2019-005914

特願２０１５－　２５９９９「有機エレクトロルミネセンス材料及びデバイス」拒絶査定不服審判事件〔平成２７年　８月２７日出願公開、特開２０１５－１５５４０３〕について、次のとおり審決する。

【結　論】 本件審判の請求は、成り立たない。

【理　由】 第１　手続の経緯 本願は、平成２７年２月１３日（パリ条約による優先権主張　２０１４年２月１４日、米国（US））の出願であって、平成３０年７月１０日付けで拒絶理由が通知され、同年１０月２３日に意見書及び手続補正書が提出され、同年１２月２８日付けで拒絶査定され、令和１年５月８日に拒絶査定不服審判が請求されると同時に手続補正書が提出されたものである。 第２　令和１年５月８日付けの手続補正についての補正却下の決定 ［補正却下の決定の結論］ 令和１年５月８日付けの手続補正を却下する。 ［理由］ １　補正の内容 令和１年５月８日付けの手続補正（以下、「本件補正」という。）は、特許請求の範囲について、補正前の平成３０年１０月２３日付け手続補正により補正した特許請求の範囲の請求項１の「ＬＡは、任意で他の配位子と結合して、三座配位子、四座配位子、五座配位子、又は六座配位子となり」との特定事項を削除する補正及び補正前の「他の配位子に配位され」との特定事項を「下記の他の配位子ＬＢ１～ＬＢ４１のいずれかに配位され、（ＬＢ１～ＬＢ４１の化学構造式省略）」とする補正を含むものである。 ２　補正の適否 （１）目的要件の判断 上記補正のうち、「ＬＡは、任意で他の配位子と結合して、三座配位子、四座配位子、五座配位子、又は六座配位子となり」との特定事項を削除する補正は、補正前にＬＡは、任意で他の配位子と結合して、合計三座～六座の配位子となっていることを特定していたことを意味する特定事項を補正後削除しているのであるから、特許請求の範囲の減縮であるとはいえず、明りようでない記載の釈明又は誤記の訂正であるともいえず、特許法第１７条の２第５項に掲げるいずれの目的にも合致するものとはいえない。 審判請求人は、審判請求書５頁（ｂ）において、本件補正に関して、「請求項１は、「他の配位子」をＬＢ１～ＬＢ４１のいずれかに限定し、この補正に併せて「ＬＡは、任意で他の配位子と結合して、三座配位子、四座配位子、五座配位子、又は六座配位子となり」の規定を削除したものです。」と主張しているが、「他の配位子」をＬＢ１～ＬＢ４１のいずれかに限定することが、例えＬＢの配位子の種類を限定することになっても、一方でＬＢを含めたＬＡとＬＢの配位子の合計数の特定が削除されているのであるから、その点で請求項１の範囲が拡張されているのは明らかである。 （２）独立特許要件の判断 ア　仮に、発明を特定する事項である本件補正前の請求項１の「化合物」を特定するために必要な特定事項である「他の配位子に配位され」との特定事項を具体的に「下記の他の配位子ＬＢ１～ＬＢ４１のいずれかに配位され、」と限定したものであって、特許法第１７条の２第５項第２号に規定された特許請求の範囲の減縮を目的とするものであるとして、補正後の請求項１に係る発明（以下「本願補正発明」という。）が特許出願の際独立して特許を受けることができるか否か（特許法第１７条の２第６項において準用する同法第１２６条第７項の規定に違反するか否か）について検討する。 イ　特許法第２９条第１項第３号についての判断 （イ－１）本願補正発明 本願補正発明は、以下に記載したとおりのものである。 「　　【請求項１】 下記の式（Ｉ）で表される配位子ＬＡを含むことを特徴とする化合物。 【化１】 （式（Ｉ）中、環Ａは、５員又は６員の炭素環又は複素環であり； Ｒは、環Ｂに縮合しており、且つ式（ＩＩ）で表され： 【化２】 ここで、 波線は、環Ｂへの結合を表し； Ｒ１及びＲ３は、それぞれ独立して、モノ、ジ、トリ、若しくはテトラ置換、又は無置換を表し； Ｒ２は、モノ若しくはジ置換、又は無置換を表し； Ｘ１、Ｘ２、Ｘ３、Ｘ４、Ｘ５、Ｘ６、Ｘ７、及びＸ８は、それぞれ独立して、炭素又は窒素であり； Ｘ１、Ｘ２、Ｘ３、Ｘ４、Ｘ５、Ｘ６、Ｘ７、及びＸ８のうちの少なくとも１つは、窒素であり； Ｙ１は、ＢＲ’、ＮＲ’、ＰＲ’、Ｏ、Ｓ、Ｓｅ、Ｃ＝Ｏ、Ｓ＝Ｏ、ＳＯ２、ＣＲ’Ｒ’’、ＳｉＲ’Ｒ’’、及びＧｅＲ’Ｒ’’からなる群より選択され； Ｒ１、Ｒ２、Ｒ３、Ｒ’、及びＲ’’は、それぞれ独立して、水素、重水素、ハロゲン、アルキル、シクロアルキル、ヘテロアルキル、アリールアルキル、アルコキシ、アリールオキシ、アミノ、シリル、アルケニル、シクロアルケニル、ヘテロアルケニル、アルキニル、アリール、ヘテロアリール、アシル、カルボニル、カルボン酸、エステル、ニトリル、イソニトリル、スルファニル、スルフィニル、スルホニル、ホスフィノ、及びこれらの組み合わせからなる群より選択されるか、又は任意の２つの隣接する置換基が、任意で結合して環を形成し（前記環が更に置換されていてもよい）、 前記ＬＡは、金属Ｍに配位しており、 前記Ｍは、任意で下記の他の配位子ＬＢ１～ＬＢ４１のいずれかに配位され、 【化３】 【化４】 ただし、 前記化合物が、下記配位子ＬＡを有するホモレプティックイリジウム化合物である場合、Ｙ１は、ＣＲ’Ｒ’’ではない。 【化５】 」 （イ－２）引用刊行物 刊行物１：特開２０１４－７３９７号公報（原査定の拒絶の理由に引用された引用文献１） （イ－３）刊行物１の記載事項 原査定の拒絶の理由に引用された本願の優先日前に頒布された刊行物である特開２０１４－７３９７号公報には、以下の記載がある。 （１ａ）「 【請求項１】 ベンゾフロピリミジン誘導体が金属に配位した有機金属錯体を発光中心とする、 発光素子。 【請求項２】 ４位にアリール基を有するベンゾフロピリミジン誘導体が金属に配位した有機金属錯体を発光中心とする、 発光素子。 【請求項３】 ４位にアリール基を有するベンゾフロピリミジン誘導体の３位の窒素が金属に配位し、前記アリール基が前記金属に結合した有機金属錯体を発光中心とする、 発光素子。 【請求項４】 請求項１乃至請求項３のいずれか一において、 前記金属が、第９族元素または第１０族元素である発光素子。 【請求項５】 請求項１乃至請求項４のいずれか一において、 前記金属が、イリジウムである発光素子。 【請求項６】 一般式（Ｇ１）で表される構造を含む有機金属錯体。 【化１】 （式中、Ｒ１は、水素、または置換もしくは無置換の炭素数１～６のアルキル基を表し、Ｒ２～Ｒ５は、それぞれ独立に、水素、置換もしくは無置換の炭素数１～６のアルキル基、置換もしくは無置換の炭素数５～７の単環式飽和炭化水素、置換もしくは無置換の炭素数７～１０の多環式飽和炭化水素、または置換もしくは無置換の炭素数６～１３のアリール基を表し、Ａｒは、置換もしくは無置換の炭素数６～１０のアリーレン基を表す。また、Ｍは、第９族元素または第１０族元素のいずれかを表す。） 【請求項７】 一般式（Ｇ２）で表される有機金属錯体。 【化２】 （式中、Ｒ１は、水素、または置換もしくは無置換の炭素数１～６のアルキル基を表し、Ｒ２～Ｒ５は、それぞれ独立に、水素、置換もしくは無置換の炭素数１～６のアルキル基、置換もしくは無置換の炭素数５～７の単環式飽和炭化水素、置換もしくは無置換の炭素数７～１０の多環式飽和炭化水素、または置換もしくは無置換の炭素数６～１３のアリール基を表し、Ａｒは、置換もしくは無置換の炭素数６～１０のアリーレン基を表す。また、Ｍは、第９族元素または第１０族元素のいずれかを表す。また、前記Ｍが第９族元素の時はｎ＝３であり、第１０族元素の時はｎ＝２である。） 【請求項８】 一般式（Ｇ３）で表される有機金属錯体。 【化３】 （式中、Ｒ１は、水素、または置換もしくは無置換の炭素数１～６のアルキル基を表し、Ｒ２～Ｒ５は、それぞれ独立に、水素、置換もしくは無置換の炭素数１～６のアルキル基、置換もしくは無置換の炭素数５～７の単環式飽和炭化水素、置換もしくは無置換の炭素数７～１０の多環式飽和炭化水素、または置換もしくは無置換の炭素数６～１３のアリール基を表し、Ａｒは、置換もしくは無置換の炭素数６～１０のアリーレン基を表す。また、Ｍは、第９族元素または第１０族元素のいずれかを表す。また、前記Ｍが第９族元素の時はｎ＝２であり、第１０族元素の時はｎ＝１である。また、Ｌは、モノアニオン性の配位子を表す。） 【請求項９】 請求項６乃至請求項８のいずれか一に記載の有機金属錯体を含む発光素子。 【請求項１０】 請求項９に記載の発光素子を用いた発光装置。 ・・・」 （１ｂ）「【技術分野】 【０００１】 三重項励起状態を発光に変換できる有機金属錯体を発光中心とする発光素子に関する。また、該有機金属錯体に関する。また、該発光素子を用いた、発光装置、電子機器、及び照明装置に関する。 【背景技術】 【０００２】 近年、発光性の有機化合物や無機化合物を発光材料として用いた発光素子の開発が盛んである。特に、ＥＬ（Ｅｌｅｃｔｒｏ　Ｌｕｍｉｎｅｓｃｅｎｃｅ）素子と呼ばれる発光素子の構成は、電極間に発光材料を含む発光層を設けただけの単純な構造であり、薄型軽量化できる・入力信号に高速に応答できる・直流低電圧駆動が可能であるなどの特性から、次世代のフラットパネルディスプレイ素子として注目されている。また、このような発光素子を用いたディスプレイは、コントラストや画質に優れ、視野角が広いという特徴も有している。さらに、これらの発光素子は面状光源であるため、液晶ディスプレイのバックライトや照明等の光源としての応用も考えられている。 【０００３】 発光物質が発光性の有機化合物である場合、発光素子の発光機構は、キャリア注入型である。すなわち、電極間に発光層を挟んで電圧を印加することにより、電極から注入された電子およびホールが再結合して発光物質が励起状態となり、その励起状態が基底状態に戻る際に発光する。そして、励起状態の種類としては、一重項励起状態（Ｓ＊）と三重項励起状態（Ｔ＊）が可能である。また、発光素子におけるその統計的な生成比率は、Ｓ＊：Ｔ＊＝１：３であると考えられている。 【０００４】 発光性の有機化合物は通常、基底状態が一重項状態である。したがって、一重項励起状態（Ｓ＊）からの発光は、同じ多重度間の電子遷移であるため蛍光と呼ばれる。一方、三重項励起状態（Ｔ＊）からの発光は、異なる多重度間の電子遷移であるため燐光と呼ばれる。ここで、蛍光を発する化合物（以下、蛍光性化合物と称す）は室温において、通常、燐光は観測されず蛍光のみが観測される。したがって、蛍光性化合物を用いた発光素子における内部量子効率（注入したキャリアに対して発生するフォトンの割合）の理論的限界は、Ｓ＊：Ｔ＊＝１：３であることを根拠に２５％とされている。 【０００５】 一方、燐光性化合物を用いれば、理論上は内部量子効率を１００％とすることが可能となる。つまり、蛍光性化合物に比べて４倍の発光効率が可能となる。このような理由から、高効率な発光素子を実現するために、燐光性化合物を用いた発光素子の開発が近年盛んに行われている。 【０００６】 特に、燐光性化合物としては、その燐光量子効率の高さゆえに、イリジウム等を中心金属とする有機金属錯体が注目されている。例えば、赤色の発光が得られる有機金属錯体として、ピラジン誘導体が第９族または第１０族の金属イオンに対してオルトメタル化した有機金属錯体がある（例えば、特許文献１）。 【先行技術文献】 【特許文献】 【０００７】 【特許文献１】特開２００７－２８４４３２号公報 【発明の概要】 【発明が解決しようとする課題】 【０００８】 特許文献１において報告されているように、有機金属錯体を用いた発光素子の開発も進んできてはいるものの、発光効率、信頼性、発光特性、合成収率、またはコストといった面で改善の余地が残されており、より優れた発光素子の開発が望まれている。 【０００９】 上記課題に鑑み、本発明の一態様は、新たな有機金属錯体を発光中心とする発光素子を提供することを課題とする。また、該有機金属錯体を提供することを課題とする。また、該発光素子を用いた発光装置、電子機器、及び照明装置を提供することを課題とする。 【課題を解決するための手段】 【００１０】 本発明者らは、ベンゾフロピリミジン誘導体が金属に配位した有機金属錯体が、燐光発光を示すことを見出した。また、該有機金属錯体を一対の電極間に有する発光素子に、電圧を印加することにより、該発光素子は、燐光発光を示し且つ信頼性が高いことを見出した。 【００１１】 したがって、本発明の一態様は、ベンゾフロピリミジン誘導体が、金属に配位した有機金属錯体を発光中心とする発光素子である。特に、４位にアリール基を有するベンゾフロピリミジン誘導体が、金属に配位した有機金属錯体を発光中心とする発光素子であると良い。また、４位にアリール基を有するベンゾフロピリミジン誘導体の３位の窒素が、金属に配位し、アリール基が金属に結合した有機金属錯体を発光中心とする発光素子であると良い。 【００１２】 上記各構成において、金属が、第９族元素または第１０族元素であると好ましく、イリジウムであるとさらに好ましい。 【００１３】 また、本発明の他の一態様は、一般式（Ｇ１）で表される構造を含む有機金属錯体である。一般式（Ｇ１）で表される構造を含む有機金属錯体は燐光発光することができるため、発光素子の発光層に適用する際に有益である。 【００１４】 【化１】 【００１５】 特に、一般式（Ｇ１）で表される構造を含み、該構造において最低三重項励起状態が形成される燐光性の有機金属錯体は、発光に寄与する最低三重項励起状態が（Ｇ１）以外の骨格（他の配位子）により消光されないため、効率よく燐光を放出することができるため好ましい。このような態様を実現するためには、例えば、該構造の最低三重項励起エネルギーが、該燐光性の有機金属錯体を構成する他の骨格（他の配位子）の最低三重項励起エネルギーと同じになるか、またはそれより低くなるように、他の骨格（他の配位子）を選択すればよい。このような構成とすることで、該構造以外の骨格（配位子）がどのようなものであっても、最終的には該構造にて最低三重項励起状態が形成されるため、該構造に由来する燐光発光が得られる。したがって、高効率な燐光発光を得ることができる。例えば、該構造を側鎖として有するビニルポリマー等がその代表例である。 【００１６】 また、本発明の他の一態様は、一般式（Ｇ２）で表される有機金属錯体である。 【００１７】 【化２】 ・・・ 【００１８】 また、本発明の他の一態様は、一般式（Ｇ３）で表される有機金属錯体である。 【００１９】 【化３】 ・・・ 【００２０】 一般式（Ｇ１）、一般式（Ｇ２）、及び一般式（Ｇ３）において、Ｒ１は、水素、または置換もしくは無置換の炭素数１～６のアルキル基を表し、Ｒ２～Ｒ５は、それぞれ独立に、水素、置換もしくは無置換の炭素数１～６のアルキル基、置換もしくは無置換の炭素数５～７の単環式飽和炭化水素、置換もしくは無置換の炭素数７～１０の多環式飽和炭化水素、または置換もしくは無置換の炭素数６～１３のアリール基を表し、Ａｒは、置換もしくは無置換の炭素数６～１０のアリーレン基を表す。また、Ｍは、第９族元素または第１０族元素のいずれかを表す。 【００２１】 また、一般式（Ｇ２）において、Ｍが第９族元素の時はｎ＝３であり、第１０族元素の時はｎ＝２である。 【００２２】 また、一般式（Ｇ３）において、Ｍが第９族元素の時はｎ＝２であり、第１０族元素の時はｎ＝１である。また、Ｌは、モノアニオン性の配位子を表す。 【００２３】 また、一般式（Ｇ１）、一般式（Ｇ２）、及び一般式（Ｇ３）において、Ｍは、第９族元素または第１０族元素のいずれかを表し、第９族元素としてはイリジウムが好ましく、第１０族元素としては白金が好ましい。これは、より効率よく燐光発光させるためには、重原子効果の観点から、有機金属錯体の中心金属として重い金属の方が好ましいためである。 【００２４】 なお、Ｍがイリジウムであると、スピン－軌道相互作用が大きくなる。また、Ｍと配位子が金属－炭素結合を有していることから、配位子のベンゾフロピリミジン誘導体への電荷の移動（三重項ＭＬＣＴ（Ｍｅｔａｌ　ｔｏ　Ｌｉｇａｎｄ　Ｃｈａｒｇｅ　Ｔｒａｎｓｆｅｒ）遷移ともいう）が起こり易くなる。その結果、燐光発光のような禁制遷移が生じやすくなる上に、三重項励起寿命も短くなり、燐光性の有機金属錯体の発光効率を高める効果を奏するため好ましい。」 （１ｃ）「【００３４】 また、本発明の一態様は、一般式（Ｇ１）で表される構造を含む有機金属錯体、一般式（Ｇ２）で表される有機金属錯体、または一般式（Ｇ３）で表される有機金属錯体である。一般式（Ｇ１）で表される構造を含み、該構造において最低三重項励起状態が形成される燐光性の有機金属錯体は、発光に寄与する最低三重項励起状態が（Ｇ１）以外の骨格（他の配位子）により消光されないため、効率よく燐光を放出することができるため好ましい。このような態様を実現するためには、例えば、該構造の最低三重項励起エネルギーが、該燐光性の有機金属錯体を構成する他の骨格（他の配位子）の最低三重項励起エネルギーと同じになるか、またはそれより低くなるように、他の骨格（他の配位子）を選択すればよい。このような構成とすることで、該構造以外の骨格（配位子）がどのようなものであっても、最終的には該構造にて最低三重項励起状態が形成されるため、該構造に由来する燐光発光が得られる。したがって、高効率な燐光発光を得ることができる。例えば、該構造を側鎖として有するビニルポリマー等がその代表例である。 【００３５】 【化４】 ・・・ 【００３６】 【化５】 ・・・ 【００３７】 【化６】 ・・・ 【００３８】 一般式（Ｇ１）、一般式（Ｇ２）、及び一般式（Ｇ３）において、Ｒ１は、水素、または置換もしくは無置換の炭素数１～６のアルキル基を表し、Ｒ２～Ｒ５は、それぞれ独立に、水素、置換もしくは無置換の炭素数１～６のアルキル基、置換もしくは無置換の炭素数５～７の単環式飽和炭化水素、置換もしくは無置換の炭素数７～１０の多環式飽和炭化水素、または置換もしくは無置換の炭素数６～１３のアリール基を表し、Ａｒは、置換もしくは無置換の炭素数６～１０のアリーレン基を表す。また、Ｍは、第９族元素または第１０族元素のいずれかを表す。 【００３９】 また、一般式（Ｇ２）において、Ｍが第９族元素の時はｎ＝３であり、第１０族元素の時はｎ＝２である。 【００４０】 また、一般式（Ｇ３）において、Ｍが第９族元素の時はｎ＝２であり、第１０族元素の時はｎ＝１である。また、Ｌは、モノアニオン性の配位子を表す。 【００４１】 また、一般式（Ｇ３）において、モノアニオン性の配位子は、ベータジケトン構造を有するモノアニオン性の二座キレート配位子、カルボキシル基を有するモノアニオン性の二座キレート配位子、フェノール性水酸基を有するモノアニオン性の二座キレート配位子、又は２つの配位元素がいずれも窒素であるモノアニオン性の二座キレート配位子であることが好ましい。特に、ベータジケトン構造を有するモノアニオン性の二座キレート配位子が安定であり好ましい。 【００４２】 なお、モノアニオン性の配位子としては、下記一般式（Ｌ１）乃至（Ｌ７）のいずれか一であることが好ましい。 【００４３】 【化７】 【００４４】 一般式（Ｌ１）～（Ｌ７）において、Ｒ１１～Ｒ５１は、それぞれ独立に、水素、置換もしくは無置換の炭素数１～６のアルキル基、ハロゲン基、ビニル基、置換もしくは無置換の炭素数１～６のハロアルキル基、置換もしくは無置換の炭素数１～６のアルコキシ基、又は置換もしくは無置換の炭素数１～６のアルキルチオ基を表す。さらにここで言う置換基として、アリール基、アルキル基、アルケニル基、アルキニル基、アルコキシ基、カルボニル基、カルボキシル基、水酸基、メルカプト基、ハロゲン、スルホニル基、アミノ基などがあげられる。また、Ａ１～Ａ３は、それぞれ独立に、窒素、水素と結合するｓｐ２混成炭素、または炭素数１～６のアルキル基、ハロゲン基、炭素数１～６のハロアルキル基、もしくはフェニル基のいずれかと結合するｓｐ２混成炭素を表す。 【００４５】 なお、一般式（Ｇ１）で表される構造を含む有機金属錯体、一般式（Ｇ２）で表される有機金属錯体、及び一般式（Ｇ３）で表される有機金属錯体は、燐光発光することができるため、発光素子の発光層に適用する際に有益である。したがって本発明の好ましい一態様は、一般式（Ｇ１）で表される構造を含む有機金属錯体、一般式（Ｇ２）で表される有機金属錯体、及び一般式（Ｇ３）で表される有機金属錯体である。 【００４６】 特に、一般式（Ｇ１）で表される構造を含み、該構造において最低三重項励起状態が形成される有機金属錯体は、効率よく燐光を放出することができるため好ましい。このような態様を実現するためには、例えば、該構造の最低三重項励起エネルギーが、該有機金属錯体を構成する他の骨格（他の配位子）の最低三重項励起エネルギーと同じになるか、またはそれより低くなるように、他の骨格（他の配位子）を選択すればよい。このような構成とすることで、該構造以外の骨格（配位子）がどのようなものであっても、最終的には該構造にて最低三重項励起状態が形成されるため、該構造に由来する燐光発光が得られる。したがって、高効率な燐光発光を得ることができる。」 （１ｄ）「【００４８】 ≪一般式（Ｇ０）で表される４－アリールベンゾフロ［３，２－ｄ］ピリミジン誘導体の合成法≫ 下記一般式（Ｇ０）で表される４－アリールベンゾフロ［３，２－ｄ］ピリミジン誘導体は、以下のような簡便な合成スキーム（ａ）により合成できる。 【００４９】 【化８】 【００５０】 一般式（Ｇ０）において、Ｒ１は、水素、または置換もしくは無置換の炭素数１～６のアルキル基を表し、Ｒ２～Ｒ５は、それぞれ独立に、水素、置換もしくは無置換の炭素数１～６のアルキル基、置換もしくは無置換の炭素数５～７の単環式飽和炭化水素、置換もしくは無置換の炭素数７～１０の多環式飽和炭化水素、または置換もしくは無置換の炭素数６～１３のアリール基を表し、Ａｒは、置換もしくは無置換の炭素数６～１０のアリーレン基を表す。 【００５１】 下記合成スキーム（ａ）に示すように、アリールのボロン酸化合物（Ａ１）と４－クロロベンゾフロ［３，２－ｄ］ピリミジン誘導体（Ａ２）を反応させることにより得られる。 【００５２】 【化９】 【００５３】 合成スキーム（ａ）において、Ｒ１は、水素、または置換もしくは無置換の炭素数１～６のアルキル基を表し、Ｒ２～Ｒ５は、それぞれ独立に、水素、置換もしくは無置換の炭素数１～６のアルキル基、置換もしくは無置換の炭素数５～７の単環式飽和炭化水素、置換もしくは無置換の炭素数７～１０の多環式飽和炭化水素、または置換もしくは無置換の炭素数６～１３のアリール基を表し、Ａｒは、置換もしくは無置換の炭素数６～１０のアリーレン基を表す。 【００５４】 上述の化合物（Ａ１）、（Ａ２）は、様々な種類が市販されているか、あるいは合成可能であるため、一般式（Ｇ０）で表される４－アリールベンゾフロ［３，２－ｄ］ピリミジン誘導体は数多くの種類を合成することができる。したがって、本発明の一態様である有機金属錯体は、その配位子のバリエーションが豊富であるという特徴がある。 【００５５】 ≪一般式（Ｇ２）で表される本発明の一態様の有機金属錯体の合成方法≫ 一般式（Ｇ２）で表される本発明の一態様である有機金属錯体は、下記合成スキーム（ｂ）により合成することができる。すなわち、一般式（Ｇ０）で表される４－アリールベンゾフロ［３，２－ｄ］ピリミジン誘導体と、ハロゲンを含む第９族または第１０族の金属化合物（塩化ロジウム水和物、塩化パラジウム、塩化イリジウム、臭化イリジウム、ヨウ化イリジウム、テトラクロロ白金酸カリウムなど）、または第９族または第１０族の有機金属化合物（アセチルアセトナト錯体、ジエチルスルフィド錯体等）とを混合した後、加熱することにより、一般式（Ｇ２）で表される有機金属錯体を得ることができる。また、この加熱プロセスは、一般式（Ｇ０）で表される４－アリールベンゾフロ［３，２－ｄ］ピリミジン誘導体と、ハロゲンを含む第９族または第１０族の金属化合物、または第９族または第１０族の有機金属化合物とをアルコール系溶媒（グリセロール、エチレングリコール、２－メトキシエタノール、２－エトキシエタノール等）に溶解した後に行ってもよい。加熱手段として特に限定はなく、オイルバス、サンドバス、又はアルミブロックを用いてもよい。また、マイクロ波を加熱手段として用いることも可能である。 【００５６】 【化１０】 【００５７】 合成スキーム（ｂ）において、Ｒ１は、水素、または置換もしくは無置換の炭素数１～６のアルキル基を表し、Ｒ２～Ｒ５は、それぞれ独立に、水素、置換もしくは無置換の炭素数１～６のアルキル基、置換もしくは無置換の炭素数５～７の単環式飽和炭化水素、置換もしくは無置換の炭素数７～１０の多環式飽和炭化水素、または置換もしくは無置換の炭素数６～１３のアリール基を表し、Ａｒは、置換もしくは無置換の炭素数６～１０のアリーレン基を表す。また、Ｍは、第９族元素または第１０族元素を表す。また、Ｍが第９族元素のときはｎ＝３であり、Ｍが第１０族元素のときはｎ＝２である。 【００５８】 ≪一般式（Ｇ３）で表される本発明の一態様の有機金属錯体の合成方法≫ 一般式（Ｇ３）で表される本発明の一態様である有機金属錯体は、下記合成スキーム（ｃ－１）に示すように、一般式（Ｇ０）で表される４－アリールベンゾフロ［３，２－ｄ］ピリミジン誘導体と、ハロゲンを含む第９族または第１０族の金属化合物（塩化ロジウム水和物、塩化パラジウム、塩化イリジウム、臭化イリジウム、ヨウ化イリジウム、テトラクロロ白金酸カリウムなど）とを無溶媒、またはアルコール系溶媒（グリセロール、エチレングリコール、２－メトキシエタノール、２－エトキシエタノールなど）単独、あるいはアルコール系溶媒１種類以上と水との混合溶媒を用いて、不活性ガス雰囲気にて加熱することにより、ハロゲンで架橋された構造を有する有機金属錯体の一種であり、新規物質である複核錯体（Ｂ）を得ることができる。加熱手段として特に限定はなく、オイルバス、サンドバス、又はアルミブロックを用いてもよい。また、マイクロ波を加熱手段として用いることも可能である。 【００５９】 【化１１】 【００６０】 合成スキーム（ｃ－１）において、Ｘはハロゲンを表し、Ｒ１は、水素、または置換もしくは無置換の炭素数１～６のアルキル基を表し、Ｒ２～Ｒ５は、それぞれ独立に、水素、置換もしくは無置換の炭素数１～６のアルキル基、置換もしくは無置換の炭素数５～７の単環式飽和炭化水素、置換もしくは無置換の炭素数７～１０の多環式飽和炭化水素、または置換もしくは無置換の炭素数６～１３のアリール基を表し、Ａｒは、置換もしくは無置換の炭素数６～１０のアリーレン基を表す。また、Ｍは、第９族元素または第１０族元素を表す。また、Ｍが第９族元素のときはｎ＝２であり、Ｍが第１０族元素のときはｎ＝１である。 【００６１】 さらに、下記合成スキーム（ｃ－２）に示すように、上述の合成スキーム（ｃ－１）で得られる複核錯体（Ｂ）と、モノアニオン性の配位子の原料ＨＬとを、不活性ガス雰囲気にて反応させることにより、ＨＬのプロトンが脱離してＬが中心金属Ｍに配位し、一般式（Ｇ３）で表される本発明の一態様である有機金属錯体が得られる。加熱手段として特に限定はなく、オイルバス、サンドバス、又はアルミブロックを用いてもよい。また、マイクロ波を加熱手段として用いることも可能である。 【００６２】 【化１２】 【００６３】 合成スキーム（ｃ－２）において、Ｌはモノアニオン性の配位子を表し、Ｘはハロゲンを表し、Ｒ１は、水素、または置換もしくは無置換の炭素数１～６のアルキル基を表し、Ｒ２～Ｒ５は、それぞれ独立に、水素、置換もしくは無置換の炭素数１～６のアルキル基、置換もしくは無置換の炭素数５～７の単環式飽和炭化水素、置換もしくは無置換の炭素数７～１０の多環式飽和炭化水素、または置換もしくは無置換の炭素数６～１３のアリール基を表し、Ａｒは、置換もしくは無置換の炭素数６～１０のアリーレン基を表す。また、Ｍは、第９族元素または第１０族元素を表す。また、Ｍが第９族元素のときはｎ＝２であり、Ｍが第１０族元素のときはｎ＝１である。」 （１ｅ）「【００６６】 【化１３】 【００６７】 【化１４】 【００６８】 【化１５】 【００６９】 【化１６】 【００７０】 【化１７】 【００７１】 【化１８】 【００７２】 ・・・ 【００７３】 なお、上記構造式（１００）～（１４１）で表される有機金属錯体には、配位子の種類によっては立体異性体が存在しうるが、本発明の一態様の有機金属錯体にはこれらの異性体も全て含まれる。 【００７４】 以上に示す本発明の一態様である有機金属錯体は、燐光を発光することが可能な新規物質である。」 （１ｆ）「【実施例１】 【０１８８】 ≪合成例１≫ 本合成例１では、実施の形態１の構造式（１００）で表される本発明の有機金属錯体、ビス［２－（ベンゾフロ［３，２－ｄ］ピリミジン－４－イル－κＮ３）フェニル－κＣ］（２，４－ペンタンジオナト－κ２Ｏ，Ｏ’）イリジウム（ＩＩＩ）（略称：Ｉｒ（ｐｂｆｐｍ）２（ａｃａｃ））の合成例を具体的に例示する。なお、Ｉｒ（ｐｂｆｐｍ）２（ａｃａｃ）（略称）の構造を以下に示す。 【０１８９】 【化２０】 【０１９０】 ＜ステップ１；４－フェニルベンゾフロ［３，２－ｄ］ピリミジン（略称：Ｈｐｂｆｐｍ）の合成＞ まず、４－クロロベンゾフロ［３，２－ｄ］ピリミジン２．４２ｇとフェニルボロン酸２．１９ｇ、炭酸ナトリウム１．８９ｇ、ビス（トリフェニルホスフィン）パラジウム（ＩＩ）ジクロリド（略称：Ｐｄ（ＰＰｈ３）２Ｃｌ２）０．１０ｇ、水２０ｍＬ、アセトニトリル２０ｍＬを、還流管を付けたナスフラスコに入れ、内部をアルゴン置換した。この反応容器にマイクロ波（２．４５ＧＨｚ１００Ｗ）を６０分間照射することで加熱した。その後、得られた残渣を水で吸引ろ過し、ヘキサンで洗浄した。得られた固体を、ヘキサン：酢酸エチル＝２：１を展開溶媒とするフラッシュカラムクロマトグラフィーで精製し、目的のピリミジン誘導体Ｈｐｂｆｐｍを得た（白色粉末、収率４５％）。なお、マイクロ波の照射はマイクロ波合成装置（ＣＥＭ社製Ｄｉｓｃｏｖｅｒ）を用いた。ステップ１の合成スキームを下記（ｄ－１）に示す。 【０１９１】 【化２１】 【０１９２】 ＜ステップ２；ジ－μ－クロロ－テトラキス［２－（ベンゾフロ［３，２－ｄ］ピリミジン－４－イル－κＮ３）フェニル－κＣ］ジイリジウム（ＩＩＩ）（略称：［Ｉｒ（ｐｂｆｐｍ）２Ｃｌ］２）の合成＞ 次に、２－エトキシエタノール１５ｍＬと水５ｍＬ、上記ステップ１で得たＨｐｂｆｐｍ１．３２ｇ、塩化イリジウム水和物（ＩｒＣｌ３・Ｈ２Ｏ）０．７８ｇを、還流管を付けたナスフラスコに入れ、フラスコ内をアルゴン置換した。その後、マイクロ波（２．４５ＧＨｚ１００Ｗ）を１時間照射し、反応させた。溶媒を留去した後、得られた残渣をエタノールで吸引ろ過、洗浄し、複核錯体［Ｉｒ（ｐｂｆｐｍ）２Ｃｌ］２を得た（赤茶色粉末、収率８８％）。また、ステップ２の合成スキームを下記（ｄ－２）に示す。 【０１９３】 【化２２】 【０１９４】 ＜ステップ３；ビス［２－（ベンゾフロ［３，２－ｄ］ピリミジン－４－イル－κＮ３）フェニル－κＣ］（２，４－ペンタンジオナト－κ２Ｏ，Ｏ’）イリジウム（ＩＩＩ）（略称：Ｉｒ（ｐｂｆｐｍ）２（ａｃａｃ）の合成＞ さらに、２－エトキシエタノール３０ｍＬ、上記ステップ２で得た複核錯体［Ｉｒ（ｐｂｆｐｍ）２Ｃｌ］２１．６６ｇ、アセチルアセトン０．３６ｇ、炭酸ナトリウム１．３０ｇを、還流管を付けたナスフラスコに入れ、フラスコ内をアルゴン置換した。その後、マイクロ波（２．４５ＧＨｚ１２０Ｗ）を６０分間照射した。ここで更に、アセチルアセトン０．２４ｇを加え、反応容器に、１１０℃、１２０Ｗの条件で１時間マイクロ波を照射することによって加熱した。溶媒を留去し、得られた残渣をエタノールで吸引ろ過した。得られた固体を水、エタノールで洗浄した。得られた固体を、ヘキサン：酢酸エチル＝２：１を展開溶媒とするフラッシュカラムクロマトグラフィーで精製した。その後、ジクロロメタンとエタノールの混合溶媒にて再結晶することにより、本発明の有機金属錯体Ｉｒ（ｐｂｆｐｍ）２（ａｃａｃ）（略称）を赤色粉末として得た（収率６％）。ステップ３の合成スキームを下記（ｄ－３）に示す。 【０１９５】 【化２３】 【０１９６】 なお、上記ステップ３で得られた赤色粉末の核磁気共鳴分光法（１Ｈ－ＮＭＲ）による分析結果を下記に示す。また、１Ｈ－ＮＭＲチャートを図９に示す。このことから、本合成例１において、上述の構造式（１００）で表される本発明の有機金属錯体Ｉｒ（ｐｂｆｐｍ）２（ａｃａｃ）（略称）が得られたことがわかった。 【０１９７】 １Ｈ－ＮＭＲ．δ（ＣＤＣｌ３）：１．８２（ｓ，６Ｈ），５．３０（ｓ，１Ｈ），６．４２（ｄ，２Ｈ），６．７９（ｔ，２Ｈ），７．０２（ｔ，２Ｈ），７．６０（ｔ，２Ｈ），７．７８（ｔ，２Ｈ），７．８５（ｄ，２Ｈ），８．３１（ｄ，２Ｈ），８．５７（ｄ，２Ｈ），９．１５（ｓ，２Ｈ）． 【０１９８】 次に、Ｉｒ（ｐｂｆｐｍ）２（ａｃａｃ）（略称）の紫外可視線吸収スペクトル法による解析を行った。ＵＶスペクトルの測定は紫外可視分光光度計（（株）日本分光製Ｖ５５０型）を用い、ジクロロメタン溶液（０．０９０ｍｍｏｌ／Ｌ）を用いて、室温で測定を行った。また、Ｉｒ（ｐｂｆｐｍ）２（ａｃａｃ）（略称）の発光スペクトルを測定した。発光スペクトルの測定は蛍光光度計（（株）浜松ホトニクス製ＦＳ９２０）を用い、脱気したジクロロメタン溶液（０．０９０ｍｍｏｌ／Ｌ）を用いて、室温で測定を行った。測定結果を図１０に示す。横軸は波長、縦軸はモル吸光係数および発光強度を表す。 【０１９９】 図１０に示す通り、本発明の有機金属錯体Ｉｒ（ｐｂｆｐｍ）２（ａｃａｃ）（略称）は、６１０ｎｍに発光ピークを有しており、ジクロロメタン溶液からは赤橙色の発光が観測された。 【０２００】 また、Ｉｒ（ｐｂｆｐｍ）２（ａｃａｃ）（略称）の絶対量子収率を測定した。絶対量子収率の測定は絶対ＰＬ量子収率測定装置（（株）浜松ホトニクス社製Ｃ９９２０－０２）を用い、トルエンを溶媒として１．０×１０－５ｍｏｌ／Ｌとなるように濃度を調整した後、室温で測定した。測定した結果、絶対量子収率は８３％であり、高い発光効率を示すことがわかった。」 （１ｇ）「【実施例３】 【０２１４】 本実施例では、本発明の一態様の発光素子（発光素子１）について、図１３を用いて説明する。また、本実施例で用いる材料の化学式を以下に示す。【０２１５】 【化２８】 ・・・ 【０２１６】 以下に、本実施例の発光素子１の作製方法を示す。 【０２１７】 （発光素子１） まず、基板１１００上に、シリコン、または酸化シリコンを含有した酸化インジウム－酸化スズ化合物（ＩＴＯ－ＳｉＯ２、以下ＩＴＳＯと略記する。）をスパッタリング法にて成膜し、第１の電極１１０１を形成した。なお、用いたターゲットの組成は、Ｉｎ２Ｏ３：ＳｎＯ２：ＳｉＯ２＝８５：１０：５［重量％］とした。また、第１の電極１１０１の膜厚は、１１０ｎｍとし、電極面積は２ｍｍ×２ｍｍとした。ここで、第１の電極１１０１は、発光素子の陽極として機能する電極である。 【０２１８】 次に、基板１１００上に発光素子を形成するための前処理として、基板表面を水で洗浄し、２００℃で１時間焼成した後、ＵＶオゾン処理を３７０秒行った。 【０２１９】 その後、１０－４Ｐａ程度まで内部が減圧された真空蒸着装置に基板を導入し、真空蒸着装置内の加熱室において、１７０℃で３０分間の真空焼成を行った後、基板１１００を３０分程度放冷した。 【０２２０】 ・・・ 【０２３３】 次に、発光素子１の輝度１１０４ｃｄ／ｍ２のときの電圧（Ｖ）、電流密度（ｍＡ／ｃｍ２）、ＣＩＥ色度座標（ｘ、ｙ）、輝度（ｃｄ／ｍ２）、電流効率（ｃｄ／Ａ）、外部量子効率（％）を表２に示す。 【０２３４】 【表２】 ・・・ 【０２３７】 以上のように、本発明の一態様の有機金属錯体であるＩｒ（ｐｂｆｐｍ）２（ａｃａｃ）（略称）を発光層として用いた発光素子１は、赤色の波長領域の光を効率よく発光させることができると示された。そのため、Ｉｒ（ｐｂｆｐｍ）２（ａｃａｃ）（略称）は、赤色の波長領域で発光するゲスト材料として好適であることがわかった。 【０２３８】 次に、上記発光素子１について、信頼性試験の評価を行った。信頼性試験の結果を図１９に示す。 【０２３９】 図１９において、信頼性試験の測定方法は、初期輝度を５０００ｃｄ／ｍ２に設定し、電流密度一定の条件で発光素子１を駆動した。横軸は素子の駆動時間（ｈ）を、縦軸は初期輝度を１００％とした時の規格化輝度（％）を表す。図１９から、発光素子１の４００時間経過後の規格化輝度は、８２％であった。 【０２４０】 このように図１９より、発光素子１は、長寿命な発光素子であることがわかった。 【０２４１】 以上の結果から、本発明の一態様の有機金属錯体であるＩｒ（ｐｂｆｐｍ）２（ａｃａｃ）（略称）を発光層として用いた発光素子１は、高効率、低駆動電圧、低消費電力、及び長寿命な発光素子であることがわかった。」 （４）刊行物１記載の発明 ア　刊行物１は、三重項励起状態を発光に変換できる有機金属錯体を発光中心とする発光素子に使用される有機金属錯体に関するものであることが記載されており（摘記（１ｂ））、摘記（１ａ）摘記（１ｃ）の一般式に（Ｇ１）に該当する化合物（１３４）、化合物（１３５）（摘記（１ｅ））が、記載されている。 そして、それらの製造方法は、合成スキームとして記載されている（摘記（１d)。 したがって、刊行物１には、以下の錯体化合物の発明が記載されている（以下、それぞれ「刊行物１Ａ発明」「刊行物１Ｂ発明」という。）。 「 （１３４）の化合物 」 「 （１３５）の化合物」 （５）対比・判断 ア　刊行物１Ａ発明との対比 本願補正発明と刊行物１Ａ発明を対比する。 刊行物１Ａ発明の化合物は、本願補正発明の式（Ｉ）で表される配位子ＬＡにおいて、環Ａは６員の炭素環であり、Ｘ１、Ｘ３、Ｘ４、Ｘ５、Ｘ６、Ｘ７、Ｘ８は炭素、Ｘ２は窒素であり、Ｘ３、Ｘ４でＲが環Ｂに縮合している場合に該当しており、Ｙ１がＯ、Ｒ１が無置換、Ｒ２が無置換である場合に該当しており、金属ＭがＩｒで、任意の他の配位子が存在しない場合に該当している。 そうすると、刊行物１Ａ発明の化合物は、本願補正発明のホモレプテフィックイリジウム化合物として一致しており、相違するところはない。 イ　刊行物１Ｂ発明との対比 本願補正発明と刊行物１Ｂ発明を対比する。 刊行物１Ｂ発明の化合物は、本願補正発明の式（Ｉ）で表される配位子ＬＡにおいて、環Ａは６員の炭素環であり、Ｘ１、Ｘ３、Ｘ４、Ｘ５、Ｘ６、Ｘ７、Ｘ８は炭素、Ｘ２は窒素であり、Ｘ３、Ｘ４でＲが環Ｂに縮合している場合に該当しており、Ｙ１がＯ、Ｒ１がアルキルのジ置換、Ｒ２が無置換である場合に該当しており、金属ＭがＩｒで、任意の他の配位子が存在しない場合に該当している。 そうすると、刊行物１Ｂ発明の化合物は、本願補正発明のホモレプテフィックイリジウム化合物として一致しており、相違するところはない。 ウ　まとめ 本願補正発明は、刊行物１Ａ発明又は刊行物１Ｂ発明と相違するところはなく、刊行物１に記載された発明である。 エ　審判請求人の主張について 審判請求人は、審判請求書５頁において、補正により、他の配位子をＬＢ１～ＬＢ４１のいずれかに限定したのに対し、引用文献１には、ＬＢ１～ＬＢ４１のいずれかである配位子を有する化合物（ヘテロレプティック金属錯体）について記載も示唆もなく動機付けがない旨主張している。 しかしながら、上述のとおり、その他の配位子（ＬＢ）自体が任意の配位子である以上、引用文献１に記載された化合物１３４や化合物１３５と同一であることは明らかであり、審判請求人の上記主張は採用できない。 （６）小括 したがって、本願補正発明は、刊行物１に記載された発明であり、特許法第２９条第１項第３号に該当し、特許法第２９条第１項の規定により、特許出願の際独立して特許を受けることができないものである。 ３　補正却下のまとめ したがって、本件補正は、特許法第１７条の２第５項に違反し又は同法同条第６項において準用する同法第１２６条第７項の規定に違反するので、同法第１５９条第１項において読み替えて準用する同法第５３条第１項の規定により却下すべきものである。 第３　本願発明について １　本願発明の認定 第２で検討したとおり、令和１年５月８日付け手続補正は却下されることとなったので、この出願の請求項１に係る発明は、平成３０年１０月２３日付けの手続補正により補正された特許請求の範囲の記載からみて、請求項１に記載された事項により特定される以下のとおりのものである（以下「本願発明」という。）。 「【請求項１】 下記の式（Ｉ）で表される配位子ＬＡを含む化合物を含むことを特徴とする化合物。 【化１】 （式（Ｉ）中、環Ａは、５員又は６員の炭素環又は複素環であり； Ｒは、環Ｂに縮合しており、且つ式（ＩＩ）で表され： 【化２】 ここで、 波線は、環Ｂへの結合を表し； Ｒ１及びＲ３は、それぞれ独立して、モノ、ジ、トリ、若しくはテトラ置換、又は無置換を表し； Ｒ２は、モノ若しくはジ置換、又は無置換を表し； Ｘ１、Ｘ２、Ｘ３、Ｘ４、Ｘ５、Ｘ６、Ｘ７、及びＸ８は、それぞれ独立して、炭素又は窒素であり； Ｘ１、Ｘ２、Ｘ３、Ｘ４、Ｘ５、Ｘ６、Ｘ７、及びＸ８のうちの少なくとも１つは、窒素であり； Ｙ１は、ＢＲ’、ＮＲ’、ＰＲ’、Ｏ、Ｓ、Ｓｅ、Ｃ＝Ｏ、Ｓ＝Ｏ、ＳＯ２、ＣＲ’Ｒ’’、ＳｉＲ’Ｒ’’、及びＧｅＲ’Ｒ’’からなる群より選択され； Ｒ１、Ｒ２、Ｒ３、Ｒ’、及びＲ’’は、それぞれ独立して、水素、重水素、ハロゲン、アルキル、シクロアルキル、ヘテロアルキル、アリールアルキル、アルコキシ、アリールオキシ、アミノ、シリル、アルケニル、シクロアルケニル、ヘテロアルケニル、アルキニル、アリール、ヘテロアリール、アシル、カルボニル、カルボン酸、エステル、ニトリル、イソニトリル、スルファニル、スルフィニル、スルホニル、ホスフィノ、及びこれらの組み合わせからなる群より選択されるか、又は任意の２つの隣接する置換基が、任意で結合して環を形成し（前記環が更に置換されていてもよい）、 前記ＬＡは、金属Ｍに配位しており、 前記ＬＡは、任意で他の配位子と結合して、三座配位子、四座配位子、五座配位子、又は六座配位子となり、 前記Ｍは、任意で他の配位子に配位され、 ただし、 （ｉ）前記化合物が、下記配位子ＬＡを有するホモレプティックイリジウム化合物である場合、Ｙ１は、ＣＲ’Ｒ’’ではなく； 【化３】 （ｉｉ）前記化合物が、配位子ＬＡとして下記ＬＡ１又はＬＡ１３７を２つ有するヘテロレプティックイリジウム化合物である場合、配位子ＬＡ以外の配位子Ｌは、下記ＬＢ４２又はＬＢ４５ではない。） 【化４】 【化５】 」 第４　原査定の拒絶の理由 原査定の拒絶の理由の１つは、概略、以下のとおりのものと認める。 この出願の請求項１に係る発明は、その出願前に日本国内又は外国において頒布された刊行物である「特開２０１４－７３９７号公報」に記載された発明に基いて、その出願前にその発明の属する技術の分野における通常の知識を有する者が容易に発明をすることができたものであるから、特許法第２９条第２項の規定により特許を受けることができない。」 特開２０１４－７３９７号公報は、前記刊行物１である。 拒絶査定の対象となった、平成３０年１０月２３日付け手続補正により補正された特許請求の範囲の請求項１である本願発明は、拒絶理由通知の対象となった、願書に最初に添付された特許請求の範囲の請求項１に対応する。 第５　当審の判断 当審は、原査定の拒絶の理由のとおり、本願発明は、刊行物１に記載された発明及び刊行物１に記載された技術的事項に基いて当業者が容易に発明をすることができたものであるから、特許法第２９条第２項の規定により特許を受けることができない、と判断する。 理由は以下のとおりである。 １　引用刊行物 刊行物１：特開２０１４－７３９７号公報 ２　引用刊行物の記載 刊行物１には、前記第２　２（２）イ（イ－３）に記載のとおりの記載がある。 ３　刊行物１に記載された発明について 刊行物１には、前記第２　２（２）イ（イ－３）に摘記された、摘記（１ａ）摘記（１ｂ）の有機金属錯体に対応したものとして、摘記（１ｂ）、摘記（１ｃ）、摘記（１ｄ）、摘記（１ｅ）から、下記の化合物（１００）、化合物（１０１）が製造方法を伴って記載されているので、以下の刊行物１Ｃ発明及び刊行物１Ｄ発明が記載されているといえる。 「 化合物（１００）」（刊行物１Ｃ発明） 「 化合物（１０１）」（刊行物１Ｄ発明） ４　対比・判断 （１）対比・判断 ア　対比 本願発明と刊行物１Ｃ発明とを対比すると、刊行物１Ｃ発明は、式（Ｉ）で表される配位子ＬＡにおいて、環Ａは６員の炭素環であり、Ｘ１、Ｘ３、Ｘ４、Ｘ５、Ｘ６、Ｘ７、Ｘ８は炭素、Ｘ２は窒素であり、Ｘ３、Ｘ４でＲが環Ｂに縮合している場合に該当しており、Ｙ１がＯ、Ｒ１が無置換、Ｒ２が無置換である場合に該当しており、金属ＭがＩｒで、任意の他の配位子がＬＢ４２である場合に該当し、 「下記の式（Ｉ）で表される配位子ＬＡを含む化合物を含むことを特徴とする化合物。 【化１】 （式（Ｉ）中、環Ａは、５員又は６員の炭素環又は複素環であり； Ｒは、環Ｂに縮合しており、且つ式（ＩＩ）で表され： 【化２】 ここで、 波線は、環Ｂへの結合を表し； Ｒ１及びＲ３は、それぞれ独立して、モノ、ジ、トリ、若しくはテトラ置換、又は無置換を表し； Ｒ２は、モノ若しくはジ置換、又は無置換を表し； Ｘ１、Ｘ２、Ｘ３、Ｘ４、Ｘ５、Ｘ６、Ｘ７、及びＸ８は、それぞれ独立して、炭素又は窒素であり； Ｘ１、Ｘ２、Ｘ３、Ｘ４、Ｘ５、Ｘ６、Ｘ７、及びＸ８のうちの少なくとも１つは、窒素であり； Ｙ１は、ＢＲ’、ＮＲ’、ＰＲ’、Ｏ、Ｓ、Ｓｅ、Ｃ＝Ｏ、Ｓ＝Ｏ、ＳＯ２、ＣＲ’Ｒ’’、ＳｉＲ’Ｒ’’、及びＧｅＲ’Ｒ’’からなる群より選択され； Ｒ１、Ｒ２、Ｒ３、Ｒ’、及びＲ’’は、それぞれ独立して、水素、重水素、ハロゲン、アルキル、シクロアルキル、ヘテロアルキル、アリールアルキル、アルコキシ、アリールオキシ、アミノ、シリル、アルケニル、シクロアルケニル、ヘテロアルケニル、アルキニル、アリール、ヘテロアリール、アシル、カルボニル、カルボン酸、エステル、ニトリル、イソニトリル、スルファニル、スルフィニル、スルホニル、ホスフィノ、及びこれらの組み合わせからなる群より選択されるか、又は任意の２つの隣接する置換基が、任意で結合して環を形成し（前記環が更に置換されていてもよい）、 前記ＬＡは、金属Ｍに配位しており、 前記ＬＡは、任意で他の配位子と結合して、三座配位子、四座配位子、五座配位子、又は六座配位子となり、 前記Ｍは、任意で他の配位子に配位され、 ただし、 （ｉ）前記化合物が、下記配位子ＬＡを有するホモレプティックイリジウム化合物である場合、Ｙ１は、ＣＲ’Ｒ’’ではなく； 【化３】 」という点で一致しており、以下の点で相違している。 相違点：本願発明では、「（ｉｉ）前記化合物が、配位子ＬＡとして下記ＬＡ１又はＬＡ１３７を２つ有するヘテロレプティックイリジウム化合物である場合、配位子ＬＡ以外の配位子Ｌは、下記ＬＢ４２又はＬＢ４５ではない。） 【化４】 【化５】 」 との特定があるのに対して、刊行物１Ｃ発明では、ＬＡ１でＬＢ４２である点 イ　相違点の判断 摘記（１ｃ）の【００４３】には、Ｌ１の置換基がＲ１１～Ｒ１３であることが記載され、【００４４】には、Ｒ１１～Ｒ１３の選択肢の選択肢として、最初に水素、置換もしくは無置換の炭素数１～６のアルキル基が示されている。 そして、摘記（１ｄ）には、具体的錯体構造式の例が刊行物１Ｃ発明である化合物（１００）だけでなく、Ｒ１１が炭素数４のアルキル基であるｔ－Ｂｕ基の例である刊行物１Ｃ化合物（１０２）が示されるように、当業者であれば、Ｒ１１～Ｒ１３を水素やエチル基やブチル基に変更することにより、「配位子ＬＡとして下記ＬＡ１又はＬＡ１３７を２つ有するヘテロレプティックイリジウム化合物である場合に、配位子ＬＡ以外の配位子Ｌを、ＬＢ４２又はＬＢ４５」との本願発明において除外された特定の組み合わせの化合物以外の化合物とすることは、容易になし得る技術的事項であるといえる。 また、その効果に関して検討しても、刊行物１Ｃ発明においても、実施例３の【０２１４】～【０２４１】から、赤色の光を効率よく発光させることができる錯体であることが示されており、発光素子としても、高効率、低駆動電圧、低消費電力、長寿命なものであることも示されている（摘記（１ｇ）)。 したがって、本願発明の効果を当業者の予測を超えた格別顕著なものとはいえない。 さらに、本願発明は、膨大な選択肢及び種々の化合物構造を含みうるもので、わずか２つの実施例の結果から特許請求の範囲全体の効果といえない点からも、本願発明の効果を当業者の予測を超えた格別顕著なものとはいえない。 ウ　審判請求人の主張について 審判請求人は、意見書２頁において、刊行物１に記載された化合物（１００）や化合物（１０１）や化合物（１０３）が本願発明の範囲外であることを指摘し、刊行物１には、本願発明に対する動機付けが全く存在しない旨主張している。 しかしながら、上記イで述べたとおり、【００４３】に記載のＲ１１～Ｒ１３の選択肢である、【００４４】には、選択肢の数として少なく、選択肢の最初に、ごく一般的な置換基である水素や炭素数の少ないアルキル基が記載されている。 したがって、刊行物１Ｃ発明において、Ｒ１１～Ｒ１３の選択肢として、選択肢として少なく、その選択肢の最初に記載されている、水素や炭素数の少ないアルキル基に変更することは、それに続く具体的化学構造式の記載や、一般的製造方法の記載があることも考慮すると、当業者の当然に検討する範囲であり、実際に化合物（１０２）のとおりブチル基に変更している。 上述のとおり、刊行物１Ｃ発明において、Ｒ１１,Ｒ１３にあたるメチル基を変更して、水素やエチル基やブチル基に変更し、本願発明に該当する化合物とすることは、当業者であれば、容易に想起できる技術的事項である。 よって請求人の上記主張を採用することはできない。 ５　まとめ 以上のとおり、本願発明は、刊行物１に記載された発明及び刊行物１に記載された技術的事項に基いて、本願優先日前に当業者が容易に発明をすることができたものであるから、特許法第２９条第２項の規定により特許を受けることができない。 第６　むすび 以上のとおり、本願発明は、本願の優先日前に日本国内又は外国において頒布された刊行物１に記載された発明及び及び刊行物１に記載された技術的事項に基いて、その優先日前にその発明の属する技術の分野における通常の知識を有する者が容易に発明することができたものであるから、その余の請求項について検討するまでもなく、特許法第２９条第２項の規定により特許を受けることができない。 よって、結論のとおり審決する。