2017-001950

特願２０１４－２２５１５４「ペロブスカイト薄膜及び太陽電池の製造方法」拒絶査定不服審判事件〔平成２７年１１月２４日出願公開、特開２０１５－２１１２１３、請求項の数（７）〕について、次のとおり審決する。

【結　論】 原査定を取り消す。 本願の発明は、特許すべきものとする。

【理　由】 第１　手続の経緯 本願は、平成２６年（２０１４年）１１月５日（パリ条約による優先権主張　２０１４年４月２９日　台湾）の出願であって、平成２７年８月１９日付けで拒絶理由が通知され、同年１１月２５日付けで意見書が提出され、平成２８年３月２９日付けで拒絶理由が通知され、同年６月７日付けで意見書が提出されるとともに手続補正がされたが、同年９月３０日付け（送達　同年１０月１１日）で拒絶査定（以下「原査定」という。）がされ、これに対し、平成２９年２月９日に拒絶査定不服審判の請求がされるとともに手続補正がされたものである。 第２　原査定の概要 原査定の概要は次のとおりである。 本願請求項１ないし７に係る発明は、以下の引用文献１ないいし３に基づいて、その発明の属する技術の分野における通常の知識を有する者（以下「当業者」という。）が容易に発明できたものであるから、特許法第２９条第２項の規定により特許を受けることができない。 引用文献等一覧 １：J. Burschka et al., Sequential deposition as a route to high-performance perovskite-sensitized solar cells, NATURE, ２０１３年７月１０日, Vol.499, pp.316-319 ２：特開２０１４－４９５９６号公報 ３：国際公開第２０１４／０２０４９９号 第３　本願発明 （１）本願請求項１ないし７に係る発明（以下、それぞれ「本願発明１」ないし「本願発明７」という。）は、平成２９年２月９日付けの手続補正で補正された特許請求の範囲の請求項１ないし７に記載された事項により特定される発明であり、本願発明１は以下のとおりの発明である。 「【請求項１】 基板に第１溶液を回転塗布して膜を形成するステップと、 前記第１溶液からなる膜に第２溶液を回転塗布して、前記第１溶液と前記第２溶液を反応させることでペロブスカイト薄膜を形成するステップとを備え、 前記ペロブスカイト薄膜の一般式はABX3で示され、 前記第１溶液の溶質は、少なくともAX、またはBX2のうちの一方が含まれ、前記第２溶液の溶質は、少なくともAX、またはBX2のうちの他方が含まれことを特徴とする、ペロブスカイト薄膜の製造方法。」 （２）なお、本願発明２ないし７の概要は以下のとおりである。 ア　本願発明４は、ペロブスカイト薄膜の製造方法の発明である本願発明１に、導電基板を用意するステップ、導電基板に第１キャリア輸送層を形成するステップ、ペロブスカイト薄膜に第２キャリア輸送層を形成するステップ、及び、第２キャリア輸送層に電極層を形成するステップとを付加して、ペロブスカイト薄膜を活性層とする太陽電池の製造方法に減縮した発明である。 イ　本願発明２及び３は、本願発明１を減縮した発明であり、本願発明５ないし７は、本願発明４を減縮した発明である。 第４　引用文献、引用発明等 １　引用文献１について （１）原査定の拒絶の理由に引用された上記引用文献１には、次の事項が記載されている（なお、訳は当審が付した。）。 ア　「Sequential deposition as a route to high-performance perovskite-sensitized solar cells」（表題） （高効率のペロブスカイト増感太陽電池に至る堆積順） イ　「Following pioneering work, solution-processable organic-inorganic hybrid perovskites―such as CH3NH3PbX3 (X=Cl,Br,I) ―have attracted attention as light-harvesting materials for mesoscopic solar cells. So far, the perovskite pigment has been deposited in a single step onto mesoporous metal oxide films using a mixture of PbX2 and CH3NH3X in a common solvent.」（３１６頁左欄１～６行） （以下の先導的な研究では、溶液処理可能な有機－無機ハイブリッドペロブスカイト－いわゆるＣＨ３ＮＨ３ＰｂＸ３（Ｘ＝Ｃｌ，Ｂｒ，Ｉ）－がメゾスコピック太陽電池の集光性素材として注目を集めている。これまでのところ、ペロブスカイト色素は、ＰｂＸ２とＣＨ３ＮＨ３Ｘを共通の溶媒に混合した溶液を用いて、メソ多孔質の金属酸化薄膜に一つのステップで堆積されていた。） ウ　「Device fabrication. Patterned transparent conducting oxide substrates were coated with a TiO2 compact layer by aerosol spray pyrolysis. A 350-nm-thick mesoporous TiO2 layer composed of 20-nm-sized particles was then deposited by spin coating. The mesoporous TiO2 films were infiltrated with PbI2 by spin-coating a PbI2 solution in DMF (462mgml-1) that was kept at 70℃. After drying, the films were dipped in a solution of CH3NH3I in 2-propanol (10mgml-1) for 20s and rinsed with 2-propanol. After drying, the HTM was deposited by spin-coating a solution of spiro-MeOTAD, 4-tert-butylpyridine, lithium bis (trifluoromethylsulphonyl) imide and tris (2-(1H-pyrazol-1-yl) -4-tert-butylpyridine) cobalt (III) bis (trifluoromethylsulphonyl) imide in chlorobenzene. Gold (80nm) was thermally evaporated on top of the device to form the back contact. For the fabrication of the best-performing devices, slightly modified conditions were used. First, PbI2 was spin-cast for 5s instead of 90s and, second, the samples were subjected to a ' pre-wetting' by dipping in 2-propanol for 1-2s before being dipped in the solution of CH3NH3I and 2-propanol. For all measurements, devices were equipped with a 0.285-cm2 metal aperture to define the active area.」（３１９頁左欄２～１７行） （装置製作。 パターンが形成された透明な導電性の酸化物基板を、エアゾールスプレー熱分解を用いてＴｉＯ２の詰まった層で覆った。その後、２０ｎｍサイズの粒子からなる厚さ３５０ｎｍのメソ多孔質ＴｉＯ２層をスピンコーティングによって堆積した。７０℃に維持されたＤＭＦ（Ｎ，Ｎ－ジメチルホルムアミド）（４６２ｍｇｍｌ－１）ＰｂＩ２溶液をスピンコーティングして、メソ多孔質ＴｉＯ２薄層にＰｂＩ２を浸透させた。乾燥させた後、前記薄層をＣＨ３ＮＨ３Ｉの２－プロパノール（１０ｍｇｍｌ－１）溶液に２０秒間浸けて、そして、２－プロパノールで洗浄した。乾燥させた後、ｓｐｉｒｏ－ＭｅＯＴＡＤ、４－ｔｅｒｔ－ブチルピリジン、リチウムビス（トリフルオロメチルスルホニル）イミド、及び、トリス（２－（１Ｈ－ピラゾール－１－イル）－４－ｔｅｒｔ－ブチルピリジン）コバルト（III）トリス（ビス（トリフルオロメチルスルホニル）イミド）のベンゼン溶液をスピンコーティングすることで、ＨＴＭ（正孔輸送材料）を堆積した。バックコンタクトを構成する素子の上に金（８０ｎｍ）を熱蒸着した。最高効率の素子を製造するため、若干の修正条件を使用した。１つ目は、ＰｂＩ２のスピンキャストを９０秒間に代えて５秒間とした点、そして、２つ目は、試料は、ＣＨ３ＮＨ３Ｉと２－プロパノールの溶液に浸ける前に、２－プロパノールに１～２秒浸けられて事前湿潤された点である。すべての測定のために、素子は活性領域を定義するための０．２８５－ｃｍ２の金属開口を設けた。） （２）上記「（１）」「イ」によれば、ＰｂＸ２とＣＨ３ＮＨ３Ｘを混合してペロブスカイト色素ＣＨ３ＮＨ３ＰｂＸ３（Ｘ＝Ｃｌ，Ｂｒ，Ｉ）を堆積させた点が記載されているから、上記「（１）」「ウ」に記載された「装置製作」においても、ＰｂＩ２とＣＨ３ＮＨ３Ｉを混合してペロブスカイト色素ＣＨ３ＮＨ３ＰｂＩ３を堆積させるものであるといえる。 また、上記「（１）」「ウ」にはペロブスカイト増感太陽電池の装置製作の工程が記載されているから、ペロブスカイト増感太陽電池の装置製作方法が記載されているといえる。 したがって、上記（１）によれば、引用文献１には次の発明（以下「引用発明」という。）が記載されていると認められる。 「パターンが形成された透明な導電性の酸化物基板を、エアゾールスプレー熱分解を用いてＴｉＯ２の詰まった層で覆い、 その後、２０ｎｍサイズの粒子からなる厚さ３５０ｎｍのメソ多孔質ＴｉＯ２層をスピンコーティングによって堆積し、 ７０℃に維持されたＤＭＦ（Ｎ，Ｎ－ジメチルホルムアミド）（４６２ｍｇｍｌ－１）ＰｂＩ２溶液をスピンコーティングして、メソ多孔質ＴｉＯ２薄層にＰｂＩ２を浸透させ、 乾燥させた後、前記薄層をＣＨ３ＮＨ３Ｉの２－プロパノール（１０ｍｇｍｌ－１）溶液に２０秒間浸けて、そして、２－プロパノールで洗浄し、乾燥させた後、ｓｐｉｒｏ－ＭｅＯＴＡＤ、４－ｔｅｒｔ－ブチルピリジン、リチウムビス（トリフルオロメチルスルホニル）イミド、及び、トリス（２－（１Ｈ－ピラゾール－１－イル）－４－ｔｅｒｔ－ブチルピリジン）コバルト（III）トリス（ビス（トリフルオロメチルスルホニル）イミド）のベンゼン溶液をスピンコーティングすることで、ＨＴＭ（正孔輸送材料）を堆積し、 バックコンタクトを構成する素子の上に金（８０ｎｍ）を熱蒸着したことにより製造した、 上記ＰｂＩ２と上記ＣＨ３ＮＨ３Ｉを混合してペロブスカイト色素ＣＨ３ＮＨ３ＰｂＩ３を堆積させた、 ペロブスカイト増感太陽電池の装置製作方法。」 ２　引用文献２について （１）原査定の拒絶の理由に引用された上記引用文献２には、次の事項が記載されている。 ア　「【技術分野】 【０００１】 本願発明は光電変換層に有機無機混成ペロブスカイト化合物及び無機ペロブスカイト化合物を用いた固体接合型光電変換素子に関する。」 イ　「【００３５】 本願発明の有機無機混成ペロブスカイト化合物Ａは、前駆体溶液を用いた自己組織化反応により合成することができる。本願発明の有機無機混成ペロブスカイト化合物Ａの薄膜は、ペロブスカイト化合物Ａを有機溶剤に溶解した後、グラビア塗布法、バー塗布法、印刷法、スプレー法、スピンコーティング法、ディップ法、ダイコート法等の塗布方法によって形成できる。」 ウ　「【００４３】 本願発明の無機ペロブスカイト化合物Ｂは、前駆体溶液を用いた自己組織化反応により合成することができる。本願発明の第２半導体層は、ペロブスカイト化合物Ｂを有機溶剤に溶解した後、グラビア塗布法、バー塗布法、印刷法、スプレー法、スピンコーティング法、ディップ法、ダイコート法等の塗布方法によって形成できる。」 エ　「【００５３】 本願発明の有機無機混成ペロブスカイト化合物Ｃは、前駆体溶液を用いた自己組織化反応により合成することができる。本願発明の第２半導体層は、ペロブスカイト化合物Ｃを有機溶剤に溶解した後、グラビア塗布法、バー塗布法、印刷法、スプレー法、スピンコーティング法、ディップ法、ダイコート法等の塗布方法によって形成できる。」 オ　「【００７４】 （４）第１半導体層の作製 透明基板（ポリエチレンナフタレートフィルム，厚み２００μｍ）上に透明導電層〔インジウム‐スズ複合酸化物（ＩＴＯ）〕をコートした透明導電性基板（シート抵抗１３ｏｈｍ／ｓｑ）上に、スクリーン印刷法により導電性銀ペースト（Ｋ３１０５、ペルノックス（株）製）を光電極セル幅に応じた間隔で印刷塗布し、１５０度の熱風循環型オーブン中で１５分間加熱乾燥して集電線を形成した。バッファ層は、上記透明導電性基板の集電線形成面を上にして塗布コーターにセットし、１．６％に希釈したオルガチックＰＣ－６００溶液（マツモトファインケミカル製）をワイヤーバーにより掃引速度（１０ｍｍ／秒）で塗布し、１０分間室温乾燥した後、さらに１０分間１５０℃で加熱乾燥して形成した。バッファ層を形成した透明導電性基板のバッファ層形成面に、光電極セル幅に応じた間隔でレーザー処理を行い、絶縁線を形成した。 バッファ層を形成した透明導電性基板上に、有機無機混成ペロブスカイト化合物Ａ〔ＣＨ３ＮＨ３ＰｂＢｒ３〕のジメチルホルムアルデヒド〔(ＣＨ3)2ＮＣＨＯ〕溶液を０．２μｍフィルター付きのシリンジで所定量滴下し、スピンコートした後、６０度の熱風循環式オーブン中で１０分間加熱乾燥して、第１半導体層を作製した。 【００７５】 （５）第２半導体層の作製 透明基板（ポリエチレンナフタレートフィルム，厚み２００μｍ）上に透明導電層〔インジウム‐スズ複合酸化物（ＩＴＯ）〕をコートした透明導電性基板（シート抵抗１３ｏｈｍ／ｓｑ）上に、スクリーン印刷法により導電性銀ペースト（Ｋ３１０５、ペルノックス（株）製）を光電極セル幅に応じた間隔で印刷塗布し、１５０度の熱風循環型オーブン中で１５分間加熱乾燥して集電線を形成した。バッファ層は、上記透明導電性基板の集電線形成面を上にして塗布コーターにセットし、１．６％に希釈したオルガチックＰＣ－６００溶液（マツモトファインケミカル製）をワイヤーバーにより掃引速度（１０ｍｍ／秒）で塗布し、１０分間室温乾燥した後、さらに１０分間１５０℃で加熱乾燥して形成した。バッファ層を形成した透明導電性基板のバッファ層形成面に、光電極セル幅に応じた間隔でレーザー処理を行い、絶縁線を形成した。 無機ペロブスカイト化合物Ｂ〔ＣｓＳｎＩ3〕のアセトニトリル〔ＣＨ3ＣＮ〕溶液を、バッファ層を形成した透明電極基板上に、０．２μｍフィルター付きのシリンジで所定量滴下し、スピンコートした後、６０度の熱風循環式オーブン中で１０分間加熱乾燥して、無機ペロブスカイト化合物Ｂ〔ＣｓＳｎＩ3〕からなる第２半導体層を作製した。 【００７６】 （６）光電変換素子の作製 第１半導体層の塗膜層形成面を上面として、アルミ製吸着板上に真空ポンプを使って固定し、液状の光硬化型封止剤（（株）スリーボンド製）を自動塗布ロボットにより塗膜パターンの外周部分に塗布した。自動貼り合せ装置を用いて、第２半導体層の塗膜形成面を第１半導体層の塗膜形成面に密着させて減圧環境中で重ね合せて貼合した。透明基板側からメタルハライドランプにより光照射を行って、封止剤を固化して封止層を形成した。取出し電極部分に導電性銅泊テープ（ＣＵ７６３６Ｄ、ソニーケミカル＆インフォメーションデバイス（株）製）を貼ることで固体接合型光電変換素子を作製した。 【００７７】 （７）固体接合型光電変換素子の評価 光源として、１５０Ｗキセノンランプ光源装置にＡＭ１．５Ｇフィルターを装着した擬似太陽光源（ＰＥＣ－Ｌ１１型、ペクセル・テクノロジーズ（株）製）を用いた。光量は、１ｓｕｎ（約１０万ｌｕｘ　ＡＭ１．５Ｇ、１００ｍＷｃｍ－２（ＪＩＳ　Ｃ　８９１２のクラスＡ））に調整した。作製した固体接合型光電変換素子をソースメータ（２４００型ソースメータ、Ｋｅｉｔｈｌｅｙ社製）に接続した。電流電圧特性は、１ｓｕｎの光照射下、バイアス電圧を、０Ｖから０．８Ｖまで、０．０１Ｖ単位で変化させながら出力電流を測定した。同様にバイアス電圧を、逆方向に０．８Ｖから０Ｖまでステップさせる測定も行い、順方向と逆方向の測定の平均値を光電流データとして、変換効率を求めた。固体接合型光電変換素子の変換効率は４．５％であった。得られた変換効率は、従来知られている色素増感太陽電池と同等の変換効率であり、本願発明の光電変換素子は良好な光電変換能を有することがわかる。 【００７８】 ［２］実施例２ 第２半導体層を形成するペロブスカイト化合物として、有機無機混成ペロブスカイト化合物Ｃ〔ＣＨ3ＮＨ3ＳｎＩ3〕のアセトニトリル〔ＣＨ3ＣＮ〕溶液を単独で用いた点を除き、実施例１と同様とした。 【００７９】 （２）固体接合型光電変換素子の評価 実施例１と同様とした。変換効率は４．８％であった。第２半導体層として、有機無機混成ペロブスカイト化合物Ｃ〔ＣＨ3ＮＨ3ＳｎＩ3〕を用いても、得られた変換効率は、従来知られている色素増感太陽電池と同等の変換効率であり、本願発明の光電変換素子は良好な光電変換能を有することがわかる。 【００８０】 ［３］実施例３ 第２半導体層を形成するペロブスカイト化合物として、無機ペロブスカイト化合物Ｂ〔ＣｓＳｎＩ3〕のアセトニトリル〔ＣＨ3ＣＮ〕溶液と有機無機混成ペロブスカイト化合物Ｃ〔ＣＨ3ＮＨ3ＳｎＩ3〕のアセトニトリル〔ＣＨ3ＣＮ〕溶液とを５：１の割合で用いた点を除き、実施例１と同様とした。 【００８１】 （１）第２半導体層の作製 無機ペロブスカイト化合物Ｂ〔ＣｓＳｎＩ3〕のアセトニトリル〔ＣＨ3ＣＮ〕溶液と有機無機混成ペロブスカイト化合物Ｃ〔ＣＨ3ＮＨ3ＳｎＩ3〕のアセトニトリル〔ＣＨ3ＣＮ〕溶液とを５：１の割合で調合した溶液を、０．２μｍフィルター付きのシリンジで所定量滴下し、スピンコートした後、６０度の熱風循環式オーブン中で１０分間加熱乾燥し、無機ペロブスカイト化合物Ｂ〔ＣｓＳｎＩ3〕および有機無機混成ペロブスカイト化合物Ｃ〔ＣＨ3ＮＨ3ＳｎＩ3〕からなる第２半導体層を作製した点を除き、実施例１と同様の方法で光電変換素子を作製した。」 （２）上記（１）によれば、引用文献２には次の技術的事項が記載されていると認められる。 「ペロブスカイト化合物からなる半導体層は、ペロブスカイト化合物を有機溶剤に溶解した後、グラビア塗布法、バー塗布法、印刷法、スプレー法、スピンコーティング法、ディップ法、ダイコート法等の塗布方法によって形成できる点。」 ３　引用文献３について （１）原査定の拒絶の理由に引用された上記引用文献３には、次の事項が記載されている（なお、訳は特表２０１５－５３０７３８号公報に基づいて当審が付した。）。 ア　「15. A method of preparing a solid state solar cell, the method comprising the steps of: - providing a conducting support layer (2) on which a surface-increasing scaffold　structure (3) is provided; - applying one or more organic-inorganic perovskite layer (4) on said scaffold structure or on a protective layer that may be present on said scaffold structure by any one or more selected from spin-coating, dip-coating and spray-coating; and, - applying a counter electrode.」（特許請求の範囲） （【請求項１５】 固体太陽電池を調製する方法であって、以下の各ステップを含む方法。 その上に表面を増加させるスカフォールド構造（３）が提供されている導電性支持層（２）を提供すること、 スピンコーティング、ディップコーティングおよびスプレーコーティングから選択されるいずれか１つまたは２つ以上により該スカフォールド構造上に、または該スカフォールド構造上に存在できる保護層上に、１つまたは２つ以上の有機無機ペロブスカイト層（４）を適用すること、 対電極を適用すること。） イ　「In the methods of the invention, the perovskite layer may be applied by any one or more selected from drop casting, spin-coating, dip-coating and spray-coating, for example. 」（１７頁最下行～１８頁１行） （本発明の方法において、ペロブスカイト層は、例えば、ドロップキャスティング、スピンコーティング、ディップコーティングおよびスプレーコーティングから選択されるいずれか１種または２種以上によって適用されることができる。) ウ　「The method of the invention comprises the step of applying one or more organic -inorganic perovskite layer on said scaffold structure. The perovskite layer may be applied by any suitable process. According to an embodiment, the one or more perovskite layers are applied by any one or a combination of drop costing, spin-coating, dip-coating and spray-coating. 」（２２頁最下行～２３頁３行） (【０１０８】 本発明の方法は、該スカフォールド構造上に１つまたは２つ以上の有機無機ペロブスカイト層を適用する工程を含む。このペロブスカイト層は、任意の好適な工程によって適用されることができる。ある態様によれば、１つまたは２つ以上のペロブスカイト層は、ドロップキャスティング、スピンコーティング、ディップコーティングおよびスプレーコーティングのいずれか１つまたはそれらの組み合わせによって適用される。) （２）上記（１）によれば、引用文献３には次の技術的事項が記載されていると認められる。 「ペロブスカイト層は、ドロップキャスティング、スピンコーティング、ディップコーティングおよびスプレーコーティングのいずれか１つまたはそれらの組み合わせにより形成される点。」 第５　対比・判断 １　本願発明１について （１）対比 本願発明１と引用発明とを対比すると、次のことがいえる。 ア　引用発明の「パターンが形成された透明な導電性の酸化物基板を、エアゾールスプレー熱分解を用いてＴｉＯ２の詰まった層で覆い、その後、２０ｎｍサイズの粒子からなる厚さ３５０ｎｍのメソ多孔質ＴｉＯ２層をスピンコーティングによって堆積し、７０℃に維持されたＤＭＦ（Ｎ，Ｎ－ジメチルホルムアミド）（４６２ｍｇｍｌ－１）ＰｂＩ２溶液をスピンコーティングして、メソ多孔質ＴｉＯ２薄層にＰｂＩ２を浸透させ」るステップは、本願発明１の「基板に第１溶液を回転塗布して膜を形成するステップ」に相当する。 イ　引用発明の「乾燥させた後、前記薄層をＣＨ３ＮＨ３Ｉの２－プロパノール（１０ｍｇｍｌ－１）溶液に２０秒間浸け」るステップは、本願発明１の「前記第１溶液からなる膜に第２溶液を回転塗布して、前記第１溶液と前記第２溶液を反応させることでペロブスカイト薄膜を形成するステップ」と、「前記第１溶液からなる膜に第２溶液を」作用「するステップ」の点で一致する。 ウ　引用発明の「ＤＭＦ（Ｎ，Ｎ－ジメチルホルムアミド）（４６２ｍｇｍｌ－１）ＰｂＩ２溶液」及び「ＣＨ３ＮＨ３Ｉの２－プロパノール（１０ｍｇｍｌ－１）溶液」は、本願発明１の「前記第１溶液の溶質は、少なくともAX、またはBX2のうちの一方が含まれ、前記第２溶液の溶質は、少なくともAX、またはBX2のうちの他方が含まれ」る点と, 「前記第１溶液の溶質は、BX2が含まれ、前記第２溶液の溶質は、AXが含まれ」る点で一致する。 また、引用発明の「ペロブスカイト色素」は「ＣＨ３ＮＨ３ＰｂＩ３」で示される点は、本願発明１の「ペロブスカイト薄膜の一般式はABX3で示され」る点に相当する。 エ　引用発明の「ペロブスカイト色素ＣＨ３ＮＨ３ＰｂＩ３」は「ＰｂＩ２とＣＨ３ＮＨ３Ｉを混合して」「堆積させた」ものであるから、「ＰｂＩ２」と「ＣＨ３ＮＨ３Ｉ」を混合して反応させることでＣＨ３ＮＨ３ＰｂＩ３を堆積させるものであるといえる。 そうすると、引用発明の「ＰｂＩ２とＣＨ３ＮＨ３Ｉを混合して」「堆積させた」「ペロブスカイト色素ＣＨ３ＮＨ３ＰｂＩ３」は、本願発明１の「前記第１溶液と前記第２溶液を反応させることでペロブスカイト薄膜を形成するステップ」に相当する。 オ　引用発明の「ペロブスカイト増感太陽電池の装置製作方法」は、本願発明１の「ペロブスカイト薄膜の製造方法」に相当する。 カ　したがって、本願発明１と引用発明との間には、次の一致点、相違点があるといえる。 （一致点） 「基板に第１溶液を回転塗布して膜を形成するステップと、 前記第１溶液からなる膜に第２溶液を作用させて、前記第１溶液と前記第２溶液を反応させることでペロブスカイト薄膜を形成するステップとを備え、 前記ペロブスカイト薄膜の一般式はABX3で示され、 前記第１溶液の溶質は、BX2が含まれ、前記第２溶液の溶質は、AXが含まれる、 ペロブスカイト薄膜の製造方法。」 （相違点） 「第１溶液と第２溶液を反応させ」、「ペロブスカイト薄膜を形成するステップ」において、本願発明１は、「第１溶液からなる膜に第２溶液を回転塗布」するのに対し、引用発明は「前記薄層をＣＨ３ＮＨ３Ｉの２－プロパノール（１０ｍｇｍｌ－１）溶液に２０秒間浸け」るものである点。 （２）相違点についての判断 上記相違点について検討すると、引用発明は、「薄層をＣＨ３ＮＨ３Ｉの２－プロパノール（１０ｍｇｍｌ－１）溶液に２０秒間浸け」るものであるため、ペロブスカイト薄膜の形成において調整し得るパラメータは、溶液の組成、濃度及び時間などである。 これに対して、本願発明１は、回転塗布によるものであるため、溶液の組成、濃度及び時間に加え、回転塗布の速度のパラメータを個別に調整し得るものであり、後記（３）に摘記したような効果を奏するものである。 そうすると、引用文献２、３に記載されているように、ペロブスカイト化合物からなる半導体層をスピンコーティング法によって形成することが周知の技術事項であっても、スピンコーティング法は、ペロブスカイト化合物を塗布材料として層状に形成する手段として周知であることにとどまり、第１溶液と第２溶液を反応させペロブスカイト薄膜を形成する手段としてまで周知であるものではなく、当業者が、引用発明の「ＣＨ３ＮＨ３Ｉと２－プロパノールの溶液に浸け」る構成に代えて、引用文献２、３の記載のスピンコーティング法を採用して上記相違点に係る本願発明１の構成を容易に想到することができたとは認められない。 （３）本願発明の効果について 本願発明は、回転塗布（スピンコーティング法）を採用することにより、「【発明の効果】上記に述べるように、本発明に係るペロブスカイト薄膜及び太陽電池の製造方法は、第１溶液と第２溶液の二段階の回転塗布を利用してペロブスカイト薄膜（ABX３）を形成するものであり、第１溶液の溶質は、少なくともAX、またはBX2のうちの一つが含まれ、第２溶液の溶質は、少なくともAX、またはBX2のうちの一つが含まれる。この方法でペロブスカイト薄膜を製造することによって、高価な蒸発器を必要とせずに、時間とコストを節減することができる。更に、溶液と回転塗布過程における各パラメーターを調整して、AX及びBX2の計量、並びにペロブスカイト薄膜の形成速度を正確に制御することで、ペロブスカイト薄膜の品質を制御して、品質のより良いペロブスカイト薄膜を製造することができるため、ペロブスカイト薄膜を活性層とする太陽電池の電力変換効率を更に高められる。」（本願の発明の詳細な説明の段落【００１６】）という、溶液に浸ける方法に比べて顕著な効果が認められる。 ２　本願発明２～７について 本願発明２～７も、本願発明１の「前記第１溶液からなる膜に第２溶液を回転塗布して、前記第１溶液と前記第２溶液を反応させることでペロブスカイト薄膜を形成するステップ」と同一の構成を備えるものであるから、本願発明１と同じ理由により、当業者であっても、引用発明及び引用文献２、３に記載された技術的事項に基づいて容易に発明できたものとはいえない。 第６　むすび 以上のとおり、本願発明１ないし７は、当業者が引用発明及び引用文献２、３に記載された技術的事項に基づいて容易に発明をすることができたものではない。したがって、原査定の理由によっては、本願を拒絶することはできない。 また、他に本願を拒絶すべき理由を発見しない。 よって、結論のとおり審決する。