率のバラツキは約１０％にも及ぶことが示されており（第４７頁図３．２．３－１）、特に赤色発光蛍光体ではバラツキが大きいことが示されている（第５０頁第３～７行目、第５３頁３．４．１）。 また、甲第２号証によれば、蛍光体のような粉体の場合には、相対方法そのものが信頼性の高い標準法として認識されていないこと、十分な耐候性を持つ均一な試料を安定に供給することが容易でないこと、参照標準試料の蛍光量子効率値を決定するための絶対測定法が確立されていないことから、蛍光体において相対法は確立されていないとされている（第７７頁下から３行目～第７８頁第２行目）。さらに、特許権者が標準サンプルとして示している乙第２号証（当審注：引用文献４）はＣＡＳＮ蛍光体（窒化物蛍光体）に関するものと推測されるが、蛍光体種（材質）の異なる標準を使用してもフッ化物蛍光体の内部量子効率をバラツキ無く測定することは難しい。また、乙第２号証によれば、標準サンプルでさえ内部量子効率に±３％もの誤差を含んでおり、そのようなサンプルを元に補正したところで、内部量子効率を一意に決定することは難しい。 以上の通り、測定に用いる測定装置や励起波長を特定したところで、当業者が特定の蛍光体の内部量子効率をバラツキ無く一意に決定することなど到底不可能であり、あるフッ化物蛍光体が特許発明の技術的範囲に属するか否かを明確に把握することができない。」（上記意見書の第５頁１９行～第６頁６行）と主張している。 しかしながら、上記７．（２）ア「本件発明１について」に記載したとおり、本件発明における「４５５ｎｍ励起で測定される蛍光の内部量子効率」は、励起波長が４５５ｎｍと特定され、当該特定の励起波長に対して、（発光光量子数）及び（吸収光量子数）を測定し、その比（（発光光量子数）／（吸収光量子数））を算出することで求められるものであり、そうすると、本件発明１～８はいずれも明確に把握することができるといえるから、特許異議申立人の主張は採用することができない。 エ　理由ＩＩ（明確性）についてのまとめ 以上のとおり、本件発明１～８は、いずれも特許法第３６条第６項第２号に規定する要件を満たすものであるから、当審が通知した理由ＩＩ（明確性）の取消理由によって、本件請求項１～８に係る特許を取り消すことはできない。 ８．取消理由通知において採用しなかった特許異議申立理由について 特許異議申立人は、平成２９年７月６日に提出した意見書において、「訂正によって生じ得る新たな取消理由」として、以下のように主張しているので、念のため検討する。 「訂正によって生じ得る新たな取消理由 以上の通り、異議申立書において主張した取消理由１及び２は、訂正によって解消するものではないが、仮にこの度の訂正が「内部量子効率」の明確性の判断に影響を与えるものであっても、本件訂正発明１～８には以下の取消理由３が新たに生じる。 ・取消理由３ 特許法第３６条第４項第１号違反（同法第１１３条第４号） 特許権者によれば、測定に用いる装置と励起波長を特定しさえすれば、装置のカタログや技術常識から、蛍光体の内部量子効率を一意に特定できるとしている。 しかし、いくら同一の装置を使用し、セルへの充填方法などの条件を揃えたとしても、取得した内部量子効率のバラツキを避けられないことは甲第２号証に示されるとおりであり、如何なる条件設定にすれば内部量子効率を一意に特定できるのか、当業者といえども明らかではない。 従って、本件特許の明細書や出願時の技術常識から、内部量子効率を一意に特定するに必要な条件を当業者が設定できない以上、本件訂正発明１の『４５５ｎｍ励起で測定される蛍光の内部量子効率が８０％以上』であるフッ化物蛍光体をどのように製造するか理解できない。 以上より、当業者が実施することができる程度に発明の詳細な説明が記載されていないことは明らかであるから、本件訂正発明１～８は特許法第３６条第４項第１号の取消理由を有する。」（上記意見書の第６頁９～２７行） しかし、本件発明１における「蛍光の内部量子効率」は、測定条件の一つである励起波長が「４５５ｎｍ」であることが特定され、さらに、発明の詳細な説明の［００５５］等の記載を参酌すると、測定に用いる装置は「大塚電子製の量子効率測定装置（型番ＱＥ－２１００）」に相当する装置であると解され、具体的には、大塚電子株式会社のカタログ（引用文献３）によると、同社の量子効率測定システム（型番ＱＥ－２０００）の関連製品であって、「測定部、検出部、光源部が独立した汎用タイプで、標準機能に加えて、用途に応じた拡張が可能」（摘記３－１０）なものであるから、内部量子効率を測定する光源、積分球、サンプルホルダ、ソフトウエア等の個別の仕様はＱＥ－２０００とＱＥ－２１００とで共通であると推測され、具体的には、励起光源は１５０Ｗ Ｘｅランプであり、励起波長は２５０～８００ｎｍであり（摘記３－９）、「励起波長の波長およびステップの値を、ソフトウェア上で指定することにより自動測定が可能」（摘記３－１）なものであると解される。 また、引用文献３には、「試料測定用セルをセットし、専用ソフトウェアの指示に従って操作をするだけで、測定から解析まで簡単に短時間でおこなうことができます。 ＱＥ－２０００は、高精度検出器で、励起光と蛍光の光量子数から量子効率（量子収率）を求める絶対評価により、精度よく評価ができます。」（摘記３－２）、「試料測定用セルをセットするだけで、量子効率（量子収率）、励起スペクトルなどを簡単に測定することができます。」（摘記３－７）等と記載されており、試料測定用セルをセットした後は、人手を介することなく測定を行うことができるものと解されるから、測定時のバラツキは最小限に抑えられると考えられる。 さらに、引用文献３には、高精度な量子測定を実現できる技術的な要因として、「積分半球による理想的な光学系」（摘記３－４）、「再励起蛍光補正機能により“真の物性値”を観測」（摘記３－５）、「低迷光マルチチャンネル分光検出器により紫外域の迷光を低減」（摘記３－６）等が記載されているから、これらの記載からも、測定値のバラツキは低減されるものと考えられる。 加えて、例えば引用文献４に記載されているように、本件特許に係る出願の出願時において、内部量子効率が明示された標準サンプルである赤色発光蛍光体が入手可能であり（摘記４－１）、内部量子効率の測定値としては±３％の精度の測定値が記載されているから（摘記４－２）、当業者であれば、標準サンプルを基準にして測定装置の性能を一定の状態に維持することができたものと認められるし、科学的な研究を実施する上で、測定装置の性能を一定の状態に維持したり、サンプルの調製方法や保管方法を可能な限り同じ条件に揃え、比較、再現実験を適切に行えるように配慮することは、当業者にとって普通のことである。 そうすると、「蛍光の内部量子効率」の測定値が不当にばらつくとまではいえず、内部量子効率を一意に特定することができないとはいえないから、本件特許明細書の発明の詳細な説明は、当業者が本件発明１～８を実施することができる程度に明確かつ十分に記載されているものということができ、特許異議申立人の主張は採用することができない。 よって、本件特許明細書の発明の詳細な説明は、特許法第３６条第４項第１号に規定する要件を満たすものであるから、特許異議申立人が主張する「取消理由３」によって、本件請求項１～８に係る特許を取り消すことはできない。 ９．むすび 以上のとおりであるから、取消理由通知に記載した取消理由及び特許異議申立書に記載した特許異議申立理由によっては、本件請求項１～８に係る特許を取り消すことはできない。 また、他に本件請求項１～８に係る特許を取り消すべき理由を発見しない。 よって、結論のとおり決定する。