2020-002772

特願２０１６－５６５３１０「新規な配列分布を有するブチルゴム」拒絶査定不服審判事件〔平成２７年１１月 ５日国際公開、ＷＯ２０１５／１６４９７３、平成２９年 ６月 ８日国内公表、特表２０１７－５１４９５２〕について、次のとおり審決する。

結 論 本件審判の請求は、成り立たない。

理 由 第１ 手続の経緯 この出願（以下「本願」という。）は、平成２７年４月３０日を国際出願日（優先権主張、平成２６年４月３０日、欧州特許庁）とする出願（特願２０１６－５６５３１０号）であって、その手続の経緯は以下のとおりである。 平成３１年 ３月１５日付け：拒絶理由通知書 令和 １年 ６月２５日 ：意見書、手続補正書の提出 令和 １年１０月２３日付け：拒絶査定 令和 ２年 ２月２８日 ：審判請求書の提出 令和 ３年 ６月１０日付け：拒絶理由通知書、指令書 令和 ３年 ９月１３日 ：意見書、手続補正書の提出 令和 ３年１１月 １日付け：拒絶理由通知書、指令書 令和 ４年 ５月 ９日 ：意見書の提出 第２ 本願発明について 本願の請求項１～２３に係る発明は、令和３年９月１３日付け手続補正書の特許請求の範囲の請求項１～２３に記載された事項により特定されるとおりのものであり、そのうち請求項１に係る発明は、以下のとおりである。（以下、請求項１に係る発明を「本願発明」という。また、本願の明細書を「本願明細書」という。） 「式（Ｉ）： Ｆ＝ｍＡ／（１＋ｍＡ）２ （Ｉ） （式中、 － Ａは、１Ｈ ＮＭＲで決定されるコポリマーにおけるイソプレンのイソブチレンに対するモル比であり、 － Ｆは、１３Ｃ ＮＭＲで決定されるコポリマーにおけるイソブチレン－イソプレン－イソプレンのトリアッド分率であり、 － ｍは、 ［１．２８－（０．０２５×ＭＯＣ）］≧ｍ≧［１．１６－（０．０２５×ＭＯＣ））］ の範囲内であり、ここで、ＭＯＣは、１Ｈ ＮＭＲで決定されるコポリマーにおけるイソプレンのモル％単位の含量である。） によって規定されるコポリマーの配列分布を有し、 イソブチレン含量が８５．０～９９．５モル％であり、イソプレン含量が０．５～１５．０モル％である、イソブチレン及びイソプレンのコポリマー。」 第３ 令和３年１１月１日付け拒絶理由通知書における拒絶理由の概要 令和３年１１月１日付け拒絶理由通知書における拒絶の理由の概要は、以下のとおりである。 理由１：（委任省令要件）この出願は、発明の詳細な説明の記載について下記の点で、特許法第３６条第４項第１号に規定する要件を満たしていない。 記 本件明細書の記載及び令和３年９月１３日付け意見書の記載を参酌しても、本願発明のうち「ｍ」が「式（Ｉ）」によって「Ａ」及び「Ｆ」の値に関連づけられる技術的な意義は明らかではない。本願明細書の段落【００１８】には「より均一に分布した架橋部位を有する、すなわちさらに低いｍ値を有するイソブチレンおよびマルチオレフィンのコポリマー」と記載されているものの、依然として、本願発明のうち「ｍ」が「式（Ｉ）」によって「Ａ」及び「Ｆ」の値に関連づけられる技術的意義が不明なこともあり、「ｍ」の値が、イソブチレン及びイソプレンのコポリマーにおいてどのような技術的な内容を示す値であるのか、さらに、低い「ｍ値」が何故「より均一に分布した架橋部位を有する」ことを意味するのかも明らかではない。 また、本願発明では、「ｍ」について、「［１．２８－（０．０２５×ＭＯＣ）］≧ｍ≧［１．１６－（０．０２５×ＭＯＣ））］」とその範囲が特定されているが、この範囲の上限の「１．２８－（０．０２５×ＭＯＣ）」及び下限の「１．１６－（０．０２５×ＭＯＣ）」の範囲内にあること、これらの上限値及び下限値にどのような技術的意義があるのか、発明の詳細な説明をみても明らかではなく、本件明細書の段落【００７６】～【００９１】の実施例には本願発明の範囲である「コポリマー」は記載されているものの、どのような効果を奏するのかも記載されていないため、本願発明において、「ｍ」が「［１．２８－（０．０２５×ＭＯＣ）］≧ｍ≧［１．１６－（０．０２５×ＭＯＣ））］」の範囲に特定されていることの技術的意義は不明確である。 （令和３年１１月１日付け拒絶理由通知書の「●理由１（委任省令要件）」「（１）本願発明１について」を参照。） 理由２：（実施可能要件）この出願は、発明の詳細な説明の記載について下記の点で、特許法第３６条第４項第１号に規定する要件を満たしていない。 記 本願明細書の段落【００４７】～【００７１】の記載及び実施例の記載を参酌しても、本願発明の発明特定事項を満たす「イソブチレンおよびイソプレンのコポリマー」を製造するために必要となる製造方法は明らかでなく、当業者に過度の試行錯誤を課すものであると認められるから、本願明細書の発明の詳細な説明には、本願発明の発明特定事項を有する「イソブチレンおよびイソプレンのコポリマー」を製造するための具体的な製造方法及び製造条件について、当業者が実施できるように明確かつ十分に記載されているとはいえない。 （令和３年１１月１日付け拒絶理由通知書の「●理由２（実施可能要件）」「（２）本願発明１について」を参照。） 理由３：（同日出願）この出願の下記の請求項に係る発明は、同一出願人が同日出願した下記の出願に係る発明と同一と認められるから、この通知書と同日に発送した特許庁長官名による指令書に記載した届出がないときは、特許法第３９条第２項の規定により特許を受けることができない。 記 本願発明は、特願２０２０－０３３８０１号（特開２０２０－０７９４２１号）（以下「同日出願」という。）の請求項１～２を引用する請求項３に係る発明と実質的同一である。 （令和３年１１月１日付け拒絶理由通知書の「●理由３（同日出願）」「（２）本願発明１について」を参照。） （なお、同日出願は、本願の一部を、令和２年２月２８日に、適法に分割して新たな出願として出願したものである。したがって、同日出願の出願日は、本願の出願日に遡及するとともに、特許法第３９条第２項の判断基準日は、本願と同様に、その優先日である平成２６年４月３０日となる。 同日出願は、令和４年１月１８日付け手続補正書により特許請求の範囲が補正され、下記の「第４ 本願明細書及び引用文献に記載された事項」「２ 同日出願に記載された事項」「（２）同日出願の令和４年１月１８日付け手続補正書に記載された事項」に記載のとおり、当該補正前の請求項１～２に請求項３に記載の事項が盛り込まれた。） 第４ 本願明細書及び同日出願に記載された事項 １ 本願明細書に記載された事項 本願明細書には、以下の事項が記載されている。 （本ａ）「【技術分野】 【０００１】 本発明は、効果的な重合プロセス、および特異な微細構造を有する新規なコポリマーを製造するためのその使用に関する。より詳細には、本発明は、新規な微細構造を有するブチルゴム、好ましくは、２，３，３，３－テトラフルオロ－１－プロペンを含む希釈剤中のイソブチレンおよびイソプレンを含むモノマー混合物の共重合によって得ることができるブチルゴムに関する。さらなる側面では、本発明は、そのような新規なコポリマーからハロゲン化によって得ることができるハロゲン化コポリマーに関する。 【背景技術】 【０００２】 イソオレフィンから誘導される繰り返し単位を含有するコポリマーは、カルボカチオン重合プロセスによって工業的に製造される。特に、イソブチレンと、より少量のマルチオレフィン（例えば、イソプレンなど）とのコポリマーであるブチルゴムは重要である。 【０００３】 イソオレフィンのカルボカチオン重合、およびイソオレフィンとマルチオレフィンとの共重合は、機構的に複雑である。触媒系は、典型的に、２成分、すなわち、開始剤と、ルイス酸（例えば、大規模な商業的なプロセスでしばしば採用されるアルミニウムトリクロライドなど）とからなる。 【０００４】 開始剤の例には、プロトン源、例えば、ハロゲン化水素、カルボン酸、および水などが含まれる。 【０００５】 開始段階において、イソオレフィンがルイス酸および開始剤と反応してカルベニウムイオンを生成し、いわゆる成長段階において、このカルベニウムイオンがモノマーとさらに反応して新たなカルベニウムイオンを形成する。 【０００６】 モノマーの種類、希釈剤または溶媒の種類およびその極性、重合温度、加えてルイス酸と開始剤との特異な組み合わせは、成長段階の化学に影響を与え、したがって成長しつつあるポリマー鎖へのモノマーの組み入れに影響を与える。 【０００７】 工業的には一般的に、ブチルゴム、ポリイソブチレンなどを製造するために、希釈剤としての塩化メチル中でのスラリー重合プロセスの利用が一般的に広く受け入れられている。典型的には、この重合プロセスは、低い温度、一般的には－９０℃未満の温度で実施される。塩化メチルは、それがモノマーおよび塩化アルミニウム触媒を溶解するが、ポリマー生成物を溶解しないことを含む、様々な理由により採用されている。塩化メチルは、低温重合、ならびにポリマーおよび未反応モノマーからの有効な分離のそれぞれを可能とする好適な凝固点および沸点も有している。塩化メチル中のスラリー重合プロセスは、溶液重合では典型的に最高で２０質量％のポリマー濃度しか達成できないのに対し、最高で３５質量％までの反応混合物中のポリマー濃度を達成できることを含む多くの追加的な利点を有している。許容可能な比較的低粘度の重合塊が得られることにより、表面熱交換によってより効果的に重合熱を放散させることが可能である。塩化メチル中のスラリー重合プロセスは、高分子量ポリイソブチレンおよびイソブチレン－イソプレンブチルゴムの製造に用いられている。 【０００８】 しかし、塩化メチルの使用により採用し得る開始剤の範囲が制限され、さらに、所望の高分子量を得るための重合のための温度範囲が制限されるという事実により、微細構造、特に、ポリマー鎖内のマルチオレフィンの分布における微細構造の多様性が低い生成物がもたらされる。さらに、特に塩化メチル中のスラリー重合は、粒子の凝集および付着物の 影響を受け、重合による発熱の除去が不十分となり、反応器内での反応条件が不均一になるという問題を有する。 【０００９】 したがって、開始剤および希釈剤の特異な組み合わせを含む代替的な重合条件を見出すことは、粒子の凝集および反応器の付着物を低減するであろうのみならず、特異な配列分布を有する新規なポリマーを創製することになろう。そのような新規なポリマーは、架橋部位の分布を変化させることによって硬化挙動に影響を与えるための選択肢を広げるものであるため、特に、少なくとも２種のゴムを同時に硬化させる（共硬化）用途において、産業界に強く要請されている。さらに、そのような新規なポリマーは、後重合での改質によって新規なポリマーを製造するための多様な足場ポリマーを入手可能にするであろう。 【００１０】 既に上述したとおり、最終的なコポリマーの配列分布は、採用するコモノマーの相対的な反応性を決定する重合条件によって影響を受ける。コポリマーの配列分布は、隣接する構造単位の組合せによって表現することができる。例えば、２つのモノマー単位の特徴付け可能な配列はダイアッド（diad）と呼ばれる。３つのモノマー単位の配列はトリアッド（triad）である。４つの単位の配列はテトラッド（tetrad）と呼ばれるなどである。同一のコモノマーを組み込み、異なる条件で調製されたコポリマーは、コポリマー鎖におけるダイアッド分率（またはトリアッド分率等）により表現されるように、その配列の分布に違いが生じ得る。配列分布およびコモノマー組み込みには、共重合に含まれる化学事象の競合的な性質のため、数学的な確率統計が関連する。この関係の特徴づけに役立つパラメータは、反応性比、ホモ成長（類似のモノマーの付加）と交叉成長（比類似のモノマーの付加）の速度定数比である。同一のコモノマーが組み込まれているが、異なる配列分布を有するコポリマーは、しばしば異なる物性を有する。例えば、「ポリマー鎖の化学微細構造（Chemical Microstructure of Polymer Chains）」、J.L. Koenig, Wiley-Interscience, New York, 1980、および「ポリマー配列決定：炭素－１３ＮＭＲ法（Polymer Sequence Determination: Carbon-13 NMR Method）」、J.C. Randall, Academic Press, 1977を参照されたい。極端だが広く知られている例は、ランダム・コポリマーおよびブロック・コポリマーの物性の比較である。 【００１１】 カルボカチオン共重合系において共役ジエンがイソブチレンよりも反応性が低いことは一般に知られている。既知の直線状共役ジエンのうち、イソプレンはイソブチレンとの共重合において、より反応性の高いジエンの１つである。共役ジエンのこのより低い反応性の傾向は、調製されたコポリマー配列分布に発現される。所与のコポリマー組成において、イソプレン単位はコポリマー鎖の他のイソプレン単位の後に続かない傾向を示す。この結果、ＢＩＩ（Ｂ＝イソブチレン、Ｉ＝イソプレン）、ＩＩＢ、およびＩＩＩのトリアッドの分率は、反応性がより高いコモノマーを用いる共重合系と比較して相対的に低い。 【００１２】 イソブチレン／イソプレン共重合は、塩素化炭化水素、または炭化水素および塩素化炭化水素の混合物中で行われることが多いため、配列分布を変化させ得る程度は非常に制限されている。この制限の発現は、イソブチレン／イソプレン共重合における既知のイソプレン反応性比を検討することにより見出される。例えば、J. E. Puskasの「カルボカチオン重合（Carbocationic Polymerizations）」、Encyclopedia of Polymer Science and Technology, John Wiley and Sons, New York, 2003を参照されたい。さまざまな重合条件下のイソプレン反応性比の値は１．４未満の範囲であり、調製したコポリマー内にイソプレンが中心にあるトリアッド（ＢＩＩ、ＩＩＢ、およびＩＩＩ）が狭い範囲でしか得られないことを示している。 【００１３】 欧州特許第１５７２７６６号は、希釈剤としてフッ素化炭化水素を用いることによって、ブチルゴムの配列分布を変化させるプロセスが開示されている。特に、欧州特許第１５７２７６６号には、式（Ｉ）： Ｆ＝ｍＡ／（１＋ｍＡ）２ （Ｉ） （式中、 － Ａは、１Ｈ ＮＭＲで決定されるコポリマーにおけるマルチオレフィンのイソオレフィンに対するモル比であり、 － Ｆは、１３Ｃ ＮＭＲで決定されるコポリマーにおけるイソオレフィン－マルチオレフィン－マルチオレフィンのトリアッド分率である。） に従って算出することができる配列分布パラメータｍが、１．１０～１．２５であるかまたは１．５を超えるコポリマーが記載されている。とりわけ、欧州特許第１５７２７６６号の包袋における２００７年２月１２日に提出されたT.D. Shaffer博士の宣誓書に見ることができるように、パラメータｍは、コポリマーに組み入れられたイソプレン含量にも大幅に依存する。例えば、１．１という低いｍ値は、１，１，１，２－テトラフルオロエタンを希釈剤として用いて１５．５モル％のイソプレンを組み入れることによってのみ得ることができる一方、同じ希釈剤中で得られた、例えば３．３２モル％の低いイソプレン含量を有するポリマーは、１．３のｍ値を示す。 【００１４】 同じ欧州特許第１５７２７６６号は、塩化メチル中で実施される典型的なスラリー重合プロセスでは、（１２．７モル％のイソプレン含量で）１．３～（２．５５モル％のイソプレン含量で）２．１のｍ値を有するコポリマーが得られることを開示している。 【００１５】 アルカン類または脂肪族媒体を代替的な希釈剤として用いる重合プロセスは、例えば、イソペンタンまたは少量のヘキサンが用いられているカナダ特許第１，０１９，０９５号および米国特許第３，３６１，７２５号、ならびに、規定の沸点範囲内にある特定の脂肪族成分が希釈剤として用いられている国際公開第２０１０／００６９８３号および国際公開第２０１１／０８９０９２号から基本的に知られている。 【先行技術文献】 【特許文献】 【００１６】 【特許文献１】欧州特許第１５７２７６６号 【特許文献２】カナダ特許第１，０１９，０９５号 【特許文献３】米国特許第３，３６１，７２５号 【特許文献４】国際公開第２０１０／００６９８３号 【特許文献５】国際公開第２０１１／０８９０９２号 【非特許文献】 【００１７】 【非特許文献１】「ポリマー鎖の化学微細構造（Chemical Microstructure of Polymer Chains）」、J.L. Koenig, Wiley-Interscience, New York, 1980 【非特許文献２】「ポリマー配列決定：炭素－１３ＮＭＲ法（Polymer Sequence Determination: Carbon-13 NMR Method）」、J.C. Randall, Academic Press, 1977 【非特許文献３】J. E. Puskasの「カルボカチオン重合（Carbocationic Polymerizations）」、Encyclopedia of Polymer Science and Technology, John Wiley and Sons, New York, 2003 【発明の概要】 【発明が解決しようとする課題】 【００１８】 しかし、当技術分野において知られているものと比較して、より均一に分布した架橋部位を有する、すなわちさらに低いｍ値を有するイソブチレンおよびマルチオレフィンのコポリマーを提供する必要性が依然として存在する。 【課題を解決するための手段】 【００１９】 １つの側面では、本発明は、式（Ｉ）： Ｆ＝ｍＡ／（１＋ｍＡ）２ （Ｉ） （式中、 － Ａは、１Ｈ ＮＭＲで決定されるコポリマーにおけるイソプレンのイソブチレンに対するモル比であり、 － Ｆは、１３Ｃ ＮＭＲで決定されるコポリマーにおけるイソオレフィン－イソプレン－イソプレンのトリアッド分率であり、 － ｍは、 ［１．３０－（０．０２５×ＭＯＣ）］≧ｍ≧［１．１５－（０．０２５×ＭＯＣ））］ の範囲であり、ここで、ＭＯＣは、１Ｈ ＮＭＲで決定されるコポリマーにおけるイソプレンのモル％単位の含量である。） によって規定されるコポリマーの配列分布を有するイソブチレンおよびイソプレンのコポリマーを提供する。 【００２０】 本発明の範囲は、本明細書に一般的なものであるか好ましいものであるかに関わらず記載した定義、パラメーター、および例示の任意の可能な組み合わせを包含する。 好ましくは、ｍは、 ［１．２８－（０．０２５×ＭＯＣ）］≧ｍ≧［１．１６－（０．０２５×ＭＯＣ））］ の範囲であり、より好ましくは、 ［１．２７－（０．０２５×ＭＯＣ）］≧ｍ≧［１．１７－（０．０２５×ＭＯＣ））］ の範囲である。 【００２１】 １つの実施態様では、本発明のコポリマーにおいて、イソブチレン含量は８５．０～９９．５モル％であり、イソプレン含量は０．５～１５．０モル％である。好ましい実施態様では、イソブチレン含量は８８．０～９９．０モル％であり、イソプレン含量は１．０～１２．０モル％である。 【００２２】 特定の実施態様では、イソブチレン含量は８６．２～９９．５モル％であり、イソプレン含量は０．５～３．８モル％である。好ましくは、イソブチレン含量は８６．３～９９．０モル％であり、イソプレン含量は１．０～３．７モル％である。 【００２３】 別の特定の実施態様では、イソブチレン含量は９１．８モル％から９６．２モル％未満であり、イソプレン含量は３．８～８．２モル％である。好ましくは、イソブチレン含量は９２．０～９９．０モル％であり、イソプレン含量は１．０～３．７モル％である。 【００２４】 さらに別の特定の実施態様では、イソブチレン含量は８８．０モル％から９１．８モル％未満までであり、イソプレン含量は８．２～１２．０モル％である。好ましくは、イソブチレン含量は９０．０～９１．０モル％であり、イソプレン含量は９．０～１０．０モル％である。」 （本ｂ）「発明を実施するための形態】 【００２５】 本明細書において、用語「イソブチレン含量」または「イソプレン含量」は、イソブチレンまたはイソプレンから誘導された繰り返し単位のコポリマー内の含量を指す。 【００２６】 本発明のコポリマーは、任意の知られた方法でハロゲン化することができ、新規なハロゲン化コポリマーを得ることができる。 【００２７】 したがって、本発明の範囲は、本発明のコポリマーをハロゲン化することによって得ることができるハロゲン化されたコポリマーを包含する。好ましくは、ハロゲン化は、塩素化または臭素化を意味する。」 （本ｃ）「【００４７】 本発明の別の側面によれば、本発明の新規なコポリマーの製造方法であって、少なくとも以下の工程ａ）、ｂ）、およびｃ）： ａ）希釈剤と、イソブチレンおよびイソプレンを含むモノマー混合物とを、モノマー混合物対希釈剤の質量比５：９５～９５：５、好ましくは４０：６０～９５：５、より好ましくは４５：５５～８５：１５、さらにより好ましくは６１：３９～８０：２０で準備して、反応媒体を形成させる工程； ｂ）前記反応媒体中の前記モノマー混合物を、開始剤系の存在下で重合させて、前記コポリマーを含むコポリマー溶液を形成させる工程であって、前記コポリマーが、前記希釈剤と、前記モノマー混合物の残りのモノマーとを含む前記反応媒体中に少なくとも実質的に溶解される、工程；ｃ）前記反応媒体から、前記モノマー混合物の残りのモノマーを分離し、好ましくは追加的に前記希釈剤を分離して、前記コポリマーを得る工程 を含み、好ましくは上記工程ａ）、ｂ）、およびｃ）のみからなり、 ここで、工程ｂ）は、 － －９５℃から－６０℃の範囲、好ましくは－８５℃～－６０℃の範囲、さらにより好ましくは－８２℃～－６８℃の範囲の温度で実施され、かつ、 前記希釈剤が、 － 少なくとも９５．０質量％、好ましくは少なくとも９８．０質量％、より好ましくは少なくとも９８．５質量％、さらにより好ましくは少なくとも９９．０質量％の１種以上の脂肪族炭化水素であって、１０１３ｈＰａの圧力で５℃～９５℃の範囲の沸点を有するものを含み、 － 最高で１．０質量％、好ましくは０．８質量％未満、より好ましくは０．５質量％未満、なおさらに好ましくは０．２質量％未満のハロゲン化された、特にフッ素化、塩素化、またはフッ素化および塩素化された炭化水素を含み、最も好ましくはハロゲン化された炭化水素を含まない、方法。 【００４８】 １つの実施態様では、１０１３ｈＰａの圧力で５℃～９５℃の範囲の沸点を有し、直鎖状である脂肪族炭化水素（ｎ－アルカン）の含量は、８５質量％を超えず、好ましくは７０質量％を超えず、より好ましくは５０質量％を超えず、さらにより好ましくは１０～５０質量％の範囲である。 【００４９】 １つの実施態様では、１０１３ｈＰａの圧力で５℃～９５℃の範囲の沸点を有する環式炭化水素の含量は、２５質量％を超えず、好ましくは２０質量％を超えず、さらにより好ましくは１～２０質量％の範囲である。 【００５０】 １つの実施態様では、１００質量％までの残りの成分が存在する場合には、残りの成分は、１０１３ｈＰａの圧力で５℃～９５℃の範囲の沸点を有する脂肪族炭化水素からなる。 【００５１】 本明細書で使用される場合、「少なくとも実質的に溶解」という用語は、少なくとも７０質量％、好ましくは少なくとも９０質量％、好ましくは少なくとも９５質量％の工程ｂ）により得られたコポリマーが希釈剤に溶解することを意味する。 【００５２】 １０１３ｈＰａの圧力で５℃～９５℃の範囲の沸点を有する脂肪族炭化水素の例には、ｎ－ペンタン、イソペンタン、ネオペンタン、シクロペンタン、２，２－ジメチルブタン、２，３－ジメチルブタン、２－メチルペンタン、３－メチルペンタン、ｎ－ヘキサン、メチルシクロペンタン、シクロヘキサン、２－メチルヘキサン、３－メチルヘキサン、２，２－ジメチルペンタン、２，４－ジメチルペンタン、３，３－ジメチルペンタンが含まれる。 【００５３】 工程b）は、重合プロセスを開始することができる開始剤系（例えば、ルイス酸触媒およびプロトン源）の存在下で行われる。本発明に適したプロトン源には、ルイス酸またはルイス酸を含有する組成物に添加されるとプロトン（ｐｒｏｔｏｎ）を生成する任意の化合物が含まれる。 プロトンは、ルイス酸とプロトン源とが反応して、プロトンおよび対応する副生成物を生成する反応から生成され得る。このような反応は、プロトン源とプロトン化された添加剤との反応が、プロトン源とモノマーとの反応と比較してより速い場合に好ましいであろう。 【００５４】 プロトン生成反応剤には、例えば、水、メタノール、エタノール、イソプロパノール、tert-ブタノールなどのアルコール、フェノール、チオール、カルボン酸、塩化水素、または臭化物、およびこれらの混合物が含まれる。 水、アルコール、フェノールまたはそれらの任意の混合物が好ましい。 最も好ましいプロトン源は水である。ルイス酸対プロトン源の好ましい比は、一般に、質量で５：１から１００：１、または質量で５：１から５０：１である。触媒およびプロトン源を含む開始剤系は、好ましくは、反応混合物中に、反応混合物の総質量に基づいて０．０２～０．１質量％の量で存在する。 【００５５】 アルキルアルミニウムハライドは、本発明による溶液重合反応を触媒するためのルイス酸の特に好ましい部類である。アルキルアルミニウムハライド触媒の例には、メチルアルミニウムジブロマイド、メチルアルミニウムジクロライド、エチルアルミニウムジブロマイド、エチルアルミニウムジクロライド、ブチルアルミニウムジブロマイド、ブチルアルミニウムジクロライド、ジメチルアルミニウムブロマイド、ジメチルアルミニウムクロライド、ジエチルアルミニウムブロマイド、ジエチルアルミニウムクロライド、ジブチルアルミニウムブロマイド、ジブチルアルミニウムクロライド、メチルアルミニウムセスキブロマイド、メチルアルミニウムセスキクロライド、エチルアルミニウムセスキブロマイド、エチルアルミニウムセスキクロライドおよびこれらの任意の混合物が含まれる。好ましいものは、ジエチルアルミニウムクロライド（Ｅｔ２ＡｌＣｌすなわちＤＥＡＣ）、エチルアルミニウムセスキクロライド（Ｅｔ１．５ＡｌＣｌ１．５すなわちＥＡＳＣ）、エチルアルミニウムジクロライド（ＥｔＡｌＣｌ２すなわちＥＡＤＣ）、ジエチルアルミニウムブロマイド（Ｅｔ２ＡｌＢｒすなわちＤＥＡＢ）、エチルアルミニウムセスキブロマイド（Ｅｔ１．５ＡｌＢｒ１．５すなわちＥＡＳＢ）、およびエチルアルミニウムジブロマイド（ＥｔＡｌＢｒ２すなわちＥＡＤＢ）、およびこれらの任意の混合物である。 【００５６】 特に好ましい開始剤系では、触媒は、エチルアルミニウムセスキクロライド、好ましくは等モル量のジエチルアルミニウムクロライドとエチルアルミニウムジクロライドとを好ましくは希釈剤中で混合することによって生成されるエチルアルミニウムセスキクロライドを含む。希釈剤は、好ましくは、共重合反応を行うために使用されるのと同じものである。 【００５７】 アルキルアルミニウムハライドを使用する場合、水および／またはアルコール、好ましくは水をプロトン源として使用することが好ましい。１つの実施態様では、水の量は、アルキルアルミニウムハライドのアルミニウム１モル当たり水０．４０～４．０モルの範囲、好ましくはアルキルアルミニウムハライドのアルミニウム１モル当たり水０．５～２．５モルの範囲の量であり、好ましくはアルミニウムアルキルハライドのアルミニウム１モル当たり水１～２モルの量である。 【００５８】 本発明の１つの実施態様において、工程ｂ）による重合は、重合反応器を用いて行う。適切な反応器は、当業者に公知のものであり、フロースルー重合反応器が含まれる。例は、国際公開第２０１１／０００９２２号および国際公開第２０１２／０８９８２３号に開示されている。 【００５９】 採用されるモノマーは、コポリマーについて上述したモノマーである。 【００６０】 モノマーの精製は、適切なモレキュラーシーブまたはアルミナベースの吸着材料を含む吸着カラムを通過させることによって行うことができる。 重合反応への干渉を最小限に抑えるために、反応の毒として作用する水ならびにアルコールおよび他の有機酸素化物などの物質の総濃度は、質量基準で約１０ｐｐｍ未満に低減することが好ましい。 【００６１】 工程ｂ）に従う重合は、典型的には、重合後の溶液の固形分が、好ましくは３～２０質量％、より好ましくは１０～１８質量％、さらにより好ましくは１２～１８質量％、なおさらにより好ましくは１４～１８質量％、さらにより好ましくは１４．５～１８質量％、なおさらに好ましくは１５～１８質量％、最も好ましくは１６～１８質量％となるように実施される。 【００６２】 本明細書において、用語「固形分」または「固形分濃度」は、工程ｂ）に従って、すなわち重合において得られた、最終反応混合物中に存在するポリマーの質量％を指す。 【００６３】 １つの実施態様では、工程ｂ）における反応時間は、２分から２時間、好ましくは１０分から１時間、より好ましくは２０分から４５分である。 【００６４】 この方法は、バッチ式または連続式で行うことができる。 連続反応が行われる場合、上述した反応時間は平均滞留時間を表す。 【００６５】 この反応は、典型的には、メタノールまたはエタノール中１質量％の水酸化ナトリウム溶液などの停止剤によって停止させる。 【００６６】 典型的には、最初に使用したモノマーの５質量％～２５質量％、好ましくは１０質量％～２０質量％のモノマー消費後に転化を停止させる。 【００６７】 モノマーの転化は、重合中にオンライン粘度計または分光モニタリングによって追跡することができる。工程ｃ）に従って、反応媒体から、モノマー混合物の残留モノマー、および好ましくは追加的に希釈剤を、コポリマーを得るために分離する。 【００６８】 そのような分離には、蒸留を使用して、残留モノマーおよび希釈剤を引き続いてまたは一緒に望ましい程度まで除去することができ、押出しを使用しても、例えば、国際公開第２０１０／０３１８３号および国際公開第２０１１／１１７２８０号に開示されているように、揮発性成分の濃度を無視し得る濃度にまで低下させることができる。種々の沸点の液体を分離するための蒸留プロセスは当技術分野において周知であり、例えば、参照により本明細書に組み入れるEncyclopedia of Chemical Technology、Kirk Othmer、第4版、8～311頁に記載されている。 【００６９】 別の実施形態では、使用する希釈剤は、少なくとも９５．０質量％、好ましくは少なくとも９８．０質量％、より好ましくは少なくとも９８．５質量％、さらにより好ましくは少なくとも９９．０質量％の１種以上の脂肪族炭化水素であって、圧力１０１３ｈＰａで４５℃～９５℃、好ましくは４５℃～８０℃の範囲の沸点を有し、希釈剤中のコポリマーの溶液を得る工程ｃ）において未反応の残留モノマーを２０質量部未満の濃度まで除去することを可能にする脂肪族炭化水素である。 【００７０】 この蒸留には、約４０個のトレイを採用することがこの程度の分離を達成するのに十分であることが見出されている。 【００７１】 一般に、未反応モノマーおよび希釈剤は、本発明の方法の工程ａ）に別々にまたは一緒にリサイクルすることができる。 【００７２】 未反応の残留モノマーを除去した後、工程ｄ）においてコポリマーをハロゲン化することが好ましい。」 （本ｄ）「【実施例】 【００７６】 [一般的手順] 全ての重合は、ペンタン冷却浴および反応器および浴温度レコーダーを備えたMBraun MB-200Gドライボックス内で行った。 使用した希釈剤は、MBraun MB-SPS溶媒精製システムを使用して乾燥し、使用のためにドライボックスに直接配管した。 希釈剤は以下からなっていた： －１０１３ｈＰａの圧力で４５℃未満の沸点を有する０．１質量％未満の脂肪族炭化水素、 －１０１３ｈＰａの圧力で４５℃～８０℃の範囲の沸点を有する９８．７質量％の脂肪族炭化水素、 －１０１３ｈＰａの圧力で８０℃を超える沸点を有する脂肪族炭化水素：１００．０質量％までの残量。 【００７７】 溶媒中に存在する環状脂肪族炭化水素の総量は、１８．７質量％（メチルシクロペンタン、シクロペンタンおよびシクロヘキサン）であった。溶媒中に存在するシクロヘキサンの総量は１．４質量％であった。溶媒中に存在する分岐した非環式脂肪族炭化水素の総量は、３４．４質量％（２，２－ジメチルブタン、２，３－ジメチルブタン、２－メチルペンタン、３－メチルペンタン、２，２－ジメチルペンタン）であった。 【００７８】 イソブチレン（すなわちイソブテン）をさらに精製することなく使用した。ヘキサン中１．０Ｍのエチルアルミニウムジクロライド（ＥＡＤＣ）およびヘキサン中１．０Ｍのジエチルアルミニウムクロライド（ＤＥＡＣ）を受け取ったまま使用した。イソプレンを不活性雰囲気下、ＣａＨ２上で２４時間乾燥させた後、真空蒸留して別のフラスコに入れ、次いでドライボックスに導入し、使用するまで２℃で保存した。 【００７９】 [開始剤の調製] ＥＡＳＣ／Ｈ２Ｏ触媒のマスターバッチは、ドライボックス内で１Ｌエルレンマイヤーフラスコを使用して、１．０ＭのＥＡＤＣ１００ｍＬおよび１．０ＭのＤＥＡＣ１００ｍＬを混合することによって調製した。１５分間混合した後、この溶液を８００ｍＬの上述した希釈剤で希釈し、撹拌を１時間続けた。次いで、この攪拌した溶液に、４．０ｍＬの脱イオン水を添加した。水を加えた後、溶液を１時間撹拌したままにした。次いで、この溶液を、０．４５μｍフィルターディスクを用いて濾過した。 【００８０】 [重合手順] 一般的な重合手順に続いて、以下の議論において指定した何らかの変更を加えた。５００ｍＬの３つ口丸底フラスコを反応温度（－８０℃）まで冷却し、上述した希釈剤４０ｍＬを添加した。イソブチレン（８０ｍＬ）を冷却浴中の冷却した目盛り付きシリンダーで計量し、これに、反応器フラスコに添加する前に浴温度に達する時間を与えた。イソプレン（３．７５～１４ｍＬの範囲）を、室温でピペットを用いて反応フラスコ内に計り入れた。次いで、この溶液を３３０ｒｐｍで撹拌し、温度が安定したら、ＥＡＳＣを反応フラスコにピペットで入れて重合を開始させ、その後さらなる冷却をしなかった。反応を３０分間行い、約１質量％のＮａＯＨを含有するエタノール溶液を用いて反応を停止させた。この粗ポリマーセメントをドライボックスから取り出し、約１００ｍＬのヘキサンを１．０ｍＬの抗酸化剤溶液（ヘキサン中１質量％のIrganox(登録商標)1076）と共に加えた。次いで、この溶液を約６００ｍＬの攪拌エタノール中で凝集させた。ゴムを回収し、６０℃の真空オーブンで４８時間乾燥させた。収率は質量測定により決定した。 【００８１】 [ポリマーの分析] ＮＭＲスペクトルは、約５ｍｇ／ｍＬの濃度のＣＤＣｌ３溶液を用いてＢｒｕｋｅｒ ５００ＭＨｚ ＮＭＲ分光計で記録した。１０秒の遅延時間を使用して、９０°のパルス角で３２個のトランジェントを収集した。１Ｈについての化学シフトは、ＴＭＳ（δ＝０）を基準としてｐｐｍ単位で報告した。 【００８２】 [配列パラメーターｍの決定] モノマーの組み込みは、１Ｈ－ＮＭＲ分光法によって決定した。ＮＭＲ測定は、５００ＭＨｚに相当する電界強度で得た。１Ｈ－ＮＭＲスペクトルは、Bruker Avance ＮＭＲ分光計システムで、ポリマーのＣＤＣｌ３溶液を用いて室温で記録した。すべての化学シフトは、ＴＭＳを基準とした。 【００８３】 トリアッド配列分布は、Bruker Avance ＮＭＲ分光計を用いて、１２５．７ＭＨｚの電界強度および５０℃の温度での１３Ｃ ＮＭＲ分光測定から得られた。ポリマー試料をＣＤＣｌ３（１．５質量％／体積のクロム（ＩＩＩ）アセチルアセトネートを緩和剤として含有するもの）に、６～８質量％の濃度で溶解させた。９０度のパルス、３．０秒の繰り返し時間（recycle delay）および２．１３３秒の取得時間で自由誘導減衰を集めた。各データセットは、３０，００７Ｈｚの掃引幅と３０，０００回のスキャン／トランジェントから構成されている。全ての化学シフトはテトラメチルシランを基準とした。 【００８４】 データの加工は、TopSpin 2.1を使用して行った。 【００８５】 イソプレントリアッド共鳴は、C. Corno、A. Proni、A. Priola、およびS. Cesca、Macromolecules 1980,13,1092、ならびに、JL White、TD Shaffer、CJ RuffおよびJP Cross、Macromolecules 1995, 28,3290（いずれも参照により本明細書に組み入れる）で報告された情報に従って割り当てた。 【００８６】 各トリアッド構造について、４級炭素および３級炭素の共鳴が観測された。ＢＩＩ（Ｂ＝イソブチレン、Ｉ＝イソプレン）オレフィントリアッド分率を、４級および３級の各タイプの炭素について計算した。例えば、３級炭素のＢＩＩの値は、ＢＩＩの３級炭素の積分とＩＩＢの３級炭素の積分の平均を、ＢＩＢ、ＢＩＩ、ＩＩＢ、およびＩＩＩトリアッドのすべての３級炭素の積分の合計で割ることによって計算した。定義上、ＢＩＩトリアッド分率はＩＩＢトリアッド分率と等しくなければならない。各炭素タイプ（３級および４級）についてＢＩＩトリアッド分率を計算したら、これらの値を平均し、コポリマーに組み込まれたイソプレンの量との比較に使用した。 表１に示すように、各イソプレンの共鳴ごとに積分を計算した。 【００８７】 【表１】 ［図：0001395539000001.jpg］ 【００８８】 コポリマーに組み込まれたイソプレンのモル％に対するＢＩＩ分率（すべてのイソプレン中心トリアッドの百分率として表される）のプロットを作成し、以下に記載する。 【００８９】 パラメーターｍの値を、式１を使用して各サンプルについて決定し、表２に記載した。 【００９０】 【表２】 ［図：0001395539000002.jpg］ 【００９１】 [実施例５]：ハロゲン化 実施例２で分離したゴム溶液を、パイロットスケールハロゲン化装置を使用してハロゲン化した。１０％の量の追加の溶媒を、分離したゴム溶液に、粘度を低下させるために添加した。この分離したゴム溶液中で、１．６％の臭素を含有する臭素化されたブチルポリマーが生成した。次いで、このハロゲン化された分離されたゴム溶液を、従来技術の乾燥および仕上げ技術を用いて最終品を得た。」 ２ 同日出願に記載された事項 （１）同日出願の明細書に記載された事項 同日出願の特許請求の範囲、明細書には、以下の事項が記載されている。なお、以下の摘記事項の他、分割出願の明細書の記載は、本願の明細書の記載と同一である。 （同ａ）「【請求項１】 式（Ｉ）： Ｆ＝ｍＡ／（１＋ｍＡ）２ （Ｉ） （式中、 － Ａは、１Ｈ ＮＭＲで決定されるコポリマーにおけるイソプレンのイソブチレンに対するモル比であり、 － Ｆは、１３Ｃ ＮＭＲで決定されるコポリマーにおけるイソオレフィン－イソプレン－イソプレンのトリアッド分率であり、 － ｍは、 ［１．３０－（０．０２５×ＭＯＣ）］≧ｍ≧［１．１５－（０．０２５×ＭＯＣ））］ の範囲内であり、ここで、ＭＯＣは、１Ｈ ＮＭＲで決定されるコポリマーにおけるイソプレンのモル％単位の含量である。） によって規定されるコポリマーの配列分布を有するイソブチレンおよびイソプレンのコポリマー。 【請求項２】 ｍが、 ［１．２８－（０．０２５×ＭＯＣ）］≧ｍ≧［１．１６－（０．０２５×ＭＯＣ））］ の範囲内である、請求項１に記載のコポリマー。 【請求項３】 ｍが、 ［１．２７－（０．０２５×ＭＯＣ）］≧ｍ≧［１．１７－（０．０２５×ＭＯＣ））］ の範囲内である、請求項１に記載のコポリマー。 【請求項４】 イソブチレン含量が８５．０～９９．５モル％であり、イソプレン含量が０．５～１５．０モル％である、好ましくは、イソブチレン含量が８８．０～９９．０モル％であり、イソプレン含量が１．０～１２．０モル％である、請求項１～３のいずれか一項に記載のコポリマー。 【請求項５】 イソブチレン含量が８６．２～９９．５モル％であり、イソプレン含量が０．５～３．８モル％である、好ましくは、イソブチレン含量が８６．３～９９．０モル％であり、イソプレン含量が１．０～３．７モル％である、請求項１～４のいずれか一項に記載のコポリマー。 【請求項６】 ハロゲン化された、請求項１～５のいずれか一項に記載のコポリマー。 【請求項７】 前記ハロゲン化されたコポリマーのハロゲンの量が、前記ハロゲン化されたコポリマーの０．１～８．０質量％の範囲、好ましくは０．５～４質量％の範囲、より好ましくは０．８～３質量％の範囲、さらにより好ましくは１．２～２．５質量％の範囲、なおさらにより好ましくは１．５～２．５質量％の範囲、最も好ましくは１．８～２．３質量％の範囲である、請求項６に記載のハロゲン化されたコポリマー。 【請求項８】 請求項１～５のいずれか一項に記載のコポリマーの製造方法であって、少なくとも以下の工程ａ）、ｂ）、およびｃ）： ａ）希釈剤と、イソブチレンおよびイソプレンを含むモノマー混合物とを、モノマー混合物対希釈剤の質量比５：９５～９５：５、好ましくは４０：６０～９５：５、より好ましくは４５：５５～８５：１５、さらにより好ましくは６１：３９～８０：２０で準備して、反応媒体を形成させる工程； ｂ）前記反応媒体中の前記モノマー混合物を、開始剤系の存在下で重合させて、前記コポリマーを含むコポリマー溶液を形成させる工程であって、前記コポリマーが、前記希釈剤と、前記モノマー混合物の残りのモノマーとを含む反応媒体中に少なくとも実質的に溶解される、工程； ｃ）前記反応媒体から、前記モノマー混合物の残りのモノマーを分離し、好ましくは追加的に前記希釈剤を分離して、前記コポリマーを得る工程 を含み、好ましくは上記工程ａ）、ｂ）、およびｃ）のみからなり、 ここで、工程ｂ）は、 － －９５℃から－６０℃の範囲、好ましくは－８５℃～－６０℃の範囲、さらにより好ましくは－８２℃～－６８℃の範囲の温度で実施され、かつ、 前記希釈剤が、 － 少なくとも９５．０質量％、好ましくは少なくとも９８．０質量％、より好ましくは少なくとも９８．５質量％、さらにより好ましくは少なくとも９９．０質量％の１種以上の脂肪族炭化水素であって、１０１３ｈＰａの圧力で５℃～９５℃の範囲の沸点を有するものを含み、 － 最高で１．０質量％、好ましくは０．８質量％未満、より好ましくは０．５質量％未満、なおさらに好ましくは０．２質量％未満のハロゲン化された、特にフッ素化、塩素化、またはフッ素化および塩素化された炭化水素を含み、最も好ましくはハロゲン化された炭化水素を含まない、方法。 【請求項９】 前記希釈剤の、１０１３ｈＰａの圧力で５℃～９５℃の範囲の沸点を有し、直鎖状である脂肪族炭化水素（ｎ－アルカン）の含量が、８５質量％を超えず、好ましくは７０質量％を超えず、より好ましくは５０質量％を超えず、さらにより好ましくは１０～５０質量％の範囲である、請求項８に記載の方法。 【請求項１０】 前記希釈剤の、１０１３ｈＰａの圧力で５℃～９５℃の範囲の沸点を有する環式炭化水素の含量が、２５質量％を超えず、好ましくは２０質量％を超えず、さらにより好ましくは１～２０質量％の範囲である、請求項８または９に記載の方法。 【請求項１１】 前記開始剤系が、エチルアルミニウムセスキクロライド、好ましくは当量のジエチルアルミニウムクロライドおよびエチルアルミニウムジクロライドを好ましくは希釈剤中で混合することによって発生させたエチルアルミニウムセスキクロライドを含む、請求項８～１０のいずれか一項に記載の方法。 【請求項１２】 前記開始剤系のプロトン源として、水および／またはアルコール、好ましくは水を使用する、請求項８～１１のいずれか一項に記載の方法。 【請求項１３】 請求項６または７に記載のハロゲン化されたコポリマーを製造する方法であって、少なくとも以下の工程： － 請求項８～１２のいずれか一項で定義した工程ａ）およびｂ）；ならびに － ｃ）前記モノマー混合物の残りのモノマーを分離する工程；および － ｄ）ハロゲン化工程 を含む、方法。 【請求項１４】 ハロゲン化工程を、元素状塩素（Ｃｌ２）または元素状臭素（Ｂｒ２）をハロゲン化剤として使用して実施する、請求項１３に記載の方法。 【請求項１５】 請求項１～５のいずれか一項に記載のコポリマーおよび／または請求項６または７に記載のハロゲン化されたコポリマーを含む、硬化されているかまたは硬化されていないポリマー製品。」 （同ｂ）「【技術分野】 【０００１】 本発明は、効果的な重合プロセス、および特異な微細構造を有する新規なコポリマーを製造するためのその使用に関する。より詳細には、本発明は、新規な微細構造を有するブチルゴム、好ましくは、イソブチレンおよびイソプレンを含むモノマー混合物の共重合によって得ることができるブチルゴムに関する。さらなる側面では、本発明は、そのような新規なコポリマーからハロゲン化によって得ることができるハロゲン化コポリマーに関する。 ・・・ 【発明の概要】 【発明が解決しようとする課題】 【００１８】 しかし、当技術分野において知られているものと比較して、より均一に分布した架橋部位を有する、すなわちさらに低いｍ値を有するイソブチレンおよびマルチオレフィンのコポリマーを提供する必要性が依然として存在する。 【課題を解決するための手段】 【００１９】 １つの側面では、本発明は、式（Ｉ）： Ｆ＝ｍＡ／（１＋ｍＡ）２ （Ｉ） （式中、 － Ａは、１Ｈ ＮＭＲで決定されるコポリマーにおけるイソプレンのイソブチレンに対するモル比であり、 － Ｆは、１３Ｃ ＮＭＲで決定されるコポリマーにおけるイソオレフィン－イソプレン－イソプレンのトリアッド分率であり、 － ｍは、 ［１．３０－（０．０２５×ＭＯＣ）］≧ｍ≧［１．１５－（０．０２５×ＭＯＣ））］ の範囲であり、ここで、ＭＯＣは、１Ｈ ＮＭＲで決定されるコポリマーにおけるイソプレンのモル％単位の含量である。） によって規定されるコポリマーの配列分布を有するイソブチレンおよびイソプレンのコポリマーを提供する。 【００２０】 本発明の範囲は、本明細書に一般的なものであるか好ましいものであるかに関わらず記載した定義、パラメーター、および例示の任意の可能な組み合わせを包含する。 好ましくは、ｍは、 ［１．２８－（０．０２５×ＭＯＣ）］≧ｍ≧［１．１６－（０．０２５×ＭＯＣ））］ の範囲であり、より好ましくは、 ［１．２７－（０．０２５×ＭＯＣ）］≧ｍ≧［１．１７－（０．０２５×ＭＯＣ））］ の範囲である。 【００２１】 １つの実施態様では、本発明のコポリマーにおいて、イソブチレン含量は８５．０～９９．５モル％であり、イソプレン含量は０．５～１５．０モル％である。好ましい実施態様では、イソブチレン含量は８８．０～９９．０モル％であり、イソプレン含量は１．０～１２．０モル％である。」 （２）同日出願の令和４年１月１８日付け手続補正書に記載された事項 同日出願は、本願の審決時における最新の手続補正書である令和４年１月１８日付け手続補正書により特許請求の範囲の請求項１～２３が補正され、そのうち、請求項１～２として、以下の事項が記載されている。 「【請求項１】 式（Ｉ）： Ｆ＝ｍＡ／（１＋ｍＡ）２ （Ｉ） （式中、 － Ａは、１Ｈ ＮＭＲで決定されるコポリマーにおけるイソプレンのイソブチレンに対するモル比であり、 － Ｆは、１３Ｃ ＮＭＲで決定されるコポリマーにおけるイソブチレン－イソプレン－イソプレンのトリアッド分率であり、 － ｍは、 ［１．２８－（０．０２５×ＭＯＣ）］≧ｍ≧［１．１５－（０．０２５×ＭＯＣ）］ の範囲内であり、ここで、ＭＯＣは、１Ｈ ＮＭＲで決定されるコポリマーにおけるイソプレンのモル％単位の含量である。） によって規定されるコポリマーの配列分布を有し、 イソブチレン含量が８５．０～９９．５モル％であり、イソプレン含量が０．５～１５．０モル％である、イソブチレンおよびイソプレンのコポリマー。 【請求項２】 ｍが、 ［１．２７－（０．０２５×ＭＯＣ）］≧ｍ≧［１．１６－（０．０２５×ＭＯＣ）］の範囲内である、請求項１に記載のコポリマー。」 第５ 本願明細書における先行技術文献の記載及びこれらから把握される周知技術について １ 本願明細書における先行技術文献の記載事項 本願明細書の（本ａ）の段落【００１６】には、先行技術文献として、【特許文献１】～【特許文献５】が記載されている。これらの【特許文献１】～【特許文献５】の文献、及び、文献のパテントファミリーである文献には、以下の事項が記載されている。 （１）先行技術文献１に記載された事項 本願明細書の（本ａ）の段落【００１６】において【特許文献１】として記載された欧州特許第１５７２７６６号と同じ国際特許出願の国内公表公報である特表２００６－５１１６９３号（特願２００５－５１００４６号）（以下、「先行技術文献１」という。）は、当該欧州特許公報の記載内容と実質的に同じであり日本語翻訳文に相当するといえるところ、当該国内公表公報には、以下の事項が記載されている。なお、本願明細書の（本ａ）の段落【００１３】～【００１４】においても、【特許文献１】である欧州特許第１５７２７６６号は引用されている。 また、（先１ｅ）において、特願２００５－５１００４６号の特許設定登録時の特許請求の範囲の記載を示す。 （先１ａ）「【特許請求の範囲】 【請求項１】 イソオレフィンおよびマルチオレフィンを含むコポリマーであって、下記式 Ｆ＝ｍＡ／（１＋ｍＡ）2 （式中、ｍはコポリマー配列分布パラメータであり、Ａはコポリマーにおけるマルチオレフィンのイソオレフィンに対するモル比であり、およびＦはコポリマーにおけるイソオレフィン－マルチオレフィン－マルチオレフィン・トリアッド断片であり、ｍは１．５よりも大きい。）で定義されるコポリマー配列分布を有することを特徴とするコポリマー。 ・・・ 【請求項１０】 イソブチレンおよびイソプレンを含むコポリマーであって、下記式 Ｆ＝ｍＡ／（１＋ｍＡ）2 （式中、ｍはコポリマー配列分布パラメータであり、Ａはコポリマーにおけるイソプレンのイソブチレンに対するモル比であり、およびＦはコポリマーにおけるイソブチレン－イソプレン－イソプレン・トリアッド断片であり、ｍは１．５よりも大きい。）で定義されるコポリマー配列分布を有することを特徴とするコポリマー。 ・・・ 【請求項１８】 イソオレフィンおよびマルチオレフィンを含むコポリマーであって、下記式 Ｆ＝ｍＡ／（１＋ｍＡ）2 （式中、ｍはコポリマー配列分布パラメータであり、Ａはコポリマーにおけるマルチオレフィンのイソオレフィンに対するモル比であり、およびＦはコポリマーにおけるイソオレフィン－マルチオレフィン－マルチオレフィン・トリアッド断片であり、ｍは１．１０から１．２５である。）で定義されるコポリマー配列分布を有することを特徴とするコポリマー。 【請求項１９】 前記ｍが１．１５から１．２０であることを特徴とする請求項１８に記載のコポリマー。 【請求項２０】 前記ｍが１．１５から１．２５であることを特徴とする請求項１８に記載のコポリマー。 【請求項２１】 前記ｍが１．２０であることを特徴とする請求項１８に記載のコポリマー。 【請求項２２】 前記マルチオレフィンが共役ジエン、好ましくはイソプレンであることを特徴とする請求項１８から２１のいずれか１項に記載のコポリマー。 ・・・ 【請求項２７】 イソブチレンおよびイソプレンを含むコポリマーであって、下記式 Ｆ＝ｍＡ／（１＋ｍＡ）2 （式中、ｍはコポリマー配列分布パラメータであり、Ａはコポリマーにおけるイソプレンのイソブチレンに対するモル比であり、およびＦはコポリマーにおけるイソブチレン－イソプレン－イソプレン・トリアッド断片であり、ｍは１．１０から１．２５である。）で定義されるコポリマー配列分布を有することを特徴とするコポリマー。 【請求項２８】 前記ｍが１．１５から１．２０であることを特徴とする請求項２７に記載のコポリマー。 【請求項２９】 前記ｍが１．１５から１．２５であることを特徴とする請求項２７に記載のコポリマー。 【請求項３０】 前記ｍが約１．２０であることを特徴とする請求項２７に記載のコポリマー。 【請求項３１】 前記イソプレンの含有量が０．５モル％より大きいことを特徴とする請求項２７から３０のいずれか１項に記載のコポリマー。 【請求項３２】 前記イソプレンの含有量が１．０モル％より大きいことを特徴とする請求項２７から３０のいずれか１項に記載のコポリマー。 【請求項３３】 前記イソプレンの含有量が２．５モル％より大きいことを特徴とする請求項２７から３０のいずれか１項に記載のコポリマー。 【請求項３４】 前記イソプレンの含有量が５．０モル％より大きいことを特徴とする請求項２７から３０のいずれか１項に記載のコポリマー。 【請求項３５】 イソオレフィン好ましくはイソブチレン、マルチオレフィン、１または２種以上のルイス酸、１または２種以上の開始剤、および１または２種以上の水素化フッ素化炭素を含む希釈剤を接触させる工程を含むプロセスにより製造されたコポリマーであって、下記式 Ｆ＝ｍＡ／（１＋ｍＡ）2 （式中、ｍはコポリマー配列分布パラメータであり、Ａはコポリマーにおけるマルチオレフィンのイソオレフィンに対するモル比であり、およびＦはコポリマーにおけるイソオレフィン－マルチオレフィン－マルチオレフィン・トリアッド断片であり、ｍは１．５よりも大きいか、または１．１０から１．２５である。）で定義されるコポリマー配列分布を有することを特徴とするコポリマー。 ・・・ 【請求項４２】 前記マルチオレフィンが共役ジエン、好ましくはイソプレンであることを特徴とする請求項３５に記載のコポリマー。」 （先１ｂ）「【技術分野】 【０００１】 本願は、２００２年１２月２０日出願の米国仮出願第６０／４３５，０６１号、２００３年４月２１日出願の米国仮出願第６０／４６４，１８７号、および２００３年６月１７日出願の米国仮出願第６０／４７９，０８１号の優先権を主張し、これらの出願による開示は参照により取り込まれる。 【０００２】 本発明は、水素化フッ素化炭化水素（hydrofluorocarbons）を含有する希釈剤を含む新しい重合プロセス、およびそれらの新しい配列分布を有する新規なポリマーの製造への利用に関する。特に本発明は、新しい配列分布を有する、イソオレフィン、好ましくはイソブチレン、およびマルチオレフィン、好ましくは共役ジエン、さらに好ましくはイソプレンのコポリマーに関する。 【背景技術】 【０００３】 イソオレフィン・ポリマーをカルボカチオン重合プロセスにより調製する。特に、少量のイソプレンとイソプチレンとの共重合体であるブチルゴムは重要である。ブチルゴムは、高分子量のブチルゴムを調製するために、イソブチレンが９９．５重量％を超える純度を有し、イソプレンが９８．０重量％を超える純度を有することが一般的に要求される低温カチオン重合により作られる。 ・・・ 【００１５】 イソブチレンおよびイソプレンの共重合は溶液またはスラリー中で行われてきた。溶液重合では、モノマー、触媒および調製されたコポリマー用の溶媒として働く塩素化炭化水素、または炭化水素および塩素化炭化水素の混合物がよく用いられる。代表的な例は塩化エチル／ヘキサン混合物である。スラリー重合においては、塩素化炭化水素、通常は塩化メチルがモノマーおよび触媒用の溶媒として用いられるが、生成されるコポリマーは希釈剤に不溶性である。 【００１６】 調製されたコポリマーの配列分布、すなわちポリマー鎖に沿ったモノマー単位の並び方の特性は、用いられたコモノマーの実質的な反応性と同様に、重合条件によっても影響を受ける。コポリマーの配列分布は、近接する構造単位の組み合わせによって表現することができる。例えば、２つのモノマー単位の特徴付けられる配列はダイアッド（diad）と呼ばれる。３つのモノマー単位の配列はトリアッド（triad）である。４つの単位の配列はテトラッド（tetrad）と呼ばれるなどである。同じコモノマーを取り込み、異なる条件で調製したコポリマーは、コポリマー鎖におけるダイアッド（またはトリアッド等）により表現されるように、配列の分布に違いが生じ得る。配列分布およびコモノマー取り込みは、共重合に含まれる化学事象の競争的な性質のために数学的に確率統計に関連する。この関連の特徴づけに役立つパラメータは、反応性比、ホモ成長（類似のモノマーの添加）と交叉成長（比類似のモノマーの添加）の速度定数比である。同じコモノマーの取り込みによるが、異なる配列分布を有するコポリマーは、しばしば異なる物性を有する。例えば、「ポリマー鎖の化学微細構造（Chemical Microstructure of Polymer Chains）」、ジェイ・エル・ケーニッヒ著、ウィリー・インターサイエンス社（ニューヨーク、１９８０年）、および「ポリマー配列決定：カーボン－１３ＮＭＲ法（Polymer Sequence Determination: Carbon-13 NMR Method）」、ジェイ・シー・ランダル著、アカデミック・プレス社（１９７７年）を参照されたい。極端だが明確な実験例は、ランダム・コポリマーおよびブロック・コポリマーの物性の比較である。 【００１７】 カルボカチオン共重合系において共役ジエンがイソブチレンよりも反応性が低いことは一般に知られている。既知の直線状共役ジエンのうち、イソプレンはイソブチレンとの共重合において、より反応性を有するジエンの１つである。共役ジエンの低反応性に対するこの傾向は、調製されるコポリマー配列分布に表現されている。ある与えられたコポリマーの組成において、イソプレン単位はコポリマー鎖の他のイソプレン単位に従う傾向を示さない。結局、ＢＩＩ（Ｂ＝イソブチレン、Ｉ＝イソプレン）、ＩＩＢおよびＩＩＩのトリアッド断片は、より反応性のコモノマーを有する系に比べると相対的に低い。 【００１８】 イソブチレン／イソプレン共重合は塩素化炭化水素、または炭化水素および塩素化炭化水素の混合物中でよく行われるため、配列分布が変化し得る程度は非常に制限されている。この制限を表現するものは、イソブチレン／イソプレン共重合において既知のイソプレン反応性比を検討することにより見出される。例えば、ジェイ・イー・パスカス（J.E.Puskas）著、「カルボカチオン重合（Carbocationic Polymerization）」（ポリマー科学技術百科事典）、（ＤＯＩ：１０．１００２／０４７１４４０２６４．ｐｓｔ０４０）、ジョン・ウィリー・アンド・サン社（ニューヨーク、２００３年）を参照されたい。様々な重合条件下、イソプレン反応性比の値ｒIPは、調整されるコポリマーにおけるトリアッド断片（ＢＩＩ、ＩＩＢおよびＩＩＩ）が集中した利用可能なイソプレンの狭い範囲を示す１．４以下に低下する。ある与えられたコモノマー取り込みで、トリアッド断片が集中した異なる濃度のイソプレンの重合系を見出すことは、交叉結合部位および官能基を同時に導入するために好適なコポリマーを調製するのに望ましい。 ・・・ 【発明の開示】 【発明が解決しようとする課題】 【００２０】 ゴムを製造するために典型的に用いられる商業ベースの反応槽は、ポンプ撹拌羽根を備え、高速の循環速度を有する１０～３０リッターを超える容積のよく撹拌された容器である。重合およびポンプはいずれも熱を発生し、スラリーを低温に保つために、反応系には熱を除去する能力が必要とされる。しかしながら、これらの特許には、望ましい商業的プロセスを実施するためのポリマー粒子の凝集に関する多くの課題に満足すべき言及はなされてきていない。 【００２１】 したがって、粒子の凝集および／または塩化メチルのような塩化炭化水素の量を減少させる新しい重合系を創るために、代替できる希釈剤または混合する希釈剤を見出すことが望ましい。そのような新しい重合系は、プロセスのパラメータ、条件、または成分について妥協する必要なしに、および／または、生産性／生産量および／または高分子量ポリマーの製造能力を犠牲にする必要なしに、粒子の凝集および反応槽の汚染を減少させるだろう。さらに、前述のプロセスに関わる新規ポリマーを見出すことにより、世界的に増加するエラストマーへの需要に応えることに役立ち、および／または新しい目的への利用応用を提供するだろう。」 （先１ｃ）「【００９１】 モノマーおよびポリマー ・・・ 【００９５】 また、好ましいポリマーには、１）イソブチレンおよびアルキルスチレン、および２）イソブチレンおよびイソプレンのコポリマーが含まれる。 【００９６】 １つの態様において、ブチルポリマーはコモノマー混合物を反応することにより調製され、この混合物は少なくとも（１）イソブテンのようなＣ4～Ｃ6イソオレフィンのモノマー成分、（２）マルチオレフィン、または共役ジエンのモノマー成分を含む。前記イソオレフィンは、１つの態様において全コモノマー混合物重量の７０～９９．５重量％、他の態様において８５～９９．５重量％の範囲である。さらに他の態様において前記イソオレフィンは９２～９９．５重量％の範囲である。前記共役ジエン成分は、１つの態様において３０～０．５重量％、他の態様において１５～０．５重量％存在する。さらに他の態様において８～０．５重量％のコモノマー混合物が共役ジエンである。前記Ｃ4～Ｃ6イソオレフィンは、１以上のイソブテン、２－メチル－１－ブテン、３－メチル－１－ブテン、２－メチル－２－ペンテン、および４－メチル－１－ペンテンであり得る。前記マルチオレフィンは、イソプレン、ブタジエン、２，３－ジメチル－１，３－ブタジエン、β－ピネン、ミルセン、６，６－ジメチルフルベン、ヘキサジエン、シクロペンタジエン、およびピペリレンのようなＣ4～Ｃ14共役ジエンであり得る。本発明のブチルゴム・ポリマーの１つの態様においては８５～９９．５重量％のイソブチレンを１５～０．５重量％のイソプレンと反応することにより、さらに他の態様においては９５～９９．５重量％のイソブチレンを５～０．５重量％のイソプレンと反応することにより得られる。次の表は上記重量％がモル％としてどのように表されるかを示している。 【００９７】 【表１】 ［図：0001395539000003.jpg］ 【００９８】 本発明の目的のために、イソオレフィンおよびマルチオレフィンおよびモル％またはマルチオレフィンのコポリマー取り込みは、下記のコポリマー配列分布式で記載され、コポリマー配列分布パラメータｍで特徴付けられる。 Ｆ＝ｍＡ／（１＋ｍＡ）2 （式中、ｍはコポリマー配列分布パラメータであり、 Ａはコポリマーにおけるマルチオレフィンのイソオレフィンに対するモル比であり、および Ｆはコポリマーにおけるイソオレフィン－マルチオレフィン－マルチオレフィン・トリアッド断片である。） 【００９９】 この式による最適合により、各希釈剤におけるイソオレフィンおよびマルチオレフィンの重合のためのｍ値が得られる。 【０１００】 特定の態様において、ｍは１．５より大きく、または２．０より大きく、または２．５より大きく、または３．０より大きく、または３．５より大きい。 【０１０１】 他の態様において、ｍは１．１０から１．２５であり、または１．１５から１．２０であり、または１．１５から１．２５であり、またはｍは約１．２０である。」 （先１ｄ）「【０２１２】 実施例 重合は、外部電気駆動撹拌機により駆動されるガラス撹拌軸上のテフロンタービン撹拌羽根を装備したガラス反応容器で行った。ガラス容器の大きさと形態は各一群の実施例で示している。反応容器の頭部には撹拌軸、熱電対（thermocoupe）、開始剤／共開始剤の添加のために入り口がある。反応容器は、ドライボックスのペンタンまたはイソヘキサン浴に組み立て反応容器を浸すことにより、下記表に挙げられた望ましい反応温度まで冷却される。撹拌炭化水素浴の温度は±２℃に制御された。反応媒体と接触する液体中の全ての器具は、使用前に１２０℃で乾燥し、窒素雰囲気下で冷却した。イソブチレン（マテソン（Matheson）社またはエクソン・モービル社製）および塩化メチル（エアプロダクツ社製）は、酸化バリウムを含むステンレススチール・カラムをガスで通過させることにより乾燥し、濃縮し、ドライボックス内に液体として回収した。別に、塩化メチルはシリカゲルおよびモレキュラーシーブを含むステンレススチール・カラムをガスで通過させることにより乾燥した。両物質は濃縮し、ドライボックス内に液体として回収した。イソプレン（アルドリッチ社製）は水素化カルシウム上で乾燥し、アルゴン雰囲気下で蒸留した。パラ－メチルスチレン（アルドリッチ社製）は水素化カルシウム上で乾燥し、真空状態下で蒸留した。ＴＭＰＣｌ（２－クロロ－２，４，４－トリメチルペンタン）は、ジエチルエーテル中で２，４，４－トリメチルペンテン－１および２．０モル／Ｌ塩酸水溶液から調製した。ＴＭＰＣｌは使用前に蒸留した。塩酸（アルドリッチ社製、純度９９％）ストック溶液は、望ましい量の塩酸ガスをＭｅＣｌ中に溶解し重量で２－３％濃度まで到達させて調製した。－９５℃で透明無色の液体として回収された水素化フッ素化炭素はそのまま用いた。－９５℃で曇っているまたは不溶物がある水素化フッ素化炭素は使用前に蒸留した。そのまま用いたプロパン（アルドリッチ社製）は濃縮されており、液体として用いた。二塩化アルキルアルミニウム（アルドリッチ社製）は炭化水素溶液として用いた。これらの溶液はいずれも市販品であるか、またはニートの二塩化アルキルアルミニウムから調製した。 【０２１３】 スラリー重合は、モノマーおよびコモノマーを液化水素化フッ素化炭素中に重合温度で溶解し、８００から１０００ｒｐｍの予め決められた撹拌速度で撹拌することにより行った。プロセッサー制御電気撹拌モータは、撹拌速度を５ｒｐｍ内にコントロールして用いた。開始剤／共開始剤溶液は、水素化フッ素化炭素中、または小規模実験の利便のために、少量の塩化メチル中のいずれかに調製した。開始剤／共開始剤溶液は、希釈剤（各実施例で特定した）に開始剤を溶解し、撹拌しながら１．０Ｍハロゲン化アルキルアルミニウム溶液を添加することにより調製した。開始剤／共開始剤溶液は素早く用いた。開始剤／共開始剤溶液は、冷却したガラスのパスツール・ピペット、または５００ｍＬガラス反応容器用の被覆された滴下漏斗を任意に用いて重合反応に滴下した。第二または第三の開始剤／共開始剤溶液の添加が実施例において特記される場合には、第一のバッチと容量および濃度で同等の新しく調製された第二または第三の開始剤／共開始剤溶液のバッチのことを示す。ゴム粒子の物理的状態および汚染状態は、各触媒バッチの添加終了後に撹拌軸を停止し移動させて、冷却したスパチュラで粒子を探査することにより調べた。撹拌を再開し、反応は１００ｍＬより多くのメタノールを加えることにより停止させた。換算はポリマーに変換したモノマー重量として行った。 ・・・ 【０２１９】 前記イソプレン・トリアッド共鳴は、マクロモルキュールズ（Macromolecules）、１９８０年、第１３巻、１０９２頁においてシー・コルノ（C. Corno）、エイ・プロニ（A. Proni）、エイ・プリオラ（A. Priola）およびエス・セスカ（S. Cesca）によって、およびマクロモルキュールズ、１９９５年、第２８巻、３２９０頁においてジェイ・エル・ホワイト（J. L. White）、ティー・ディー・シェイファー（T. D. Shaffer）、シー・ジェイ・ラフ（C. J. Ruff）およびジェイ・ピー・クロス（J. P. Cross）によって報告された情報にしたがって帰属させた。これらの両方の情報は参照により本発明に取り込まれる。それぞれのトリアッド構造について、４級炭素および３級炭素共鳴が観察された。前記ＢＩＩ（Ｂ＝イソブチレン、Ｉ＝イソプレン）オレフィン・トリアッド断片は、４級および３級のそれぞれのタイプの炭素について計算された。例えば、３級炭素についてのＢＩＩ値は、ＢＩＩ３級炭素およびＩＩＢ３級炭素の積分の平均をＢＩＢ、ＢＩＩ、ＩＩＢおよびＩＩＩトリアッドについての全ての３級積分の合計で除することにより計算した。定義より、ＢＩＩトリアッド断片はＩＩＢトリアッド断片と等しくなければならない。一旦、ＢＩＩトリアッド断片が４級および３級のそれぞれのタイプの炭素について計算されると、これらの値は平均され、コポリマーに取り込まれたイソプレン量と比較するために用いられる。コポリマーに取り込まれたモル％イソプレンに対するＢＩＩ断片がプロット（例えば１００×ＢＩＩ断片のように、トリアッドに集中した全イソプレンの百分率として表される）され、下記のように表される。 【０２２０】 本発明の目的のために、ＢＩＩトリアッド断片およびコポリマーに取り込まれたモル％イソプレンの間の関係は、下記のコポリマー配列分布式で記載され、コポリマー配列分布パラメータｍで特徴付けられる。 ＦBII＝ｍＡ／（１＋ｍＡ）2 （式中、ｍはコポリマー配列分布パラメータであり、 Ａはコポリマーにおけるイソプレンのイソブチレンに対するモル比［ＩＰ］／［ＩＢ］であり、および ＦBIIはコポリマーにおけるＢＩＩトリアッド断片である。） 【０２２１】 この式による最適合により、各希釈剤におけるイソブチレンおよびイソプレンの重合のためのｍ値が得られる。 【０２２２】 13Ｃ ＮＭＲ分光法により得られたデータは、最適化のためのコポリマー配列分布式に繰り返し溶液によって最適化した。この式による最適合により、各希釈剤におけるイソブチレンおよびイソプレンの重合のためのｍ値が得られる。 【０２２３】 様々なＮＭＲ法はコモノマーの取り込みおよびコポリマーにおける配列分布の決定に用いられてきた。これらの多くの方法は本発明のポリマーに適用できる。ポリマーの特性決定へのＮＭＲスペクトロメトリーの応用をまとめた概説的な文献は、エイチ・アール・クリヘルドルフ（H.R.Kricheldorf）著、ポリマー・イヤーブック（エイチ・ジー・エリアス（H.G.Elias）およびアール・エー・ペトリック（R.A.Pethrick）編、ハーウッド・アカデミック出版、ニューヨーク、１９８４年、２４９－２５７頁）であり、本発明に参照により取り込まれる。 【０２２４】 表１には、水素化フッ素化炭素および塩化メチル（ＣＨ3Ｃｌ）（実験例１０）および対照としてのプロパン（実験例１１）中、－９０から－９５℃で実行された重合の結果を掲載する。１００ｍＬガラス製のミニ樹脂容器をこれらの実験例に用いた。ＴＭＰＣｌ（２－クロロ－２，４，４－トリメチルペンタン）をこれらの実験例の開始剤として用いた。 ［図：0001395539000004.jpg］ 【０２２５】 いずれの水素化フッ素化炭素を用いた重合においても、ゴム粒子は結果として反応容器壁および撹拌軸に付着しなかった。撹拌を停止すると、粒子は液体表面に浮遊していた。反応温度近くで試験した際に、冷却したスパチュラで押し付けることにより粒子は硬いものであることが明らかとなった。塩化メチルにおける重合では、結果として粒子は反応容器壁および撹拌軸に付着した。冷却したスパチュラで探査することにより粒子は明らかにゴム状であった。プロパンにおける重合は、結果として二相液－液反応であった。より軽い相はプロパンリッチであったのに対し、高濃度相は明らかにポリマーリッチであった。 【０２２６】 実験例１２－１４ －５０から－５５℃で実施した重合の結果を表２に示した。実験例１３および１４は比較例である。１００ｍＬガラス製のミニ樹脂容器をこれらの実験例に用いた。ＴＭＰＣｌ（２－クロロ－２，４，４－トリメチルペンタン）をこれらの実験例の開始剤として用いた。 【表４】 ［図：0001395539000005.jpg］ 【０２２７】 ジフルオロメタンにおける重合では、室温で冷却したスパチュラで探査することにより明らかなように硬いゴム状の物性を示すゴム粒子が得られた。反応容器壁および撹拌軸には明らかに少量の汚れがあった。これに比べて、塩化メチルにおける重合では、結果として反応容器壁および撹拌軸のいずれにも粘着性のポリマー被膜が見られた。希釈剤溶媒にポリマーはほとんど「懸濁」していなかった。プロパンによる重合実験では、－９５℃における実験（表１、実験例１１）と感知できる差異は認められなかった。反応容器には２相が認められた。高濃度相はポリマーリッチであり、より軽い相はプロパンリッチであった。プロパン希釈剤存在下におけるポリマーは、塩化メチルを用いた例で形成されたポリマーよりかなり粘着性が低かった。 【０２２８】 実験例１５－２１ 表３に水素化フッ素化炭素／塩化メチル混合物において－９５℃で行った重合の結果の一覧を示した。１００ｍＬガラス製のミニ樹脂容器をこれらの実験例に用いた。ＴＭＰＣｌ（２－クロロ－２，４，４－トリメチルペンタン）をこれらの実験例の開始剤として用いた。 【表５】 ［図：0001395539000006.jpg］ 【０２２９】 実験例２２－２５ －５５℃で行った重合の結果を表５に示した。開始剤／共開始剤溶液の２つのバッチを各実験例に用いた。１００ｍＬガラス製のミニ樹脂容器をこれらの実験例に用いた。ＴＭＰＣｌ（２－クロロ－２，４，４－トリメチルペンタン）をこれらの実験例の開始剤として用いた。 【表６】 ［図：0001395539000007.jpg］ 【０２３０】 実験例２６ －９５℃で二塩化メトキシアルミニウムを用いて重合を行った。開始剤／共開始剤溶液は－３５℃で０．９３μＬの無水メタノールを２．６ｍＬの液体１，１，１，２－テトラフルオロエタンに溶解することにより調製した。この溶液に２３μＬの１．０モル／Ｌ二塩化エチルアルミニウムのプロパン溶液を添加した。この溶液を１０分間撹拌した。第二溶液は同様にして調製した。各溶液に３．２μＬの２－クロロ－２，４，４－トリメチルペンタンを撹拌しながら添加し、－９５℃に冷却した。両溶液を冷却したピペットを用いて重合溶液に滴下した。１００ｍＬガラス製のミニ樹脂容器をこれらの実験例に用いた。 【表７】 ［図：0001395539000008.jpg］ 【０２３１】 実験例２７ 表６に１，１，１，２－テトラフルオロエタンおよび１，１－ジフルオロエタンの８５／１５（容量／容量）混合物において－９５℃で行った重合の結果の一覧を示した。この実験は、３０ｍＬの希釈剤、５．４ｍＬのイソブチレン、０．２６ｍＬのイソプレンを用いて行い、２．６ｍＬ塩化メチルにおいて３．２μＬのＴＭＰＣｌおよび３２．０μＬの１．０Ｍ二塩化メチルアルミニウム（ＭＡＤＣ）のヘキサン溶液を用いて調製した開始剤／共開始剤溶液を用いた。１００ｍＬガラス製のミニ樹脂容器をこれらの実験例に用いた。 【表８】 ［図：0001395539000009.jpg］ ・・・ 【０２３４】 実験例３２－３７ 表８に、比較として水素化フッ素化炭素および塩化メチルにおいて－９５℃で行った重合の結果の一覧を示した。実験例３６および３７は比較例である。これらの実験例には三口５００ｍＬガラス反応容器を用いた。各重合の前に、１０重量％のモノマーを含む３００ｍＬのモノマー供給原料を冷却した反応容器に充填した。開始剤／共開始剤のモル比は１／３にコントロールされ、濃度はＭｅＣｌ中０．１重量％ＥＡＤＣと設定された。開始剤／共開始剤溶液は重合混合物に滴下され、添加速度は反応温度が４℃を超えて上昇しないように制御された。添加する開始剤／共開始剤溶液の量はそれぞれ望ましいモノマーの変換対象に依存した。 【表１０】 ［図：0001395539000010.jpg］ 【０２３５】 表８の実験例により、ＣＨＦ2ＣＦ3およびＣＨ3ＣＨＦ2において、ＥＡＤＣ／ＨＣｌ開始剤系を用いて高分子量のブチルゴムが生成されることが証明された。ＣＨＦ2ＣＦ3およびＣＨ3ＣＨＦ2において生成されるブチルポリマーの分子量は、同様の条件下、同様の変換率でＭｅＣｌにおいて生成されるポリマーよりも有意に大きかった。ＣＨＦ2ＣＦ3およびＣＨ3ＣＨＦ2のいずれにおいて生成されブチルポリマーのポリ分散性も、同様の実験条件下でＭｅＣｌにおいて生成されたポリマーよりも狭く、最も可能性のあるポリ分散性の２．０に近かった。ＭｅＣｌにおいて生成されたコポリマーにおけるイソプレン取り込みは、ＣＨＦ2ＣＦ3およびＣＨ3ＣＨＦ2より低下していた。ＣＨＦ2ＣＦ3およびＣＨ3ＣＨＦ2のいずれにおいて生成されるポリマースラリー粒子も、同様の条件下、ＭｅＣｌにおいて生成されるポリマースラリー粒子よりも取り扱う間、有意に非粘着性であった。 【０２３６】 実験例３８－４４ 表９に、比較として水素化フッ素化炭素および塩化メチルにおいて－９５℃で行ったイソブチレンおよびｐ－メチルスチレンの重合の結果の一覧を示した。実験例４１および４２は比較例である。これらの実験例には三口５００ｍＬガラス反応容器を用いた。各重合の前に、１０重量％のモノマーを含む３００ｍＬのモノマー供給原料を冷却した反応容器に充填した。開始剤／共開始剤のモル比は１／３にコントロールされ、濃度はＭｅＣｌ中０．１重量％ＥＡＤＣと設定された。開始剤／共開始剤溶液は重合混合物に滴下され、添加速度は反応温度が４℃を超えて上昇しないように制御された。添加する開始剤／共開始剤溶液の量はそれぞれ望ましいモノマーの変換対象に依存した。 【表１１】 ［図：0001395539000011.jpg］ 【０２３７】 表９の実験例により、ＣＨＦ2ＣＦ3において、ＥＡＤＣ／ＨＣｌ開始剤系を用いてＭｅＣｌ希釈剤において生成されたコポリマーと匹敵する分子量のイソブチレン－ＰＭＳコポリマーが生成されることが証明された。ＣＨＦ2ＣＦ3において調製されたイソブチレン／ｐ－メチルスチレン・コポリマーは非常に高い分子量を示す。コポリマーへのｐＭＳの取り込みは、同様の反応条件下、同様のモノマー供給原料組成物を用いてＭｅＣｌにおいてよりもＣＨＦ2ＣＦ3において有意に高かった。さらに、ＣＨＦ2ＣＦ3におけるポリマースラリー粒子は、ＭｅＣｌにおいてよりもＣＨＦ2ＣＦ3において有意に非粘着性になった。 【０２３８】 実験例４５－４７ 表１０に、ＣＨＦ2ＣＦ3およびＣＨ3ＣＨＦ2の８０／２０混合物（容量で）おいて－９５℃で行ったイソブチレン／ｐ－メチルスチレンの共重合の結果の一覧を示した。これらの実験例には三口５００ｍＬガラス反応容器を用いた。各重合の前に、１０重量％のモノマーを含む３００ｍＬのモノマー供給原料を冷却した反応容器に充填した。開始剤／共開始剤のモル比は１／３にコントロールされ、濃度はＭｅＣｌ中０．１重量％ＥＡＤＣと設定された。開始剤／共開始剤溶液は重合混合物に滴下され、添加速度は反応温度が４℃を超えて上昇しないように制御された。添加する開始剤／共開始剤溶液の量はそれぞれ望ましいモノマーの変換対象に依存した。 【表１２】 ［図：0001395539000012.jpg］ 【０２３９】 表１０の実験例により、重合希釈剤としてのＣＨＦ2ＣＦ3およびＣＨ3ＣＨＦ2の混合物において、高分子量のイソブチレン－イソプレン・コポリマーおよびイソブチレン－ｐＭＳコポリマーが生成されることが証明された。ＣＨＦ2ＣＦ3／ＣＨ3ＣＨＦ2混合物におけるポリマースラリー粒子は、前述の純粋なＣＨＦ2ＣＦ3またはＣＨ3ＣＨＦ2希釈剤と同様に非粘着性の外観を有することがわかっている。 ・・・ 【０２５２】 実験例１４２－１４６ 表１７に、ＣＨＦ2ＣＦ3において－９５℃で行ったイソブチレン／イソプレンの共重合の結果の一覧を示した。このイソブチレン／イソプレン供給原料比を各実験で変化させた。これらの実験例には三口５００ｍＬガラス反応容器を用いた。各重合の前に、１０重量％のモノマーを含む３００ｍＬのモノマー供給原料を冷却した反応容器に充填した。開始剤／共開始剤のモル比は１／３にコントロールされ、濃度はＭｅＣｌ中０．１重量％ＥＡＤＣと設定された。開始剤／共開始剤溶液は重合混合物に滴下され、添加速度は反応温度が４℃を超えて上昇しないように制御された。添加する開始剤／共開始剤溶液の量はそれぞれ望ましいモノマーの変換対象に依存した。 【表１９】 ［図：0001395539000013.jpg］ 【０２５３】 これらの実験例により、高いイソプレン取り込みにより高分子量のコポリマーが調製されることが証明された。スラリー粒子の凝集は水素化フッ素化炭素において有意に低減した。これらのイソブチレン／イソプレン・コポリマーのＧＰＣ追跡により、５モル％を超えるイソプレンを含む実験例１４６においてさえも、ゲル生成または架橋のシグナルが認められなかった。本発明により生成された高ジエンのイソブチレン／イソプレン・ポリマーは、次にハロブチルポリマーを生成するために標準の確立されたハロゲン化プロセスによってハロゲン化された。 ・・・ 【０２６０】 ９５℃において異なるイソブチレン／イソプレン・コモノマー比を用いて、イソブチレンおよびイソプレンの共重合を行った。全ての共重合を３０ｍＬの希釈剤および４．０ｍＬのイソブチレンを用いて行った。イソプレンの量を変動させて６つの共重合を３種の異なる希釈剤中で行った。各希釈剤用の６つの異なるイソプレン濃度を調製するためにモノマー溶液に添加したイソプレン量は０．１１、０．２７、０．４１、０．５７、０．８９、および１．２７ｍＬであった。実験例１４９用のコポリマーは塩化メチル中で調製した。実験例１４９は比較例である。実験例１５０用のコポリマーは１，１，１，２－テトラフルオロエタン中で調製した。実験例１５１用のコポリマーは１，１－ジフルオロエタン中で調製した。実験例１５２用のコポリマーは１，１－ジフルオロメタン中で調製した。実験例１５０、１５１、および１５２は本発明の実施例である。８ｍＬの各希釈剤に、１２．６μＬの０．９３モル／Ｌ塩化水素のＣＨＦ2ＣＦ3溶液、および３５．４μＬの１．０モル／Ｌ塩化エチルアルミニウムのヘキサン溶液を加えることにより調製した開始剤／共開始剤溶液を用いてコポリマーを調製した。モノマー溶液を８００ｒｐｍで撹拌し、－９２℃以下の温度を維持するために開始剤／共開始剤溶液を滴下して加えることにより１０合を行った。メタノールで重合を停止し、ポリマーを回収し、室温真空中でポリマーを乾燥させることによりコポリマーを分離した。ポリマーは分析を行うまで冷凍機で保存した。実験例１４９、１５０、および１５１用の前記ＢＩＩ断片のデータ（百分率で表された）を図４に示す。上述のコポリマー配列分布式の繰り返し最適化により、これらの実験例について計算された配列分布パラメータｍの比較を表２６に、－９５℃における希釈剤の誘電定数値とともに示した。 【表２８】 ［図：0001395539000014.jpg］ 」 （先１ｅ）「【請求項１】 イソブチレン、イソプレン、1または2種以上のルイス酸、1または2種以上の開始剤、および１，１-ジフルオロエタンまたは１，１－ジフルオロメタンを含む希釈剤を接触させる工程を含むプロセスにより製造されたコポリマーであって、下記式 F = ｍA/(1+mA)2 （式中、mはコポリマー配列分布パラメーターであり、Aはコポリマーにおけるイソプレンのイソブチレンに対するモル比であり、およびFはコポリマーにおけるイソブチレン-イソプレン-イソプレン・トリアッド断片の含有率であり、ｍは１，１－ジフルオロエタンについて２．３であり、１，１－ジフルオロメタンについて１．９である。）で定義されるコポリマー配列分布を有することを特徴とするコポリマー。 【請求項２】 前記１または2種以上のルイス酸が、独立して、三塩化アルミニウム、三フッ化ホウ素、二塩化エチルアルミニウム、セスキ塩化エチルアルミニウム、塩化ジエチルアルミニウム、二塩化メチルアルミニウム、セスキ塩化メチルアルミニウム、塩化ジメチルアルミニウム、三フッ化砒素、および四塩化チタンで構成される群から選択され、前記１または2種以上の開始剤が、独立してHCl、H2O、メタノール、（CH3）３CCl、C6H5C(CH3)２Cl、２－クロロ－２，４，４－トリメチルペンタン、および２－クロロー２－メチルプロパンで構成される群から選択されることを特徴とする請求項１ に記載されたコポリマー。 【請求項３】 前記ルイス酸が二塩化エチルアルミニウムであり、開始剤がHClであることを特徴とする、請求項１に記載されたコポリマー。 【請求項４】 イソプレン含有量が0.5モル％より大きいことを特徴とする請求項１から３のいずれかの請求項に記載されたコポリマー。 【請求項５】 イソプレン含有量が1.0モル％より大きいことを特徴とする請求項１から３のいずれかの請求項に記載されたコポリマー。 【請求項６】 イソプレン含有量が2.5モル％よりも大きいことを特徴とする請求項１から３のいずれかの請求項に記載されたコポリマー。 【請求項７】 イソプレン含有量が5.0モル％よりも大きいことを特徴とする請求項１から３のいずれかの請求項に記載されたコポリマー。 【請求項８】 イソプレン含有量が2.4から10.83モル％であることを特徴とする請求項１から３のいずれかの請求項に記載されたコポリマー。」 （２）先行技術文献２に記載された事項 本願明細書の（本ａ）の段落【００１６】において【特許文献２】として記載されたカナダ特許第１０１９０９５号明細書（以下「先行技術文献２」という。）には、以下の事項が記載されている。 （先２ａ）「Example 5 ・・・ The thus prepared solution of the catalyst was diluted in a 8-fold quantity cyclohexane and used for the copolymerization of isobutylene and isoprene. A solution of comonomers in cyclohexane containing 47.7 per cent by volume of isobutylene and 0.3 per cent by volume of isoprene. ・・・」（第１４頁第２３行～第１５頁第１３行） （当審訳：実施例５ ・・・ このように調整された触媒溶液は、８倍量のシクロヘキサンにより希釈され、イソブチレンとイソプレンの共重合に使用された。シクロヘキサン中の共重合される単量体の溶液は４７．７％のイソブチレンと０．３％のイソプレンを含むものであった。・・・） （３）先行技術文献３に記載された事項 本願明細書の（本ａ）の段落【００１６】において【特許文献３】として記載された米国特許第３３６１７２５号明細書（以下「先行技術文献３」という。）には、以下の事項が記載されている。 （先３ａ）「What is claimed is; 1. A process for preparing solution butyl rubber polymers having viscosity average molecular weights >450,000 which comprises contacting a C4 to C8 mono-olefin monomer with a C4 to C14 multi-olefin monomer at temperatures ranging from about -125 to -50°F. in the presence of an aliphatic hydrocarbon diluent and a catalyst mixture comprising a major amount of a dialkylaluminium halide and a minor amount of a monoalkylaluminium dihalide.」（第６欄第５７～６６行） （当審訳：粘度平均分子量が４５，０００超のブチルゴムポリマー溶液の調製方法であって、Ｃ４－Ｃ８のモノオレフィンとＣ４－Ｃ１４のマルチオレフィンを、脂肪族炭化水素と、多量のジアルキルアルミニウムハロゲン化物と少量のモノアルキルアルミニウムのジハロゲン化物の混合物の存在下で－１２５～－５０°Ｆの範囲の温度で、脂肪族炭化水素と、多量のジアルキルアルミニウムハロゲン化物と少量のモノアルキルアルミニウムのジハロゲン化物の混合物の存在下で接触させることを含む、方法） （先３ｂ）「Example 1 ・・・ The polymerization solution was prepared by mixing 98 wt. parts of isobutylene and 2 wt. parts of isoprene in 20wt. parts of n-hexane solvent (99.5＋% purity) at -100°F.・・・」（第５欄第１～１７行） （当審訳：実施例１ ・・・ 重合溶液は、－１００°Fで２０重量のｎ－ヘキサン溶液（９５％以上の純度）中に、９８重量％のイソブチレンと２重量％のイソプレンを混合することにより調製した。 ・・・） （４）先行技術文献４に記載された事項 本願明細書の（本ａ）の段落【００１６】において【特許文献４】として記載された国際公開第２０１０／００６９８３号の国内公表である特表２０１１－５２８０５３号（以下「先行技術文献４」という。）は当該国際公開公報の記載内容と実質的に同じであり日本語翻訳文に相当するといえるところ、当該国内公表公報には、以下の事項が記載されている。 （先４ａ）「【請求項１】 共通脂肪族媒体中での溶液重合と、それによって得られるゴムの後続のハロゲン化とのための統合された方法であって、少なくとも ａ）－ 圧力１０１３ｈＰａにおいて４５℃から８０℃の範囲の沸点を有する１種類または複数種類の脂肪族炭化水素を少なくとも５０重量％含む共通脂肪族媒体と、 － 少なくとも１種類のイソオレフィンモノマー及び少なくとも１種類のマルチオレフィンモノマーを含むモノマー混合物とを、 － モノマー混合物対共通脂肪族媒体の質量比４０：６０から９５：５で含む媒体を準備するステップ、 ｂ）前記媒体中で前記モノマー混合物を重合させて、前記共通脂肪族媒体と前記モノマー混合物の残留モノマーとを含む媒体中に少なくとも実質上溶解しているゴムポリマーを含むゴム溶液を形成するステップ、 ｃ）前記モノマー混合物の残留モノマーを前記ゴム溶液から分離して、前記ゴムポリマーと前記共通脂肪族媒体とを含む分離されたゴム溶液を形成するステップ、及び ｄ）前記分離されたゴム溶液中で前記ゴムポリマーをハロゲン化するステップ を含む、方法。 【請求項２】 前記ゴムがブチルゴムであり、前記モノマー混合物がイソブテン及びイソプレンを含む、請求項１に記載の方法。 【請求項３】 共通Ｃ６脂肪族媒体中での溶液重合と、ブチルゴムの後続のハロゲン化とのための統合された方法であって、 ａ）少なくともイソオレフィンモノマー及びマルチオレフィンモノマーを含むモノマー混合物をモノマー混合物対媒体の質量比６１：３９から８０：２０で混ぜ合わせた前記Ｃ６共通脂肪族媒体を収容した溶液重合反応器を準備するステップ、 ｂ）前記溶液重合反応器内で前記モノマー混合物を重合させて、前記媒体中に溶解したブチルゴムポリマーを含み、かつ前記モノマー混合物の残留モノマーを含むゴム溶液を形成するステップ、 ｃ）前記モノマー混合物を前記ゴム溶液から分離して、前記媒体中に前記ブチルゴムポリマーを含む分離されたゴム溶液を形成するステップ、及び ｄ）前記分離されたゴム溶液中で前記ブチルゴムポリマーをハロゲン化するステップ を含む、方法。 ・・・ 【請求項８】 前記イソオレフィンがイソブチレンを含み、かつ前記マルチオレフィンがイソプレンを含む、請求項３に記載の方法。」 （先４ｂ）「【発明の詳細な説明】 【技術分野】 【０００１】 本発明は、ブチルゴムの溶液重合とそれに続くハロゲン化の両方に共通の媒体を使用する統合された方法に関する。より詳細には本発明は、未反応モノマーを除去するための中間蒸留を伴うブチルゴムの溶液重合及びハロゲン化の両方に対してＣ６溶媒などの共通脂肪族媒体を使用する方法に関する。 ・・・ 【発明が解決しようとする課題】 【０００８】 重合とハロゲン化の両方の共通溶媒を使用する方法、特に所望の分子量において高いゴムの固形物レベルを可能にするような粘度の許容範囲内で機能する方法に対する必要性はまだ残っている。この方法は、望ましくない副産物の形成を軽減するためにハロゲン化の前に溶媒から残留モノマーを分離することを可能にしなければならない。」 （先４ｃ）「【００４１】 ［実施例］ 実施例１．粘度 図２は、重合媒体、開始モノマー含量、固形物レベル、及び温度の関数としての溶液粘度を示す。Ｖｌａｄｙｋｉｎ等（Ｐｏｌｙｍｅｒ Ｓｃｉｅｎｃｅ Ｕ．Ｓ．Ｓ．Ｒ．Ｖｏｌ．２９，Ｎｏ．２，ｐｐ．３５４～３６３，１９８７）の方法を用いて計算した値を図２上に示す。これらの値は、４５０ｋｇ／モルの重量平均分子量を有するポリマーを基準にする。しかしながらＶｌａｄｙｋｉｎ等の教示は、ｉＣ４を最高５０％まで含むヘキサン、イソペンタン、及びこれらの混合物に限られている。それらの値を図２中に破線として示す。より高い初期モノマーレベルを有する供給材料を用いて生成されたゴム溶液の粘度を、より低いモノマーレベルについてのＶｌａｄｙｋｉｎの教示からの予想と比較するために、実際の重合実験からの溶液を用いて粘度測定を行った。次いでこのデータを、より広範囲の固形物レベルに適用されるようにＶｌａｄｙｋｉｎの方法を用いて延長させた。これらの値を図２中に実線として示す。この溶液粘度データがカナダ特許第１，０１９，０９５号明細書中にもまた示されていることは注目する価値がある。しかしながらこのデータは、１００℃におけるムーニー粘度７０単位について与えられており、これはおよそ６１５ｋｇ／モルの重量平均分子量に相当し、したがって図２中に示したデータとは比較できない。当業者は、これらの従来技術のポリマーの溶液の場合、４５０ｋｇ／モルの重量平均分子量を有するポリマーと比べて著しく高い溶液粘度の値を予想するはずである。 【００４２】 この方法の実施に当たっては、反応器中で十分な熱の除去を起こさせ、かつ従来の重合設備を用いて溶液をポンプでくみ上げることが依然として可能であるような十分に低い目標粘度を達成しつつ、できるかぎり高い固形物レベルを得ることが望ましい。一般にこの目標粘度は、２０００ｃＰ未満、また表面伝熱を利用する場合には１０００ｃＰ未満であるべきである。モノマーが存在しない場合の、純粋なイソペンタン（シリーズ１）及び純粋なヘキサン（シリーズ３）における－８０℃でのゴム溶液の粘度を図２上に示す。望ましい特性を有するポリマーを得るのに必要な温度としてカナダ特許第１，０１９，０９５号明細書中の幾つかの箇所に－８０℃の温度が記載されているので、比較のために、およそ－８０℃の温度が選択された。純粋なヘキサンに溶かした溶液は、イソペンタンに溶かした溶液よりも固形分の全範囲にわたって高い粘度を有することが分かる。これらの溶液がｉＣ４モノマーを５０％（シリーズ２及びシリーズ４それぞれで）含む場合、すべての固形物レベルで粘度の低下が起こる。イソペンタンを溶媒として使用する場合（シリーズ２）には実際に役立つ約１６％の固形物レベルで２０００ｃＰ未満の目標粘度を得ることができるが、ヘキサンを使用する場合（シリーズ４）にはこの目標粘度を満たす最大固形物レベルは約１４％である。この効果は目標粘度を１０００ｃＰまで下げると悪化し、その場合イソペンタンでは約１４％の、またヘキサンでは約１２％の最大固形分を生ずる。 しかしながら、前述のように統合ハロゲン化法では溶媒としてヘキサン（Ｃ６）を用いて操業することが望ましい。 【００４３】 反応器供給材料における高い初期モノマーレベルの利点は、図２中のシリーズ５に見ることができる。同じ－８０℃の温度では、Ｃ６溶媒での高いモノマーレベルは、Ｃ５溶媒及び低いモノマーレベルを用いた場合（シリーズ２）と本質的に同じ粘度特性をもたらす。モノマーレベルが高いほど目標分子量をより高い重合温度で得ることを可能にすることが実験室の実験で実証されたため、高いモノマーレベルはさらなる利点を有することが分かった。４５０ｋｇ／モルの目標分子量を－６５℃で得ることができ、これが図２のシリーズ６に示すようにさらに一層有利な粘度特性を生じさせることがパイロット規模の試験で分かった。２０００ｃＰの極限粘度の場合、これは反応器から吐出される流れの中のおよそ１８％の固形分を可能にし、また１０００ｃＰの極限粘度の場合、その固形分はおよそ１６％であることができる。より高い温度で操業する追加の利点はエネルギー需要量の低下であり、それは工程経済性を向上させ、かつ環境影響を低減する。ヘキサン中の固形分１６～１８％において分子量約４５０ｋｇ／モルのポリマーを生産するための最適工程操作条件は、温度約－６５℃においてモノマー約６６％である。この工程パラメータの組合せは、以前に公表されたデータを用いて予測することができず、それは、目標とする溶液粘度及びポリマーの分子量に合わせながら、溶媒の選択、モノマー対溶媒比、反応温度、及び固形分を実験により最適化することにより得られた。 【００４４】 実施例２．重合及び蒸留 図１で述べたこの方法の重要な要素を、連続モードで動作する総容量２リットルの反応器を用いてパイロット規模で機能させた。反応器への供給材料は、３．８７ｋｇ／時のｉＣ４、０．０９ｋｇ／時のｉＣ５、及び２．０ｋｇ／時のヘキサンであり、これらはモノマー／ヘキサンの質量比６６：３４を与えた。使用した反応温度は－６５℃であり、ポリマーを１６重量％含む溶液を生成した。この材料は、約４４０ｋｇ／モルの重量平均分子量及び約１．７モル％のイソプレン含量を有した。反応器からの溶液を、４０段の棚を有する蒸留塔に送り、ゴム溶液からモノマーの分離を行った。溶液を４２℃に予熱し、塔の底部でリボイラーを用いて１１３℃の下部温度を維持した。還流凝縮器を用いて塔頂流の一部を塔の上部へ戻し、そこで３６℃の温度を維持した。塔中で行われる分離の結果、その分離されたゴム溶液中に１０ｐｐｍ未満の残留イソプレンモノマーと、塔頂モノマー流中に１．２％のヘキサンとが残った。分離されたモノマーは精製され、次いで溶液重合反応器に再び導入された。ヘキサン溶媒に溶けた分離ゴム溶液は、補充ヘキサン溶媒の添加による通常の手段によって臭素化を達成することが可能なようなものであった。 ・・・ 【００４６】 実施例４．再生モノマー及び再生Ｃ６溶媒を用いた重合 実施例２の工程を、純粋な塔頂流がハロゲン化ブチルゴムの乾燥及び仕上げのステップから得られる再生Ｃ６溶媒の添加により増加した状態で作動させる。次いで反応器を動作させ、実施例２で述べたゴム溶液と類似のゴム溶液を生成する。 【００４７】 実施例５．再生モノマー及び再生溶媒を用いた重合 実施例４の工程を、共通脂肪族媒体として市販の工業用ヘキサンを用いて作動させる。この工業用ヘキサンは、 ● 圧力１０１３ｈＰａにおいて４５℃未満の沸点を有するブタン類及びペンタン類２．０重量％、 ● 圧力１０１３ｈＰａにおいて４５℃から８０℃の範囲の沸点を有するペンタン類及びヘキサン類９７．５重量％、 ● 圧力１０１３ｈＰａにおいて８０℃を超える沸点を有するヘキサン類、ヘプタン類、及びオクタン類０．５重量％ からなっていた。 有機金属触媒である活性ルイス酸をこの工業用ヘキサン中に溶解し、微量の水によって活性化させた。」 （先４ｄ）「【図２】 ［図：0001395539000015.jpg］ 」 （５）先行技術文献５に記載された事項 本願明細書の（本ａ）の段落【００１６】において【特許文献５】として記載された国際公開第２０１１／０８９０９２号の国内公表である特表２０１３－５１７３６２号（以下「先行技術文献５」という。）は当該国際公開公報の記載内容と実質的に同じであり日本語翻訳文に相当するといえるところ、当該国内公表公報には、以下の事項が記載されている。 （先５ａ）「【請求項１】 ａ） ・ １０１３ｈＰａの圧力で４５℃～８０℃の範囲に沸点を有する１種以上の脂肪族炭化水素を少なくとも５０重量％含む共通脂肪族媒体であって、さらに、２５重量％未満の環状脂肪族炭化水素含有率を有する共通脂肪族媒体、ならびに ・ 少なくとも１種のイソオレフィンモノマー、及び少なくとも１種のマルチオレフィンモノマーを含み、且つその他の共重合性モノマーを全く含まないか又は少なくとも１種含むモノマー混合物 を、４０：６０～９９：１のモノマー混合物対共通脂肪族媒体の質量比でを含む反応媒体を準備する工程と、 ｂ）前記モノマー混合物を前記反応媒体内で重合させて、前記共通脂肪族媒体および前記モノマー混合物の残存モノマーを含む前記媒体中に少なくとも実質的に溶解しているゴムポリマーを含むゴム溶液を形成させる工程と； ｃ）前記モノマー混合物の残存モノマーを前記ゴム溶液から分離して、前記ゴムおよび前記共通脂肪族媒体を含む分離されたゴム溶液を形成させる工程と、 ｄ）前記分離されたゴム溶液中のゴムを、ハロゲン化剤を用いてハロゲン化する工程と を少なくとも含む、ハロゲン化ゴムの製造方法。 【請求項２】 前記ゴムがブチルゴムである、請求項１に記載の方法。 【請求項３】 前記モノマー混合物が、８０．０重量％～９９．９重量％の範囲の少なくとも１種のイソオレフィンモノマーおよび０．１重量％～２０．０重量％の範囲の少なくとも１種のマルチオレフィンモノマーを含む、請求項１または２に記載の方法。 【請求項４】 前記イソオレフィンモノマーがイソブテンであり、前記マルチオレフィンモノマーがイソプレンである、請求項１～３のいずれか一項に記載の方法。」 （先５ｂ）「【技術分野】 【０００１】 本発明は、溶液重合およびその後のゴムのハロゲン化の両方のために、特有の組成の共通脂肪族媒体を用いる、ハロゲン化ゴム、特にクロロ－およびブロモブチルゴムのエネルギー効率の良い、環境上好ましい製造方法に関する。より具体的には、本発明は、未反応モノマーの中間除去を伴う、ゴムの溶液重合およびハロゲン化の両方のために共通の脂肪族媒体を用いる方法に関する。 ・・・ 【発明が解決しようとする課題】 【０００９】 従って、エネルギー消費および原材料消費を著しく減らし、そして所望の分子量において高いゴム固形分レベルを可能にするために、粘度の許容される範囲内で実施される、ハロブチルゴムの効率の良い、環境上好ましい製造方法が依然として必要とされている。この方法は、望ましくない副生成物の形成を低減するために、ハロゲン化の前に、溶媒から残存モノマーを分離することをさらに可能にしなければならない。」 （先５ｃ）「【実施例】 【００７５】 実施例１－重合および蒸留 図１に記載されるプロセスの重要な要素を、連続モードで運転する２リットルの総容量の反応器を使ってパイロット規模で操作した。反応器への供給物は、６６：３４のモノマー／共通脂肪族媒体の質量比を与える３．８７ｋｇ／ｈのイソブテン、０．０９ｋｇ／ｈのイソプレン、および２．０ｋｇ／ｈの下記のとおりの共通脂肪族媒体であった。用いた反応温度は－６５℃であり、１６重量％の固形分を有する溶液が生成した。この材料は、約４４０ｋｇ／モルの重量平均分子量および約１．７モル％のイソプレン含有率を有していた。反応器からの溶液を４０トレイの蒸留塔に供給し、ゴム溶液からのモノマーの分離を行った。溶液を４２℃に予熱し、リボイラーを塔底で用いて１１３℃の塔底温度を維持した。還流冷却器を用いてオーバーヘッド流れの一部を、３６℃のそこでの温度を維持する塔頂に戻した。塔で達成される分離は、分離されたゴム溶液中に１０ｐｐｍ未満の残存イソプレンモノマー、そしてオーバーヘッドモノマー流れ中に約１％の共通脂肪族媒体の成分を残した。分離されたモノマーを精製し、次に溶液重合反応器に再導入した。共通脂肪族媒体中の分離されたゴム溶液は、追加の共通脂肪族媒体を添加して従来法によって臭素化を成し遂げることができるようなものであった。 【００７６】 上記共通脂肪族媒体は、 ・１０１３ｈＰａの圧力で４５℃より低い沸点を有する０．１重量％未満のブタンおよびペンタン、 ・１０１３ｈＰａの圧力で４５℃～８０℃の範囲の沸点を有する９８．７重量％のペンタンおよびヘキサン、 ・１０１３ｈＰａの圧力で８０℃より高い沸点を有する１００．０重量％までの残りの量のヘキサン、ヘプタンおよびオクタン からなっていた。 【００７７】 溶媒中に存在する環状脂肪族炭化水素の総量は１８．７重量％（メチルシクロペンタン、シクロペンタン、およびシクロヘキサン）であった。溶媒中に存在するシクロヘキサンの総量は１．４重量％であった。溶媒中に存在する分枝状の、非環状脂肪族炭化水素の総量は３４．４重量％（２，２－ジメチルブタン、２，３－ジメチルブタン、２－メチルペンタン、３－メチルペンタン、２，２－ジメチルペンタン）であった。 【００７８】 有機金属触媒、エチルアルミニウムセスキクロリドを、上記の共通脂肪族媒体に溶解させ、痕跡量の水で活性化させた。」 ２ 先行技術文献１～５から把握される周知技術 先行技術文献１～５の上記摘記事項からは、以下の周知技術が把握される。 ア 「イソブチレン含量が８５．０～９９．５モル％であり、イソプレン含量が０．５～１５．０モル％である、イソブチレンおよびイソプレンのコポリマー」について 先行技術文献１の（先１ｃ）の段落【００９６】、（先１ｄ）の段落【０２３４】の【表１０】、【０２３６】の【表１１】、【０２３８】の【表１２】、【０２５２】の【表１９】、段落【０２６０】～【０２６０】の【表２８】、先行技術文献２の（先２ａ）、先行技術文献３の（先３ｂ）、先行技術文献４の（先４ｄ）、先行技術文献５の（先５ｃ）の記載からみて、「イソブチレン含量が８５．０～９９．５モル％であり、イソプレン含量が０．５～１５．０モル％である、イソブチレンおよびイソプレンのコポリマー」は、本願の優先日前からよく知られたコポリマーであるといえる。 イ 溶媒（希釈剤）としての「ヘキサン」について 先行技術文献３の（先３ｂ）の段落【００４４】及び【００４７】、先行技術文献４の（先４ｄ）の段落【００４７】、先行技術文献５の（先５ｃ）の段落【００７６】の記載からみて、「イソブチレン及びイソプレンのコポリマー」の重合にあたり、溶媒（希釈剤）として、「ヘキサン」を用いることも本願の優先日前からよく知られた技術であるといえる。 第６ 当審の判断 １ 理由１（委任省令要件）について （１）特許法第３６条第４項第１号（委任省令要件）について 特許法第３６条第４項は、「前項第三号の発明の詳細な説明の記載は、次の各号に適合するものでなければならない。」と規定され、その第１号において、「経済産業省令で定めるところにより、その発明の属する技術の分野における通常の知識を有する者が容易にその実施をすることができる程度に、明確かつ十分に記載したものであること。」と規定している。 特許法第３６条第４項第１号の「経済産業省令で定めるところ」について、特許法施行規則第２４条の２には、「特許法第三十六条第四項第一号の経済産業省令で定めることによる記載は、発明が解決しようとする課題及びその解決手段その他の発明の属する技術の分野における通常の知識を有する者が発明の技術上の意義を理解するために必要な事項を記載することによりしなければならない」と規定している。 当該要件は、いわゆる委任省令要件を規定したものであって、その内容に関して、「特許・実用 新案審査基準」（平成２７年９月）には、以下の記載がある。 「１．概要 第３６条第４項第１号で委任する経済産業省令(特許法施行規則第２４条の２)では、発明がどのような技術的貢献をもたらすものであるかが理解でき、また審査及び調査に役立つように、発明が解決しようとする課題、その解決手段などの、「当業者が発明の技術上の意義を理解するために必要な事項」を、明細書の発明の詳細な説明に記載すること(以下この章において「委任省令要件」という。)が規定されている。 発明をするということは技術的思想を創作することであるから、出願時の技術水準に照らして発明がどのような技術上の意義を有するか(どのような技術的貢献をもたらしたか)を理解できるように、発明の詳細な説明に記載されることが重要である。そして、発明の技術上の意義が理解されるためには、どのような技術分野において、どのような未解決の課題があり、それをどのようにして解決したかという観点からの記載が発明の詳細な説明においてされることが、有用である。 また、技術開発のヒントを得ること又は有用な特許発明を利用することを目的として特許文献を調査する場合には、解決しようとしている課題に着目すれば容易に調査をすることができる。さらに、発明の進歩性の有無を判断する場合には、解決しようとする課題が共通する先行技術文献が公知であればその発明の進歩性が否定される根拠となり得るが、審査の対象となっている出願の発明の詳細な説明にも先行技術文献にもこのような課題が記載されていれば、その判断が出願人及び第三者にも容易になる。 このような趣旨により、委任省令要件についての規定が設けられている。」 「（２） 実施可能要件は、特許の付与の代償として社会に対し発明がどのように実施されるかを公開することを保証する要件であるから、この要件を欠いた出願について特許が付与された場合には、権利者と第三者との間で著しく公平を欠くことになる。 他方、委任省令要件が規定されている趣旨は、発明の技術上の意義を明らかにし、審査、調査等に役立てるというものである。 したがって、委任省令要件については以下のように取り扱う。 a あえて記載を求めると発明の技術上の意義についての正確な理解をむしろ妨げることになるような発明と認められる場合には、上記(1)に述べたように、課題及びその解決手段が記載されなくても差し支えない。 また、発明の属する技術分野について、既存の技術分野が想定されていない場合には、請求項に係る発明の属する新規な技術分野が記載されていれば足りる。 b 上記a 以外の場合に、当業者が明細書及び図面の記載並びに出願時の技術常識に基づいて、請求項に係る発明の属する技術分野の理解又は課題及びその解決手段の理解をすることができない出願については、委任省令要件違反とする。 例えば、発明特定事項に数式又は数値を含む場合であって、当業者が明細書及び図面の記載並びに出願時の技術常識に基づいて、発明の課題とその数式又は数値による特定との実質的な関係を理解することができず、発明の課題の解決手段を理解できない場合には、発明の技術上の意義が不明であり、委任省令要件違反に該当する。」 以下の検討では、本願発明１は、発明特定事項に数式を含むものであり、当業者が明細書及び図面の記載並びに出願時の技術常識に基づいて、発明の課題とその数式又は数値による特定との実質的な関係を理解することができるか否かについても考慮して検討する。 （２）本願発明について ア 本願発明について 本願発明は、 「式（Ｉ）： Ｆ＝ｍＡ／（１＋ｍＡ）２ （Ｉ） （式中、 － Ａは、１Ｈ ＮＭＲで決定されるコポリマーにおけるイソプレンのイソブチレンに対するモル比であり、 － Ｆは、１３Ｃ ＮＭＲで決定されるコポリマーにおけるイソブチレン－イソプレン－イソプレンのトリアッド分率であり、 － ｍは、 ［１．２８－（０．０２５×ＭＯＣ）］≧ｍ≧［１．１６－（０．０２５×ＭＯＣ））］ の範囲内であり、ここで、ＭＯＣは、１Ｈ ＮＭＲで決定されるコポリマーにおけるイソプレンのモル％単位の含量である。） によって規定されるコポリマーの配列分布を有し、 イソブチレン含量が８５．０～９９．５モル％であり、イソプレン含量が０．５～１５．０モル％である、イソブチレン及びイソプレンのコポリマー。」 を発明特定事項とするものであり、このうち、「イソブチレン含量が８５．０～９９．５モル％であり、イソプレン含量が０．５～１５．０モル％である、イソブチレン及びイソプレンのコポリマー」であることについては、上記「第４ 本願明細書及び引用文献に記載された事項」「３ 本願明細書における先行技術文献に記載された事項」「（６）先行技術文献１～５に記載された周知技術」アで述べたとおり、本願の優先日前からよく知られたコポリマーであるといえるから、本願発明においては、 「式（Ｉ）： Ｆ＝ｍＡ／（１＋ｍＡ）２ （Ｉ） （式中、 － Ａは、１Ｈ ＮＭＲで決定されるコポリマーにおけるイソプレンのイソブチレンに対するモル比であり、 － Ｆは、１３Ｃ ＮＭＲで決定されるコポリマーにおけるイソブチレン－イソプレン－イソプレンのトリアッド分率であり、 － ｍは、 ［１．２８－（０．０２５×ＭＯＣ）］≧ｍ≧［１．１６－（０．０２５×ＭＯＣ））］ の範囲内であり、ここで、ＭＯＣは、１Ｈ ＮＭＲで決定されるコポリマーにおけるイソプレンのモル％単位の含量である。） によって規定されるコポリマーの配列分布を有」すること（以下「本願発明の「ｍ」値に関する事項」という。）が、背景技術、特に先行技術文献の記載内容からみて、本願発明の唯一の特徴点であるといえる。 （３）本願発明の課題について 本願発明の課題は、上記摘記（本ａ）の記載からみて、段落【００１８】に記載される「当技術分野において知られているものと比較して、より均一に分布した架橋部位を有する、すなわちさらに低いｍ値を有するイソブチレンおよびマルチオレフィンのコポリマーを提供する」ことであると解される。 （４）判断 ア 本願発明の「ｍ」の技術的意義について 本願発明の「ｍ」値に関する事項については、先行技術文献１には記載されているものの、先行技術文献３～５には記載されておらず、「イソブチレン及びイソプレンのコポリマー」を表す物性として、本願の出願当時において、汎用の物性を示す値であるとはいえない。 （ア）本願明細書における「ｍ」に関する記載について 本願発明の「ｍ」値に関する事項について、本願明細書の記載を確認すると、上記摘記（本ａ）の段落【００１０】からは「式（Ｉ）」の「Ｆは、１３Ｃ ＮＭＲで決定されるコポリマーにおけるイソオレフィン－イソプレン－イソプレンのトリアッド分率」について、「同一のコモノマーを組み込み、異なる条件で調製されたコポリマーは、コポリマー鎖におけるダイアッド分率（またはトリアッド分率等）により表現されるように、その配列の分布に違いが生じ得る」こと、段落【００１１】からは「異なる配列分布を有するコポリマーは、しばしば異なる物性を有する」こと、「イソプレンはイソブチレンとの共重合において・・・ＢＩＩ（Ｂ＝イソブチレン、Ｉ＝イソプレン）、ＩＩＢ、およびＩＩＩのトリアッドの分率は、反応性がより高いコモノマーを用いる共重合系と比較して相対的に低い」ことは読み取れる。 また、本願の先行技術について、本願明細書の（本ａ）の段落【００１３】からは「欧州特許第１５７２７６６号は、希釈剤としてフッ素化炭化水素を用いることによって、ブチルゴムの配列分布を変化させるプロセスが開示されている。・・・に従って算出することができる配列分布パラメータｍが、１．１０～１．２５であるかまたは１．５を超えるコポリマーが記載されている」こと、「例えば、１．１という低いｍ値は、１，１，１，２－テトラフルオロエタンを希釈剤として用いて１５．５モル％のイソプレンを組み入れることによってのみ得ることができる一方、同じ希釈剤中で得られた、例えば３．３２モル％の低いイソプレン含量を有するポリマーは、１．３のｍ値を示す」ことは読み取れる。 これらの背景技術を前提として、本願明細書の（本ａ）の段落【００１８】の記載からは、本願発明の課題は「当技術分野において知られているものと比較して、より均一に分布した架橋部位を有する、すなわちさらに低いｍ値を有するイソブチレンおよびマルチオレフィンのコポリマーを提供する必要性が依然として存在する」ことであることは読み取ることができる。 また、本件明細書の（本ｄ）には、実施例１～５として、本願発明の「ｍ」値に関する事項を満たす「イソブチレン及びイソプレンのコポリマー」は記載されている。 しかしながら、本件明細書には、実施例も含めて、本願発明の「ｍ」値に関する事項について、「式（Ｉ）」によって「Ａ」と「Ｆ」とに関連づけられる「ｍ」値自体の技術的意義、「ｍ」値自体は何を示す値であるのか、また、それに付随して、 ・本願発明の式（Ｉ）で特定される「ｍ」値自体は、どれほどの範囲の値を取り得るものであるのか、 ・本願発明の上記課題「さらに低いｍ値を有するイソブチレンおよびマルチオレフィンのコポリマーを提供する」ことと関連して、「より均一に分布した架橋部位を有する」ことと「さらに低いｍ値」との関係、すなわち、「ｍ値」が低いほど、何故「より均一に分布した架橋部位を有する」ことになるのか、 ・背景技術・先行技術、例えば、先行技術文献３～５のコポリマーにおける「イソブチレン及びイソプレンのコポリマー」の「ｍ」値はどの程度のものであり、本願発明の「ｍ」値の範囲は特異性を有するものであるのか否か 等を把握することができず、本願明細書の記載をみても、本願発明の「ｍ」値の技術的意義を理解することはできない。 （イ）先行技術文献１における「ｍ」に関する記載について 本願発明の「Ａ」と「Ｆ」とに関連づけられる「ｍ」値に関して、本願明細書の段落【００１３】～【００１４】で引用されている先行技術文献１の記載も確認すると、（先ｂ）の段落【００１６】からは、「同じコモノマーを取り込み、異なる条件で調製したコポリマーは、コポリマー鎖におけるダイアッド（またはトリアッド等）により表現されるように、配列の分布に違いが生じ得る。配列分布およびコモノマー取り込みは、共重合に含まれる化学事象の競争的な性質のために数学的に確率統計に関連する。この関連の特徴づけに役立つパラメータは、反応性比、ホモ成長（類似のモノマーの添加）と交叉成長（比類似のモノマーの添加）の速度定数比である。同じコモノマーの取り込みによるが、異なる配列分布を有するコポリマーは、しばしば異なる物性を有する」こと、段落【００１７】からは「既知の直線状共役ジエンのうち、イソプレンはイソブチレンとの共重合において、より反応性を有するジエンの１つである。共役ジエンの低反応性に対するこの傾向は、調製されるコポリマー配列分布に表現されている。ある与えられたコポリマーの組成において、イソプレン単位はコポリマー鎖の他のイソプレン単位に従う傾向を示さない。結局、ＢＩＩ（Ｂ＝イソブチレン、Ｉ＝イソプレン）、ＩＩＢおよびＩＩＩのトリアッド断片は、より反応性のコモノマーを有する系に比べると相対的に低い」こと、段落【００１８】からは「イソブチレン／イソプレン共重合は塩素化炭化水素、または炭化水素および塩素化炭化水素の混合物中でよく行われるため、配列分布が変化し得る程度は非常に制限されている。・・・様々な重合条件下、イソプレン反応性比の値ｒIPは、調整されるコポリマーにおけるトリアッド断片（ＢＩＩ、ＩＩＢおよびＩＩＩ）が集中した利用可能なイソプレンの狭い範囲を示す１．４以下に低下する。ある与えられたコモノマー取り込みで、トリアッド断片が集中した異なる濃度のイソプレンの重合系を見出すことは、交叉結合部位および官能基を同時に導入するために好適なコポリマーを調製するのに望ましい」ことは読み取れる。 しかしながら、先行技術文献１のこれらの記載からも、上記の本願発明の「ｍ」値自体の技術的意義及びそれに付随する事項の技術的意義を理解することができない。 イ 本願発明の「ｍ」値の上限・下限として、「［１．２８－（０．０２５×ＭＯＣ）］≧ｍ≧［１．１６－（０．０２５×ＭＯＣ）］」としたことの技術的意義について 本願明細書には、（本ａ）の段落【００１９】及び【００２０】に、「［１．２８－（０．０２５×ＭＯＣ）］≧ｍ≧［１．１６－（０．０２５×ＭＯＣ）］」（以下「ｍ」値に関する不等式」という。）、より好ましい範囲として、「［１．２７－（０．０２５×ＭＯＣ）］≧ｍ≧［１．１７－（０．０２５×ＭＯＣ））］」が記載されているのみであり、これらの不等式の上限及び下限の技術的意義については、何ら記載されていない。 また、先行技術文献１にも、本願発明の「ｍ」値に関する不等式については何ら記載されておらず、その技術的意義を理解することはできない。 ウ 本願発明の「ｍ」値と本願発明の課題との関係について 以上のとおり、本願明細書及び先行技術文献１の記載をみても、また、出願時の技術常識を踏まえても、本願発明の「ｍ」値及び「ｍ」値に関する不等式の技術的意義を理解することができない。 そして、本願発明の「ｍ」値及び「ｍ」値に関する不等式の技術的意義を理解できないため、上記本願発明の課題である「当技術分野において知られているものと比較して、より均一に分布した架橋部位を有する、すなわちさらに低いｍ値を有するイソブチレンおよびマルチオレフィンのコポリマーを提供する」こととの関連も理解することができないから、本願明細書は、当業者が発明の技術上の意義を理解するために必要な事項が記載されているとはいえない。 （４）請求人の意見書における主張について ア 令和３年９月１３日付け意見書における請求人の主張について （ア）令和３年６月１０日付け拒絶理由通知書（以下、「当該拒絶理由通知書」という。）において、「本願発明１の「式（Ｉ）」で求められる「ｍ」について、本願明細書の段落【００１３】では「配列パラメータ」としているが、当該「式（Ｉ）」自体にどのような技術的意義があるのか」「発明の詳細な説明をみても明らかではない」と指摘した。 当該指摘に対して、請求人は、令和３年９月１３日付け意見書において、「式（Ｉ）は、コポリマーにおけるイソブチレン－イソプレン－イソプレンのトリアッド分率（Ｆ）、コポリマーにおけるイソプレンのイソブチレンに対するモル比、及びコポリマーにおけるイソプレンのモル％単位の含量に関する経験式です」、「したがって、架橋部位の均一性の指標として、ｍ値はコポリマーの特性を表すものであり、経験的に式（Ｉ）を通してＦ、Ａ及びＭＯＣと関連しています」とののみ回答した。 しかしながら、請求人は、「式（ｉ）」について実質的に「経験式です」と述べるにとどまり、どのような「経験」に基づくものか何ら説明はなされることがなく、結局のところ、本願発明のうち「ｍ」が「式（Ｉ）」によって「Ａ」及び「Ｆ」の値に関連づけられる技術的な意義について何ら具体的な説明がなされていないから、依然として、「ｍ」が「式（Ｉ）」によって「Ａ」及び「Ｆ」の値に関連づけられる技術的意義は明らかではない。 （イ）また、当該拒絶理由通知書において、「「式（Ｉ）」で求められ「配列パラメータ」とされる「ｍ」はどのような技術的意義を有するものか、発明の詳細な説明をみても明らかではない」、「本願明細書の段落【００１８】には「より均一に分布した架橋部位を有する、すなわちさらに低いｍ値を有するイソブチレンおよびマルチオレフィンのコポリマー」と記載されているが、本願発明１で特定される「ｍ」が何故「より均一に分布した架橋部位を有する」ことを意味するのかも明らかでない」と指摘した。 当該指摘に対して、請求人は、当該意見書において、「当初明細書の段落［００１８］に記載したとおり、式（Ｉ）においてさらに低いｍ値は、ポリマーでより均一に分布した架橋部位を示します。当業者に知られているとおり、架橋部位の均一性に優れることは、ポリマー中の特性がより均一であることにつながり、これはポリマーから物品を製造する際に望ましく、物品が均一な特性を有することとなります」と回答した。 しかしながら、当該意見書で述べられているとおり、本願明細書の段落【００１８】には「より均一に分布した架橋部位を有する、すなわちさらに低いｍ値を有するイソブチレンおよびマルチオレフィンのコポリマー」と記載されているものの、依然として、本願発明のうち「ｍ」が「式（Ｉ）」によって「Ａ」及び「Ｆ」の値に関連づけられる技術的意義が不明なこともあり、「ｍ」の値がどのような技術的意義、すなわち、イソブチレン及びイソプレンのコポリマーにおいてどのような技術的な内容を示す値であるのか、さらに、低い「ｍ値」が何故「より均一に分布した架橋部位を有する」ことを意味するのかも明らかではない。 （ウ）さらに、当該拒絶理由通知書において、「本願発明１では、「ｍ」について、「［１．２８－（０．０２５×ＭＯＣ）］≧ｍ≧［１．１６－（０．０２５×ＭＯＣ）］」とその範囲が特定されているが、この範囲の上限の「１．２８－（０．０２５×ＭＯＣ）」及び下限の「１．１６－（０．０２５×ＭＯＣ）」の範囲内にあること、これらの上限値及び下限値にどのような技術的意義があるのか、発明の詳細な説明をみても明らかではないため、「（０．０２５×ＭＯＣ）」自体の技術的意義も不明である」と指摘したが、当該指摘に対しては、請求人から回答がなかった。 そこで、本願発明のうち「ｍ」が「式（Ｉ）」によって「Ａ」及び「Ｆ」の値に関連づけられる技術的意義、イソブチレン及びイソプレンのコポリマーにおいてどのような技術的な内容を示す値であるのか、さらに、低い「ｍ」値が何故「より均一に分布した架橋部位を有する」ことを意味するのか、本願発明の「ｍ」値の上限の「１．２８－（０．０２５×ＭＯＣ）」及び下限の「１．１６－（０．０２５×ＭＯＣ）」の範囲の上限値及び下限値の技術的意義について、再度確認するため、上記「第３ 令和３年１１月１日付け拒絶理由通知書における拒絶理由の概要」で示した拒絶理由を再度通知した。 イ 令和４年５月９日付け意見書における請求人の主張について 令和４年５月９日付け意見書において、請求人は、 「式（１）はコポリマーにおけるイソブチレン－イソプレン－イソプレンのトリアッド分率（Ｆ）、コポリマーにおけるイソプレンのイソブチレンに対するモル比、及びコポリマーにおけるイソプレンのモル％単位の含量に関する、実験データから得られた経験式です（例えば、欧州特許第１５７２７６６Ｂ２を参照）。そして「ｍ」の値は、架橋部位の分布の均一性に関連します。しかしながら、なぜこの関係式が作用するのか、なぜ「ｍ」が架橋部位の分布の均一性に関連するのか、及びなぜ「ｍ」の値が架橋部位の分布の均一性を意味する以上に、物理的及び／又は化学的意味を有するか否かについては特許クレームとしては関係がないものです。 関係があるのは、「ｍ」が架橋部位の分布の均一性を意味することであり、これは経験的に示されてきております。その理由を理解することができるか否かは式（１）が作用することとは関係がありません。特許出願は当業者が実施することができるように発明の詳細な説明を記載すべきものですが、なぜ発明が作用するかについては記載する必要はありません」 と主張している。 しかしながら、上記「（１）特許法第３６条第４項第１号について」で述べたとおり、特許法第３６条第４項第１号及び特許法施行規則第２４条の２においては、いわゆる実施可能要件のほか、「発明の属する技術の分野における通常の知識を有する者が発明の技術上の意義を理解するために必要な事項を記載」するとする委任省令要件についても規定している。 上記「（２）本願発明について」「ア 本願発明について」でも述べたとおり、本願発明の「ｍ」値に関する事項は、本願明細書の（本ａ）の背景技術、特に先行技術文献の記載内容からみて、本願発明の唯一の特徴点であるにもかかわらず、上記「（３）判断」で述べたとおり、「イソブチレン及びイソプレンのコポリマー」を表す物性として、本願の出願当時において、汎用の物性を示す値であるとはいえないものである。 そして、上記「（３）判断」において述べたとおり、本願発明の課題は「当技術分野において知られているものと比較して、より均一に分布した架橋部位を有する、すなわちさらに低いｍ値を有するイソブチレンおよびマルチオレフィンのコポリマーを提供する」ことであると解されるところ、本願明細書には、本願発明の「ｍ」値に関する事項と本願発明の当該課題との関係が十分に記載されていない他、先行技術文献３～５の「イソブチレンおよびマルチオレフィンのコポリマー」の「ｍ」値に関する情報も記載されておらず、（本ｅ）の実施例においても、単に、本願発明の「ｍ」値に関する事項を満たす「イソブチレンおよびマルチオレフィンのコポリマー」の製造例を示すのみで、例えば、従来技術（先行技術）を示す比較例も何ら示されていないため、本願明細書の記載は、当業者が明細書及び図面の記載並びに出願時の技術常識に基づいて、請求項に係る発明の属する技術分野の理解又は課題及びその解決手段の理解をすることができるものとはいえない。 したがって、請求人の当該主張を採用することはできない。 （５）まとめ 以上のとおり、本願の発明の詳細の記載は、その主要な構成である本願発明の「ｍ」値に関する事項について、その技術上の意義を理解するために必要な事項が記載されているとはいえないから、特許法第３６条第４項第１号、特許法施行規則第２４条の２に規定される要件を満たしているとはいえない。 ２ 理由２（実施可能要件）について （１）特許法第３６条第４項第１号について 特許法第３６条第４項は、「前項第三号の発明の詳細な説明の記載は、次の各号に適合するものでなければならない。」と規定され、その第１号において、「経済産業省令で定めるところにより、その発明の属する技術の分野における通常の知識を有する者が容易にその実施をすることができる程度に、明確かつ十分に記載したものであること。」と規定している。 特許法第３６条第４項第１号は、発明の詳細な説明のいわゆる実施可能要件を規定したものであって、物の発明では、その物を作り、かつ、その物を使用する具体的な記載が発明の詳細な説明にあるか、そのような記載が無い場合には、明細書及び図面の記載及び出願時の技術常識に基づき、当業者が過度の試行錯誤や複雑高度な実験等を行う必要なく、その物を作り、その物を使用することができる程度にその発明が記載されていなければならないと解される。 以下、この観点から検討する。 （２）判断 ア 本願明細書の一般的記載について 本願明細書の一般的記載としては、「本発明の新規なコポリマーの製造方法」として、段落【００４７】～【００５２】、【００５８】～【００７１】に、「イソブチレンおよびイソプレンのコポリマー」の製造方法・製造条件、特に「希釈剤」について記載され、段落【００５３】～【００５７】には「開始剤系」や「触媒」について多様なものが記載され、【００７２】～【００７４】に「ハロゲン化」について記載されているものの、上記に摘記した先行技術文献３～５の記載事項に照らして、ここで記載された内容はあくまで一般的なイソブチレン及びイソプレンのコポリマーの製造方法が記載されているに過ぎず、本願発明の上記「ｍ」値に関する事項を満たす「イソブチレンおよびイソプレンのコポリマー」を得るための具体的な指針（製造方法・製造条件に関する指針）が記載されているとはいえない。また、本願発明の上記「ｍ」値に関する事項を満たす「イソブチレンおよびイソプレンのコポリマー」を得るための製造方法・製造条件は本願の出願日当時の技術常識であるとはいえないから、ここで記載された製造方法のうち、どの条件（例えば、具体的にどのような開始剤、触媒、溶媒など）を採用すれば、本願発明の発明特定事項を満たす「イソブチレンおよびイソプレンのコポリマー」が得られるのか明らかでない。 イ 本願明細書の具体的記載（実施例）について 本願明細書の段落【００７６】～【００９１】の実施例では、実施例１～５として、本願発明の上記「ｍ」値に関する事項を満たす「イソブチレンおよびイソプレンのコポリマー」の具体的な製造例が記載されており、実施例１～５の「イソブチレンおよびイソプレンのコポリマー」は、「イソブチレン」及び「イソプレン」の含量のみが異なり、その他の製造方法・製造条件は同じであるもののみである。（令和３年９月１３日付け意見書において、請求人は、「実施例１から５に関して、製造方法はいずれも全て同じであり、イソプレンの量のみが異なっています。一般的な重合手順は当初明細書の段落［００８０］に記載されています。３．７５～１４ｍＬの範囲でイソプレンの量のみが異なっていることも記載されています。したがって、３．７５ｍＬのイソプレンを使用した場合が実施例１であり、１４ｍＬのイソプレンを使用した場合が実施例５に対応します。実施例２～４については、当業者であればイソプレンの各モル％に基づいて、容易にその量を特定することができるものです」と説明した。） しかしながら、本願明細書には、「イソブチレン」及び「イソプレン」の含量のみが異なる実施例のみを示すにとどまり、他の条件を変更した実施例や比較例は示されておらず、本件明細書に記載の多様な製造方法・製造条件（開始剤、触媒、溶媒など）のうち、どの条件を採用すれば、本願発明の発明特定事項を満たす「イソブチレンおよびイソプレンのコポリマー」が得られるのか明らかでない。 さらに、実施例１～５において用いられた「希釈剤」について、段落【００７６】には、 「希釈剤は以下からなっていた： －１０１３ｈＰａの圧力で４５℃未満の沸点を有する０．１質量％未満の脂肪族炭化水素、 －１０１３ｈＰａの圧力で４５℃～８０℃の範囲の沸点を有する９８．７質量％の脂肪族炭化水素、 －１０１３ｈＰａの圧力で８０℃を超える沸点を有する脂肪族炭化水素：１００．０質量％までの残量。」 と記載され、段落【００７７】には、 「溶媒中に存在する環状脂肪族炭化水素の総量は、１８．７質量％（メチルシクロペンタン、シクロペンタンおよびシクロヘキサン）であった。溶媒中に存在するシクロヘキサンの総量は１．４質量％であった。溶媒中に存在する分岐した非環式脂肪族炭化水素の総量は、３４．４質量％（２，２－ジメチルブタン、２，３－ジメチルブタン、２－メチルペンタン、３－メチルペンタン、２，２－ジメチルペンタン）であった」と記載されている。 「希釈剤」の成分について、段落【００７７】に記載の「１８．７質量％」の「環状脂肪族炭化水素」と、「１．４質量％」の「シクロヘキサン」、「３４．４質量％」の「非環式脂肪族炭化水素」を合計しても１００質量％にはならず、溶媒中の残りの４５．５質量％の成分が何か明らかでないため、「希釈剤」の具体的な化合物の種類及びそれらの配合割合が明らかではなく、実施例でさえ、当業者が再現可能に実施できるように記載されているとはいえない。 ウ 判断 上記「ア 本願明細書の一般的記載について」及び「イ 本願明細書の具体的記載（実施例）について」での検討を踏まえると、本願明細書の段落【００４７】～【００７１】の記載及び実施例の記載を参酌しても、本願発明の上記「ｍ」値に関する事項を満たす「イソブチレンおよびイソプレンのコポリマー」を製造するために必要となる製造条件、具体的な指針は明らかでなく、また、実施例においても使用した「希釈剤」が十分に明らかではない。 そうすると、本願明細書の段落【００４７】～【００７１】に記載された製造方法・製造条件を採用しても、結局のところ、製造条件に関する具体的な指針がない中で、製造条件を少しずつ変更しながら製造した「イソブチレンおよびイソプレンのコポリマー」について、段落【００８１】～【００８６】に記載された方法に従って、１つ１つ本願発明の上記「ｍ」値に関する事項を満たすか否かを確認する必要があり、当業者に過度の試行錯誤を課すものであると認められる。 したがって、本願明細書の発明の詳細な説明には、本願発明の発明特定事項を有する「イソブチレンおよびイソプレンのコポリマー」を製造するための具体的な製造方法及び製造条件について、当業者が実施できるように明確かつ十分に記載されているとはいえない。 （３）請求人の意見書における主張について 令和４年５月９日付け意見書において、請求人は、実施例１～５において用いられた「希釈剤」について、 「ヘキサンが脂肪族炭化水素中でブチルゴムの重合を行う際に使用された希釈剤です。ヘキサンは様々な異性体を含む脂肪族炭化水素の混合物であり、参考資料１でその異性体を示します。明細書の記載は、ｎ－ヘキサン以外の希釈剤中に含まれる様々な脂肪族炭化水素成分について含量を記載したものです。また、当業者であればｎ－ヘキサンが様々な異性体を含むものであることを理解することができます」と主張している。 しかしながら、本願明細書（特に、段落【００７６】～【００７７】）には、実施例１～５で用いた「希釈剤」が「ヘキサン」及びその「様々な異性体を含む脂肪族炭化水素」であることは明確に記載されていないから、当該主張を直ちに採用することはできない。 また、仮に、当該主張を採用したとしても、上記「１ 理由１（委任省令要件）について」で検討したとおり、本願発明の上記「ｍ」値に関する事項の技術的意義は明らかでなく、また、本願発明の上記「ｍ」値に関する事項と本願明細書の段落【００４７】～【００７１】に記載された製造方法・製造条件との関係も明らかではなく、依然として、段落【００４７】～【００７１】に記載された製造方法・製造条件にしたがって製造した「イソブチレンおよびイソプレンのコポリマー」であっても、段落【００８１】～【００８６】に記載された方法に従って、１つ１つ本願発明の上記「ｍ」値に関する事項を満たすか否かを確認する必要があり、当業者に過度の試行錯誤を課すものであると認められる。 したがって、本願明細書の発明の詳細な説明には、本願発明の発明特定事項を有する「イソブチレンおよびイソプレンのコポリマー」を製造するための具体的な製造方法及び製造条件について、当業者が実施できるように明確かつ十分に記載されているとはいえないから、請求人の上記主張を採用することはできない。 （仮に、実施例１～５で用いた「希釈剤」が「ヘキサン」及びその「様々な異性体を含む脂肪族炭化水素」であるとの主張を採用した場合には、上記「第４ 本願明細書及び引用文献に記載された事項」「３ 本願明細書における先行技術文献に記載された事項」「（６）先行技術文献１～５に記載された周知技術」アで述べたとおり、先行技術文献３の（先３ｂ）、先行技術文献４の（先４ｃ）の実施例５、先行技術文献５の（先５ｃ）の実施例１においても、「ヘキサン」主体の「希釈剤」を用いていることから、本願発明の課題である「当技術分野において知られているものと比較して、より均一に分布した架橋部位を有する、すなわちさらに低いｍ値を有するイソブチレンおよびマルチオレフィンのコポリマーを提供する」（段落【００１８】）ことを解決し得るものかどうかは不明確なものとなる。 仮に、本願明細書の段落【００１８】の記載を所与のものとし本願発明と先行技術文献３～５の実施例の「コポリマー」とは異なるものと前提とした場合は、「希釈剤」の構成が類似であることから、先行技術文献３～５の「コポリマー」も含めて、段落【００４７】～【００７１】に記載された製造方法・製造条件にしたがって製造した「イソブチレンおよびイソプレンのコポリマー」について、１つ１つ逐次本願発明の上記「ｍ」値に関する事項を満たすか否かを逐次確認する必要があることになる。） （４）まとめ 以上のとおり、本願の発明の詳細な説明の記載は、本願発明について当業者が実施することができる程度に明確かつ十分に記載したものであるとはいえないから、特許法第３６条第４項第１号に規定される要件を満たしているとはいえない。 ３ 理由３（同日出願）について （１）同日出願の特許請求の範囲の記載について 同日出願の令和４年１月１８日付け手続補正書（本審決決裁時の最新の補正書）には、請求項１として、以下の発明が記載されているといえる。 「【請求項１】 式（Ｉ）： Ｆ＝ｍＡ／（１＋ｍＡ）２ （Ｉ） （式中、 － Ａは、１Ｈ ＮＭＲで決定されるコポリマーにおけるイソプレンのイソブチレンに対するモル比であり、 － Ｆは、１３Ｃ ＮＭＲで決定されるコポリマーにおけるイソブチレン－イソプレン－イソプレンのトリアッド分率であり、 － ｍは、 ［１．２８－（０．０２５×ＭＯＣ）］≧ｍ≧［１．１５－（０．０２５×ＭＯＣ））］ の範囲内であり、ここで、ＭＯＣは、１Ｈ ＮＭＲで決定されるコポリマーにおけるイソプレンのモル％単位の含量である。） によって規定されるコポリマーの配列分布を有し、 イソブチレン含量が８５．０～９９．５モル％であり、イソプレン含量が０．５～１５．０モル％である、イソブチレンおよびイソプレンのコポリマー。」 また、請求項１を引用する請求項２の発明として、以下の発明が記載されているといえる。 「式（Ｉ）： Ｆ＝ｍＡ／（１＋ｍＡ）２ （Ｉ） （式中、 － Ａは、１Ｈ ＮＭＲで決定されるコポリマーにおけるイソプレンのイソブチレンに対するモル比であり、 － Ｆは、１３Ｃ ＮＭＲで決定されるコポリマーにおけるイソブチレン－イソプレン－イソプレンのトリアッド分率であり、 － ｍは、 ［１．２７－（０．０２５×ＭＯＣ）］≧ｍ≧［１．１６－（０．０２５×ＭＯＣ））］ の範囲内であり、ここで、ＭＯＣは、１Ｈ ＮＭＲで決定されるコポリマーにおけるイソプレンのモル％単位の含量である。） によって規定されるコポリマーの配列分布を有し、 イソブチレン含量が８５．０～９９．５モル％であり、イソプレン含量が０．５～１５．０モル％である、イソブチレンおよびイソプレンのコポリマー。」 （２）判断 本願発明と同日出願の請求項１に係る発明とを対比すると、「ｍ」について、両者は、 「イソブチレン含量が８５．０～９９．５モル％であり、イソプレン含量が０．５～１５．０モル％である、イソブチレンおよびイソプレンのコポリマー」である点で一致し、 「式（Ｉ）： Ｆ＝ｍＡ／（１＋ｍＡ）２ （Ｉ） （式中、 － Ａは、１Ｈ ＮＭＲで決定されるコポリマーにおけるイソプレンのイソブチレンに対するモル比であり、 － Ｆは、１３Ｃ ＮＭＲで決定されるコポリマーにおけるイソブチレン－イソプレン－イソプレンのトリアッド分率」である「ｍ」について、 本願発明では「［１．２８－（０．０２５×ＭＯＣ）］≧ｍ≧［１．１６－（０．０２５×ＭＯＣ））］であるのに対し、 同日出願の請求項１に係る発明では「［１．２８－（０．０２５×ＭＯＣ）］≧ｍ≧［１．１５－（０．０２５×ＭＯＣ））］」と、 「下限」が本願発明では「［１．１６－（０．０２５×ＭＯＣ））］」、同日出願の請求項１では「［１．１５－（０．０２５×ＭＯＣ））］」と僅かに異なる点でのみ相違する。 本願と同日出願とは明細書の記載は同一であるため解決しようとする課題及び実施例も同一であり、本願明細書の（本ａ）の段落【００１９】～【００２０】及び同日出願の段落【００１９】～【００２０】をみても上記相違点に係るそれぞれの下限値の技術的意義については何ら記載されておらず、さらに、上記相違点は、明らかに「ｍ」の範囲が重複していることから、実質的な相違点とはいえない。 また、本願発明と同日出願の請求項２に係る発明とを対比すると、両者は、 「イソブチレン含量が８５．０～９９．５モル％であり、イソプレン含量が０．５～１５．０モル％である、イソブチレンおよびイソプレンのコポリマー」である点で一致し、 「式（Ｉ）： Ｆ＝ｍＡ／（１＋ｍＡ）２ （Ｉ） （式中、 － Ａは、１Ｈ ＮＭＲで決定されるコポリマーにおけるイソプレンのイソブチレンに対するモル比であり、 － Ｆは、１３Ｃ ＮＭＲで決定されるコポリマーにおけるイソブチレン－イソプレン－イソプレンのトリアッド分率」である「ｍ」について、 本願発明では「［１．２８－（０．０２５×ＭＯＣ）］≧ｍ≧［１．１６－（０．０２５×ＭＯＣ））］であるのに対し、同日出願の請求項３に係る発明では「［１．２７－（０．０２５×ＭＯＣ）］≧ｍ≧［１．１６－（０．０２５×ＭＯＣ））］」と、「上限」が僅かに異なる点でのみ相違する。 本願と同日出願とは明細書の記載は同一であるため解決しようとする課題及び実施例も同一であり、本願明細書の（本ａ）の段落【００１９】～【００２０】及び同日出願の段落【００１９】～【００２０】をみても上記相違点に係る上限値の技術的意義については何ら記載されておらず、さらに、上記相違点は、明らかに「ｍ」の範囲が重複していることから、実質的な相違点とはいえない。 したがって、本願発明は、同日出願の請求項１～２に係る発明と実質的同一である。 （３）請求人の意見書における主張について 令和３年１１月１日付け拒絶理由通知書において、「第３ 令和３年１１月１日付け拒絶理由通知書における拒絶理由の概要」「理由３：（同日出願）」に記載した内容の拒絶理由を示すとともに、「＜当審からの審尋＞」として、「（６）上記理由「●理由３（同日出願）」に関連して、当該意見書において、「同日出願である特願２０２０－０３３８０１号につきましては、本願の発明を特許するとの審決を賜ることとなりましたら、放置又は取下げを予定しております」と述べていますが、本願は、同日出願が放棄又は取下げ等がされるか、あるいは、同日出願の請求項に記載されていない構成が追加される補正がなされる等本願発明と同日出願が実質的に同一にならないように補正がされない限り、特許法第３９条第２項の拒絶理由は解消しませんので、ご留意下さい」と指摘した。 当該指摘に対して、請求人は、令和４年５月９日付け意見書において、「先の意見書にも記載したとおり、同日出願である特願２０２０－０３３８０１号につきましては、本願の発明を特許するとの審決を賜ることとなりましたら、放置又は取下げを予定しております」と主張している。 しかしながら、上記「（２）判断」で検討したとおり、本願発明と同日出願の請求項１～２に係る発明は実質的に同一であり、また、令和３年１１月１日付け拒絶理由通知書と同日に発送した特許庁長官名による指令書に記載した届出もなかったため、依然として、特許法第３９条第２項の規定により特許を受けることはできない。 （４）まとめ 以上のとおり、本願発明は、同日出願の請求項１～２に係る発明と同一と認められ、また、上記拒絶理由通知書と同時に発送した指令書に記載した届出もなされなかったため、特許法第３９条第２項の規定により特許を受けることができない。 第７ むすび 以上のとおり、本願は、発明の詳細な説明の記載が、本願発明について特許法第３６条第４項第１号の規定（委任省令要件、実施可能要件）に適合するものではなく、また、特許法第３９条第２項の規定（同日出願）により特許を受けることができないものである。 したがって、他の請求項に係る発明について検討するまでもなく、また、その余のことについて検討するまでもなく、本願は拒絶すべきものである。 よって、結論のとおり審決する。