2016-004551

特願２０１２－５４５４５４号「車両ポジティブ点火内燃機関用排気システム」拒絶査定不服審判事件〔平成２３年６月３０日国際公開、ＷＯ２０１１／０７７１６８、平成２５年５月９日国内公表、特表２０１３－５１５９０２号〕について、次のとおり審決する。

【結　論】 本件審判の請求は、成り立たない。

【理　由】 第１　手続の経緯 本願は、２０１０年（平成２２年）１２月２３日（パリ条約による優先権主張外国庁受理　２００９年（平成２１年）１２月２４日　英国）を国際出願日とする出願であって、平成２４年６月２２日に国内書面が提出され、平成２４年８月２２日に国際出願翻訳文提出書により、明細書、特許請求の範囲、要約書及び図面の翻訳文が提出され、平成２７年１月２２日付けで拒絶理由が通知され、平成２７年７月２７日に意見書及び誤訳訂正書が提出されたが、平成２７年１１月２４日付けで拒絶査定がされ、それに対して平成２８年３月２８日に拒絶査定不服審判が請求されると同時に手続補正書が提出され、平成２８年８月５日に上申書が提出されたものである。 第２　平成２８年３月２８日付けの手続補正についての補正却下の決定 ［補正却下の決定の結論］ 平成２８年３月２８日付けの手続補正（以下、「本件補正」という。）を却下する。 ［理由］ ［１］本件補正の内容 本件補正は、特許請求の範囲に関して、本件補正により補正される前の（すなわち、平成２７年７月２７日提出の誤訳訂正書により補正された）下記の（１）に示す請求項１を下記の（２）に示す請求項１に補正することを含むものである。 （１）本件補正前の特許請求の範囲の請求項１ 「【請求項１】 車両のポジティブ点火内燃機関用の排気システムであって、前記内燃機関から排出された排気ガスから粒子性物質を濾過するためのフィルタを備え、前記フィルタが、入口表面と出口表面を有する多孔性基材を備え、前記入口表面が、第１平均細孔サイズの細孔を含む多孔性構造により前記出口表面から分離され、前記多孔性基材が、多数の固体粒子を含む三元触媒ウォッシュコートでコーティングされ、三元触媒ウォッシュコートでコーティングされた前記多孔性基材の前記多孔性構造が、第２平均細孔サイズの細孔を含み、前記第２平均細孔サイズが、前記第１平均細孔サイズよりも小さく、かつ、三元触媒ウォッシュコートが、前記フィルタの上流に位置する分離した基材モノリス上に配置され、前記上流の基材モノリス上の三元触媒ウォッシュコートの質量が、前記排気システム内の三元触媒ウォッシュコートの質量全体の７５％以下である、排気システム。」 （２）本件補正後の特許請求の範囲の請求項１ 「【請求項１】 車両のポジティブ点火内燃機関用の排気システムであって、前記内燃機関から排出された排気ガスから粒子性物質を濾過するためのフィルタを備え、前記フィルタが、入口表面と出口表面を有する多孔性基材を備え、前記入口表面が、第１平均細孔サイズの細孔を含む多孔性構造により前記出口表面から分離され、前記多孔性基材が、多数の固体粒子を含む三元触媒ウォッシュコートでコーティングされ、三元触媒ウォッシュコートでコーティングされた前記多孔性基材の前記多孔性構造が、第２平均細孔サイズの細孔を含み、前記第２平均細孔サイズが、前記第１平均細孔サイズよりも小さく、かつ、三元触媒ウォッシュコートが、前記フィルタの上流に位置する分離した基材モノリス上に配置され、前記上流の基材モノリス上の三元触媒ウォッシュコートの質量が、前記排気システム内の三元触媒ウォッシュコートの質量全体の７５％以下であり、前記フィルタにおける三元触媒作用による転換は発熱を生じさせ、粒子性物質を燃焼させるのに十分にフィルタ温度を上昇させる、排気システム。」（下線は、補正箇所を示すために請求人が付したものである。） ［２］本件補正の目的について 本件補正は、本件補正前の発明特定事項である「フィルタ」について、「フィルタにおける三元触媒作用による転換は発熱を生じさせ、粒子性物質を燃焼させるのに十分にフィルタ温度を上昇させる」ことを付して限定するものであり、本件補正前の請求項１に記載された発明と、本件補正後の請求項１に記載される発明とは産業上の利用分野及び解決しようとする課題が同一であるから、本件補正は、特許法第１７条の２第５項第２号に規定する特許請求の範囲の減縮を目的とするものに該当する。 そこで、本件補正によって補正された請求項１に係る発明（以下、「本願補正発明」という。）が特許出願の際に独立して特許を受けることができるものであるかどうか（特許法第１７条の２第６項において準用する同法第１２６条第７項の規定に適合するかどうか）について、以下に検討する。 ［３］独立特許要件の判断 １．引用例１ （１）引用例１の記載事項 原査定の理由に引用され、本願の優先日前に電気通信回線を通じて公衆に利用可能となった、国際公開第２００９／１０００９７号（以下、「引用例１」という。）には、微粒子トラップを有するガソリンエンジン排出ガス処理システムに関して以下のとおり記載されている。なお、括弧内の翻訳文は、引用例１のパテントファミリーである特表２０１１－５２５５７９号公報を参考にして当審で作成したものである。また、下線は、理解の一助のために当審が付したものである。 １ａ）”TECHNICAL FIELD [0001]　　 This invention pertains generally to emission treatment systems having catalysts used to treat gaseous streams of gasoline direct injection (GDI) engines containing hydrocarbons, carbon monoxide, and oxides of nitrogen in conjunction with particulates. More specifically, this invention is directed to three-way conversion (TWC) catalysts or oxidation catalysts, coated onto particulate traps such as soot filters. BACKGROUND [0002]　　 Although historically, gasoline engines operated in ways such that particulates were not formed, gasoline direct injection (GDI) engines can have lean burn conditions and stratified combustion resulting in the generation of particulates. Particulate emissions for direct injection engines are being subject to regulations including the upcoming Euro 5 (2009) and 6 (2014) standards. Existing aftertreatment systems for gasoline engines are not suitable for achieving the proposed particulate matter standard. In contrast to particulates generated by diesel lean burning engines, the particulates generated by gasoline direct injection engines tend to be finer and in lesser quantities. This is due to the different combustion conditions of a diesel engine as compared to a gasoline engine. For example, gasoline engines run at a higher temperature than diesel engines. Also, hydrocarbon components are different in the emissions of gasoline engines as compared to diesel engines. [0003]　　 Emission standards for unburned hydrocarbons, carbon monoxide and nitrogen oxide contaminants continue to become more stringent. In order to meet such standards, catalytic converters containing a three-way conversion (TWC) catalyst are located in the exhaust gas line of internal combustion engines. Such catalysts promote the oxidation by oxygen in the exhaust gas stream of unburned hydrocarbons and carbon monoxide as well as the reduction of nitrogen oxides to nitrogen.”（段落［０００１］ないし段落［０００３］） （技術分野 ［０００１]　　本発明は、一般に、微粒子とともに炭化水素、一酸化炭素、および窒素酸化物を含むガソリン直噴（ＧＤＩ）エンジンのガス流を処理するのに用いられる触媒を含む排出ガス処理システムに関する。より詳しくは、本発明は、すすフィルタなどの微粒子トラップ上にコーティングされた３元変換（ＴＷＣ）触媒または酸化触媒に向けられる。 背景技術 ［０００２]　　歴史的に、ガソリンエンジンは、微粒子が形成されないような方法で作動したが、ガソリン直噴（ＧＤＩ）エンジンは、微粒子の生成をもたらす希薄燃焼状態と層状燃焼を有することができる。直噴エンジンについての微粒子の排出は、来るべきＥｕｒｏ５（２００９）と６（２０１４）の基準を含む規制の対象となる。ガソリンエンジンのための既存の後処理システムは、提案された微粒子状物質基準を達成するためには適切ではない。ディーゼル希薄燃焼エンジンで発生する微粒子と対照的に、ガソリン直噴エンジンで発生する微粒子は、より細かく、より少ない量である傾向がある。これは、ガソリンエンジンと比較してディーゼルエンジンの異なる燃焼条件による。例えば、ガソリンエンジンは、ディーゼルエンジンより高温で動く。また、炭化水素成分は、ディーゼルエンジンと比較してガソリンエンジンの排出ガスにおいて異なる。 ［０００３］　　未燃焼炭化水素、一酸化炭素および窒素酸化物の不純汚染物質に対する排出基準は、相変わらず、より厳しくなっている。そのような基準を満たすために、３元変換（ＴＷＣ）触媒を含む触媒コンバータは、内燃機関の排気ガスラインに設置される。そのような触媒は、窒素への窒素酸化物の還元と同様に、未燃焼炭化水素と一酸化炭素の排気ガス流において、酸素による酸化を促進する。） １ｂ）”SUMMARY [0007] 　　Provided are exhaust systems and components suitable for use in conjunction with gasoline direct injection engines to capture particulates in addition to treating gaseous emissions such as hydrocarbons, nitrogen oxides, and carbon monoxides. Capture of particulates during cold start conditions is of interest. [0008]　　 Aspects include exhaust treatment systems comprising a three-way conversion (TWC) catalyst and a particulate trap. In one or more embodiments, the TWC catalyst is upstream of the particulate trap. Although the components can be individually housed as system configurations permit, in one or more embodiments, provided are integrated systems wherein the TWC catalyst and particulate trap are housed in the same canister. In this aspect, the particulate trap can be uncoated, or provided with a suitable catalyst to facilitate regeneration. Additional treatment components can be added downstream of the particulate trap, including one or more NOx traps followed by an SCR catalyst. [0009]　　 Other aspects include TWC catalyst compositions coated onto particulate traps. Such TWC catalysts can be composed to include soot burning aids for facilitating regeneration of the filter. TWC catalyst compositions are generally provided in washcoats. Layered TWC catalysts can have different compositions for different layers. Traditionally, TWC catalysts can comprise washcoat layers having loadings of up to 2.5 g/in3 and total loadings of 5 g/in3 or more. For use with particulate traps, due to backpressure constraints, TWC catalyst washcoat layer coatings could be much lower, for example, less than 1 g/in3 (or even 0.7 g/in3 , 0.6 g/in3 , 0.5 g/in3 , 0.25 g/in3 , or 0.1 g/in3 ) and still provide catalyst activity to oxidize carbon dioxide and hydrocarbons, as well as reduce nitrogen oxides (NOx). In one or more embodiments, the TWC catalyst is coated on both the inlet side and the outlet side of the particulate trap. In other embodiments, the TWC catalyst is coated only on the inlet side of the particulate trap. A TWC- coated particulate trap can be located downstream of a first TWC catalyst, where the first TWC catalyst can be smaller than otherwise required due to the TWC functionality coated onto the particulate trap.”（段落［０００７］ないし段落[０００９］） （要約 ［０００７]　　炭化水素、窒素酸化物、および一酸化炭素などのガス排出処理に加えて、微粒子を捕集するために、ガソリン直噴エンジンとともに使用に適した排気システムと構成要素が提供される。低温始動状態中の微粒子の捕集は、興味あることである。 ［０００８]　　複数の態様は、３元変換（ＴＷＣ）触媒と微粒子トラップを備えた排気処理システムを含む。１つ以上の実施形態では、ＴＷＣ触媒は、微粒子トラップの上流にある。構成要素は、システムの構成が許容するように個々に収容されるけれども、１つ以上の実施形態では、ＴＷＣ触媒と微粒子トラップが同じ小型の容器の中に収容される統合システムが提供される。この態様では、微粒子トラップは、コーティングが施されていないか、あるいは再生を容易にするために適切な触媒を提供されることができる。さらなる処理構成要素を、微粒子トラップの下流に加えることができ、１つ以上のＮＯｘトラップとそれに続くＳＣＲ触媒を含む。 ［０００９]　　他の態様は、微粒子トラップにコーティングされたＴＷＣ触媒組成物を含む。そのようなＴＷＣ触媒は、フィルタの再生を容易にするためのすす燃焼助剤を含むように構成できる。ＴＷＣ触媒組成物は、通常、ウォッシュコート中に提供される。積層ＴＷＣ触媒は、異なる層に対して異なる組成を有することができる。伝統的に、ＴＷＣ触媒は、最高２．５ｇ／ｉｎ３の充填量と５ｇ／ｉｎ３以上の総充填量を有するウォッシュコート層を含むことができる。微粒子トラップの使用に関して、背圧制約のために、ＴＷＣ触媒ウォッシュコート層のコーティングは、ずっと低く、例えば、１ｇ／ｉｎ３未満（または更に０．７ｇ／ｉｎ３、０．６ｇ／ｉｎ３、０．５ｇ／ｉｎ３、０．２５ｇ／ｉｎ３、もしくは０．１ｇ／ｉｎ３）であることができ、窒素酸化物（ＮＯｘ）を還元するだけでなく、二酸化炭素と炭化水素を酸化するための触媒活性をさらに提供することができた。１つ以上の実施形態において、ＴＷＣ触媒は、微粒子トラップの入口側面と出口側面の両方でコーティングされる。他の実施形態では、ＴＷＣ触媒は、微粒子トラップの入口側面のみでコーティングされる。ＴＷＣでコーティングされた微粒子トラップは、最初のＴＷＣ触媒の下流に位置することができ、そこでは、最初のＴＷＣ触媒は、微粒子トラップ上にコーティングされているＴＷＣの機能性のために他の場合に必要とされるよりも少なくてよい。） １ｃ）”[0024] 　　In order to reduce the back pressure increase due to the presence of a washcoat on a filter, the washcoat is typically located within the filter wall as uniformly as possible. The sizes of particulates generated from a GDI gasoline engine, however, are smaller than those from diesel engines. It is possible, then, that some of the particulates from the GDI gasoline engine could avoid being trapped by the filter by flowing though the filter walls when the filter is fresh. Filtration efficiency will be improved when a layer of soot is formed on the filter wall. To deal with the initial filtration efficiency problem, a thin layer of catalytic washcoat can be coated onto the filter wall (in contrast to depositing the layer within the wall). This catalytic washcoat layer is porous and can allow gas pass through while also filtering out the small particles. The layer can be 10-50 microns in thickness, specifically, 10-30 microns, and more specifically, 5 to 10 microns. [0025] 　　The catalyzed soot filter can be zoned in platinum group metal (PGM) distribution. That is, more PGM can be deposited in a front zone (upstream) of the filter and less PGM in a rear zone (downstream). When the soot filter is regenerated, the rear zone of the filter experiences the highest temperature of the filter, which can cause catalyst deactivation. By putting more PGM in the front zone, catalytic function of the catalyzed filter is preserved by repeated filter regenerations. In addition, during normal engine operation, the first zone is warmer than the rear zone. PGM zoning increases light- off activity under cold conditions. For example, it may be desirable to zone about 50% or more of the overall PGM loading in the first 20-50% axial distance of the filter, thereby loading 50% or less of the overall PGM loading in the rear 50-80% of the axial distance. [0026] 　　An aspect provides emission treatment systems downstream of a gasoline direct injection engine for treatment of an exhaust system comprising hydrocarbons, carbon monoxide, nitrogen oxides, and particulates, the emission treatment system comprising a three-way conversion (TWC) catalyst composition located upstream from or on a particulate trap. The TWC catalysts have the capability of simultaneously catalyzing the oxidation of hydrocarbons and carbon monoxide and the reduction of nitrogen oxides. A TWC catalyst can be coated onto a particulate trap at a loading low enough to provide emissions treatment without unduly increasing backpressure. For low porosity soot filters, only a small amount of TWC catalyst can be used in order to achieve suitable back pressure. For conditions that require high precious metal components, sufficient surface area from the support component is needed for good dispersion and a higher porosity soot filter is needed.”（段落[００２４]ないし段落[００２６]） （［００２４]　　フィルタ上のウォッシュコートの存在による背圧増加を減らすために、一般的にウォッシュコートはできるだけ一様にフィルタ壁内に配置される。しかし、ＧＤＩガソリンエンジンから発生する微粒子のサイズは、ディーゼルエンジンからのそれらより小さい。それから、ＧＤＩガソリンエンジンからの微粒子のいくつかは、フィルタが新しいときに、フィルタ壁を通過することによってフィルタによりトラップされることを回避できた可能性がある。すすの層がフィルタ壁上に形成されるとき、濾過効率は改善される。初期濾過効率の問題に対処するために、触媒作用のウォッシュコートの薄層を、フィルタ壁上（壁内に層を担持させることと対照的に）にコーティングすることができる。この触媒ウォッシュコート層は、多孔性であり、小さい粒子を濾過もしながら、ガスを通過させることができる。この層は、厚さ１０～５０ミクロン、具体的には、１０～３０ミクロン、より具体的には、５～１０ミクロンとすることができる。 ［００２５]　　触媒化されたすすフィルタは、白金族金属（ＰＧＭ）分類に区分される。つまり、より多くのＰＧＭは、フィルタの前方のゾーン（上流）で担持することができ、そして、より少ないＰＧＭが、後方のゾーン（下流）で担持することができる。すすフィルタが再生されるとき、フィルタの後方のゾーンは、フィルタの最高温度を経験し、それは触媒の失活をもたらすことがある。より多くのＰＧＭを前方のゾーンに配置することによって、触媒化フィルタの触媒機能は、反復フィルタ再生によって保たれる。そのうえ、通常のエンジン運転の間、最初のゾーンは、後方のゾーンより暖かい。ＰＧＭ区分は、冷却条件下でのライトオフ活性を増加させる。例えば、フィルタの最初の２０～５０％の軸方向距離に約５０％以上の総ＰＧＭ充填量をゾーン区分し、それによって後方５０～８０％の軸方向距離に５０％以下の総ＰＧＭ充填量を充填することが望ましい場合がある。 ［００２６]　　１態様は、炭化水素、一酸化炭素、窒素酸化物、および微粒子を含む排気システムの処理のためのガソリン直噴エンジンの下流に排出ガス処理システムを提供し、該排出ガス処理システムは、微粒子トラップからの上流に、またはその上に配置された３元変換（ＴＷＣ）触媒組成物を含む。ＴＷＣ触媒は、炭化水素と一酸化炭素の酸化および窒素酸化物の還元を同時に触媒する能力がある。ＴＷＣ触媒は、背圧を過度に増やすことなく排出ガス処置を提供するのに十分低い充填量で、微粒子トラップの上へコーティングされることができる。低多孔性すすフィルタについては、少量のＴＷＣ触媒だけが、適切な背圧を達成するために使うことができる。高貴金属成分を必要とする条件については、支持体構成要素からの十分な表面積が良好な分散のために必要とされ、そして、高多孔性すすフィルタが必要である。） １ｄ）” [0031]　　 A detailed embodiment provides that an inlet side or an outlet side of the particulate trap is coated with a washcoat comprising palladium, a support, and an oxygen storage component, A further detailed embodiment provides that an inlet side or an outlet side of the particulate trap is coated with a washcoat comprising rhodium, a support, and an oxygen storage component. Another detailed embodiment provides that both an inlet side and an outlet side of the particulate trap are coated with a washcoat comprising a precious metal component selected from palladium, platinum, or both; a support; and an oxygen storage component. [0032] 　　A further aspect provides methods of treating a gas comprising hydrocarbons, carbon monoxide, nitrogen oxides, and particulates, the method comprising: locating an emissions treatment system downstream of a gasoline direct injection engine; providing a three- way conversion (TWC) catalyst and a particulate trap in the emissions treatment system; and contacting exhaust gas from the engine with the TWC catalyst and the particulate trap. One embodiment provides that the method further comprises providing a NOx trap, an SCR catalyst, or both downstream of the catalyzed particulate trap. In an embodiment, the step of providing the three-way conversion (TWC) catalyst and the particulate trap comprises depositing the catalyst on the particulate trap to form a catalyzed particulate trap. In another embodiment, the method further comprises coating an inlet side or an outlet side of the particulate trap with a washcoat comprising palladium, a support, and an oxygen storage component, Another embodiment provides coating an inlet side or an outlet side of the particulate trap with a washcoat comprising rhodium, a support, and an oxygen storage component. In a detailed embodiment, the method further comprises depositing the catalyst in an amount of no more than 2 g/in3 total on an inlet side and an outlet side. A further embodiment provides providing a second three-way conversion catalyst upstream of the catalyzed particulate trap. ”（段落［００３１］及び段落[００３２]） （［００３１]　　詳細な実施形態は、微粒子トラップの入口側面または出口側面が、パラジウム、支持体、および酸素吸蔵物質を含むウォッシュコートでコーティングされることを規定する。更に詳細な実施形態は、微粒子トラップの入口側面または出口側面が、ロジウム、支持体、および酸素吸蔵物質を含むウォッシュコートでコーティングされることを規定する。別の詳細な実施形態は、微粒子トラップの入口側面と出口側面の両方が、パラジウム、白金、または両方から選択される貴金属成分；支持体；および酸素吸蔵物質を含むウォッシュコートでコーティングされることを規定する。 ［００３２]　　更なる態様は、炭化水素、一酸化炭素、窒素酸化物、および微粒子を含むガスを処理する方法を提供し、該方法は、ガソリン直噴エンジンの下流に排出ガス処理システムを設置すること；３元変換（ＴＷＣ）触媒と微粒子トラップを排出ガス処理システムに提供すること；およびエンジンからの排気ガスをＴＷＣ触媒と微粒子トラップと接触させること；を含む。１つの実施形態は、該方法が、ＮＯｘトラップ、ＳＣＲ触媒、または両方を触媒化微粒子トラップの下流に提供することを更に含むことを規定する。１実施形態において、３元変換（ＴＷＣ）触媒と微粒子トラップを提供するステップは、触媒化微粒子トラップを形成するために微粒子トラップ上に触媒を担持させることを含む。別の実施形態では、該方法は、微粒子トラップの入口側面または出口側面を、パラジウム、支持体、および酸素吸蔵物質を含むウォッシュコートでコーティングすることを更に含む。別の実施形態は、微粒子トラップの入口側面または出口側面を、ロジウム、支持体、および酸素吸蔵物質を含むウォッシュコートでコーティングすることを提供する。詳細な実施形態では、該方法は、触媒を入口側面と出口側面に合計で２ｇ／ｉｎ３以下の量で担持させることを更に含む。更なる実施形態は、触媒化微粒子トラップの上流で第２の３元変換触媒を提供する。） １ｅ）”[0033] 　　Before describing several exemplary embodiments of the invention, it is to be understood that the invention is not limited to the details of construction or process steps set forth in the following description. The invention is capable of other embodiments and of being practiced or being carried out in various ways. [0034] 　　Turning to FIG. 1A, an exhaust gas stream containing gaseous pollutants (e.g., unbumed hydrocarbons, carbon monoxide, nitrogen oxides) and particulate matter is conveyed via line 6 from a gasoline engine 4 to a three-way conversion (TWC) catalyst 8. In the TWC catalyst 8, unbumed gaseous and non-volatile hydrocarbons (i.e., the VOF) and carbon monoxide are largely combusted to form carbon dioxide and water. In addition, nitrogen oxides are reduced to form nitrogen and water. Removal of substantial proportions of the VOF using the oxidation catalyst, in particular, helps to prevent too great a deposition of particulate matter (i.e., clogging) on the particulate filter (also referred to as a soot filter) 12, which is positioned downstream in the emission treatment system. The exhaust stream is next conveyed via line 10 to a particulate filter 12, which traps particulate matter and/or catalyst poisons present within the exhaust gas stream. Optionally, the particulate filter can be catalyzed with a soot burning catalyst for regeneration of the particulate filter 12. In an embodiment when the particulate filter is not otherwise coated, the TWC can be coated onto the particulate filter. [0035] 　　After removal of particulate matter, via the particulate filter 12, the exhaust gas stream is optionally conveyed, depending on the needs of the automobile operating system, via line 14 to a downstream NOx trap 16 for adsorbing any remaining NOx emission contaminants in the exhaust gas stream. From the NOx trap 16 through line 18, an SCR catalyst 20 can be located to receive the outlet of the NOx trap to provide further emissions treatment of any ammonia generated by the NOx trap with a selective catalytic reduction catalyst for reducing oxides of nitrogen to form nitrogen and water. Line 22 leads to the tail pipe and out of the system. [0036]　　 In FIG. IB, an emissions treatment system 3 comprises a gasoline engine 5 that conveys exhaust through line 7 to a first TWC catalyst 9, which in some instances can be smaller than otherwise needed because of the downstream TWC-coated particulate filter 13, which receives the exhaust stream through line 11. Line 15 can lead to further treatment components and/or to the tail pipe and out of the system. In other instances, TWC-coated particulate filter 13 contains a TWC catalyst loading that is designed to work in conjunction with the first TWC catalyst in order to meet emission requirements. ”（段落[００３３]ないし段落[００３６]） （[００３３]　　本発明のいくつかの例示的な実施形態を記述する前に、本発明は、以下の記述で述べられる構成またはプロセス工程の詳細に限定されないことを理解すべきである。本発明は、他の実施形態の可能性があり、そして、いろいろな方法で実施または実行され得る。 [００３４]　　図１Ａに目を向けると、ガス状の汚染物質（例えば、未燃焼炭化水素、一酸化炭素、窒素酸化物）と微粒子状物質を含む排気ガス流は、ガソリンエンジン４からライン６を経て３元変換（ＴＷＣ）触媒８まで移送される。ＴＷＣ触媒８では、未燃焼のガス状で不揮発性の炭化水素（すなわち、ＶＯＦ）と一酸化炭素が、主に燃焼されて二酸化炭素と水を形成する。更に、窒素酸化物は、還元されて窒素と水を形成する。酸化触媒を用いたＶＯＦのかなりの割合の除去は、特に、排出ガス処理システムの下流に位置する微粒子フィルタ（すすフィルタとも称される）１２上への微粒子状物質の大き過ぎる堆積（すなわち、詰まること）を防止するのを助ける。排気流は、次にライン１０を経て微粒子フィルタ１２に移送され、それは排気ガス流内に存在する微粒子状物質および／または触媒毒を捕集する。場合により、微粒子フィルタは、微粒子フィルタ１２の再生用のすす燃焼触媒で触媒作用を及ぼすことができる。１実施形態において、微粒子フィルタが他にコーティングされないときは、ＴＷＣを微粒子フィルタ上へコーティングできる。 [００３５]　　微粒子状物質の除去の後、微粒子フィルタ１２を経た排気ガス流は、自動車運転システムの必要性に従って、排気ガス流中の任意の残留ＮＯｘ排気汚染物質を吸着するために、ライン１４を経て下流のＮＯｘトラップ１６へと任意に移送される。ＮＯｘトラップ１６からライン１８を通って、ＳＣＲ触媒２０は、窒素と水を形成するために窒素酸化物を還元するための選択的接触還元触媒を用いて、ＮＯｘトラップにより発生する任意のアンモニアの更なる排出ガス処理を提供するためのＮＯｘトラップの排出を受け取るように位置することができる。ライン２２は、排気管に繋がり、システムの外へ出る。 [００３６]　　図１Ｂにおいて、排出ガス処理システム３は、ライン７を通して排気ガスを最初のＴＷＣ触媒９に移送するガソリンエンジン５を含み、このＴＷＣ触媒９は、いくつかの例では、下流のＴＷＣでコーティングされた微粒子フィルタ１３のために他で必要とされるより小さくすることができ、この微粒子フィルタ１３はライン１１を通して排気流を受け取る。ライン１５は、更なる処理構成要素および／または排気管につながることができ、そしてシステムの外に出る。他の例では、ＴＷＣでコーティングされた微粒子フィルタ１３は、排出ガス規制を満たすために最初のＴＷＣ触媒と関連して作動するように設計されているＴＷＣ触媒充填量を含む。） １ｆ）”[0039]　　 With regard to formation of TWC catalyst and oxidation catalysts, TWC catalysts that exhibit good activity and long life comprise one or more platinum group metals (e.g., platinum, palladium, rhodium, rhenium and iridium.) disposed on a high surface area, refractory metal oxide support, e.g., a high surface area alumina coating. The support is carried on a suitable carrier or substrate such as a monolithic carrier comprising a refractory ceramic or metal honeycomb structure, or refractory particles such as spheres or short, extruded segments of a suitable refractory material. The refractory metal oxide supports may be stabilized against thermal degradation by materials such as zirconia, titania, alkaline earth metal oxides such as baria, calcia or strontia or, most usually, rare earth metal oxides, for example, ceria, lanthana and mixtures of two or more rare earth metal oxides. For example, see U.S. Pat. No. 4,171,288 (Keith). TWC catalysts can also be formulated to include an oxygen storage component.”（段落[００３９]） （[００３９]　　ＴＷＣ触媒と酸化触媒の形成に関して、良好な活性と長い寿命を示すＴＷＣ触媒は、高表面積の耐熱性金属酸化物支持体、例えば、高表面積アルミナコーティングに配置された１つ以上の白金族金属（例えば、白金、パラジウム、ロジウム、レニウムおよびイリジウム）を含む。支持体は、耐熱性セラミックまたは金属ハニカム構造を含むモノリシック担体、または適切な耐熱材料の球体もしくは押出し短片などの耐熱性粒子などの適切な担体または基材に担持される。耐熱性金属酸化物支持体は、ジルコニア、チタニア、アルカリ土類金属酸化物、例えば、バリア、カルシアもしくはストロンチア、または、最も通常は希土類金属酸化物、例えば、セリア、ランタナおよび２つ以上の希土類金属酸化物の混合物などの物質により熱劣化に対して安定化され得る。例えば、米国特許第４，１７１，２８８号（Ｋｅｉｔｈ）を参照されたい。ＴＷＣ触媒は、また、酸素吸蔵物質を含むように製剤化もできる。） １ｇ）”[0048] 　　FIGS. 3 and 4 illustrate a wall flow filter substrate 50 which has a plurality of passages 52, The passages are tubularly enclosed by the internal walls 53 of the filter substrate. The substrate has an inlet end 54 and an outlet end 56. Alternate passages are plugged at the inlet end with inlet plugs 58, and at the outlet end with outlet plugs 60 to form opposing checkerboard patterns at the inlet 54 and outlet 56. A gas stream 62 enters through the unplugged channel inlet 64, is stopped by outlet plug 60 and diffuses through channel walls 53 (which are porous) to the outlet side 66. The gas cannot pass back to the inlet side of walls because of inlet plugs 58. [0049]　　 Wall flow filter substrates can be composed of ceramic-like materials such as cordierite, α-alumina, silicon carbide, aluminum titanate, silicon nitride, zirconia, mullite, spodumene, alumina-silica-magnesia or zirconium silicate, or of porous, refractory metal. Wall flow substrates may also be formed of ceramic fiber composite materials. Specific wall flow substrates are formed from cordierite, silicon carbide, and aluminum titanate. Such materials are able to withstand the environment, particularly high temperatures, encountered in treating the exhaust streams. [0050]　　 Wall flow substrates for use in the inventive system can include thin porous walled honeycombs (monoliths) through which the fluid stream passes without causing too great an increase in back pressure or pressure across the article. Ceramic wall flow substrates used in the system can be formed of a material having a porosity of at least 50% (e.g., from 50 to 75%) having a mean pore size of at least 5 microns (e.g., from 5 to 30 microns). In a specific embodiment, the substrates can have a porosity of at least 59% and have a mean pore size of between 10 and 20 microns. When substrates with these porosities and these mean pore sizes are coated with the techniques described below, adequate levels of TWC or oxidation catalyst compositions can be loaded onto the substrates to achieve excellent hydrocarbon, CO, and/or NO x conversion efficiency. These substrates are still able retain adequate exhaust flow characteristics, i.e., acceptable back pressures, despite the catalyst loading. U.S. Pat. No. 4,329,162 is herein incorporated by reference with respect to the disclosure of suitable wall flow substrates. [0051]　　 Typical wall flow filters in commercial use are typically formed with lower wall porosities, e.g., from about 42% to 50%, than the wall flow filters utilized in the invention. In general, the pore size distribution of commercial wall flow filters is typically very broad with a mean pore size smaller than 25 microns. [0052] 　　The porous wall flow filter used in this invention is catalyzed in that the wall of the element has thereon or contained therein one or more catalytic materials. Catalytic materials may be present on the inlet side of the element wall alone, the outlet side alone, both the inlet and outlet sides, or the wall itself may consist all, or in part, of the catalytic material. This invention includes the use of one or more washcoats of catalytic materials and combinations of one or more washcoats of catalytic materials on the inlet and/or outlet walls of the element. [0053]　　 To coat the wall flow filters with the TWC or oxidation catalyst composition, the substrates are immersed vertically in a portion of the catalyst slurry such that the top of the substrate is located just above the surface of the slurry. In this manner slurry contacts the inlet face of each honeycomb wall, but is prevented from contacting the outlet face of each wall. The sample is left in the slurry for about 30 seconds. The filter is removed from the slurry, and excess slurry is removed from the wall flow filter first by allowing it to drain from the channels, then by blowing with compressed air (against the direction of slurry penetration), and then by pulling a vacuum from the direction of slurry penetration. By using this technique, the catalyst slurry permeates the walls of the filter, yet the pores are not occluded to the extent that undue back pressure will build up in the finished filter. As used herein, the term "permeate" when used to describe the dispersion of the catalyst slurry on the filter, means that the catalyst composition is dispersed throughout the wall of the filter.”（段落[００４８]ないし段落[００５３]） （[００４８]　　図３および４は、複数の流路５２を有する壁流フィルタ基材５０を例示する。流路はフィルタ基材の内壁５３により管状に囲まれる。基材は、入口端部５４と出口端部５６を有する。交互の流路は、入口プラグ５８により入口端部で、そして、出口プラグ６０により出口端部で閉塞されて入口５４と出口５６で相対するチェッカー盤パターンを形成する。ガス流６２は、未閉塞流路入口６４を通って入り、出口プラグ６０で止められ、流路壁５３（それは多孔性である）を通って出口側面６６に拡散する。ガスは、入口プラグ５８のため、壁の入口側面に向かって戻ることができない。 [００４９]　　壁流フィルタ基材は、菫青石、α－アルミナ、炭化ケイ素、チタン酸アルミニウム、窒化ケイ素、ジルコニア、ムライト、リシア輝石、アルミナ－シリカ－マグネシアまたは珪酸ジルコニウムなどのセラミック様材料から、あるいは多孔性で耐熱性金属から成ることができる。壁流基材は、また、セラミック繊維複合材料から形成することも可能である。特定の壁流基材は、菫青石、炭化ケイ素、およびチタン酸アルミニウムから作られる。そのような材料は、排気流処理で遭遇する環境、特に高温に耐えることができる。 [００５０]　　本発明のシステムに用いられる壁流基材は、薄い多孔質壁に囲まれたハニカム構造（モノリス）を含むことができ、それを通って流体流れが物品を横断する背圧または圧力のあまりに大きな増加を引き起こすことなく通過する。本システムで使われるセラミック壁流基材は、少なくとも５ミクロン（例えば、５～３０ミクロン）の平均細孔サイズを有する少なくとも５０％（例えば、５０～７５％）の多孔率を有する材料から形成されることができる。特定の実施形態において、基材は少なくとも５９％の多孔率を有することができて、１０～２０ミクロンの平均細孔サイズを有することができる。これらの多孔率と平均細孔サイズを有する基材が、後述される技術によりコーティングされるとき、適正水準のＴＷＣまたは酸化触媒組成物は、優れた炭化水素、ＣＯおよび／またはＮＯｘ変換効率を達成するために基材上に充填することができる。これらの基材は、触媒充填にもかかわらず、十分な排気流特徴，すなわち、許容できる背圧をなお保持する。米国特許第４，３２９，１６２号は、適切な壁流基材の開示に関して、引用により本明細書に取り込まれる。 [００５１]　　商業的用途での典型的な壁流フィルタは、本発明で使用される壁流フィルタよりも、低い壁の多孔率、例えば、約４２％～５０％で形成される。一般に、商用壁流フィルタの細孔サイズ分布は、典型的には非常に広範囲であり、２５ミクロン未満の平均細孔サイズを有する。 [００５２]　　本発明において使われる多孔質壁流フィルタは、１つ以上の触媒材料をその上に有する、あるいはその中に含むという点で触媒作用を及ぼす。触媒材料は、要素壁の入口側面のみに、出口側面のみに、入口と出口の両側面に存在してもよく、あるいは壁自身が、触媒材料の全てまたは一部から成るものであってもよい。本発明は、触媒材料の１つ以上のウォッシュコートと要素の入口壁および／または出口壁の上の触媒材料の１つ以上のウォッシュコートの組み合わせの使用を含む。 [００５３]　　壁流フィルタをＴＷＣまたは酸化触媒組成物でコーティングするために、基材のトップがスラリー表面よりちょうど上に位置するように、基材は一部の触媒スラリーに垂直に浸漬される。このように、スラリーは、各ハニカム状壁面の入口面に接触するが、各壁の出口面との接触は妨げられる。サンプルは、約３０秒間スラリーに放置する。フィルタは、スラリーから除き、そして、過剰のスラリーは、最初に流路から排水させ、次いで圧縮空気（スラリー浸透方向に対して）を吹きつけて、そして、スラリー浸透方向から真空にして壁流フィルタから除去される。この技術を用いて、触媒スラリーは、フィルタの壁に浸透し、それでも、細孔は過度な背圧が完了フィルタ中で増加する程度までは閉塞されない。本明細書で使用されるように、フィルタ上での触媒スラリーの分散を記述するのに用いられるとき、「浸透する」という用語は、触媒組成物がフィルタの壁中至る所に分散されることを意味する。） １ｈ）”Preparation of Catalyst Composite Washcoats [0056]　　 The catalyst composites may be formed in a single layer or multiple layers, In some instances, it may be suitable to prepare one slurry of catalytic material and use this slurry to form multiple layers on the carrier. The composites can readily prepared by processes well known in the prior art. A representative process is set forth below. As used herein, the term "washcoat" has its usual meaning in the art of a thin, adherent coating of a catalytic or other material applied to a substrate carrier material, such as a honeycomb-type carrier member, which is sufficiently porous to permit the passage there through of the gas stream being treated. A "washcoat layer," therefore, is defined as a coating that is comprised of support particles. A "catalyzed washcoat layer" is a coating comprised of support particles impregnated with catalytic components. [0057]　　 The catalyst composite can be readily prepared in layers on a carrier. For a first layer of a specific washcoat, finely divided particles of a high surface area refractory metal oxide such as gamma alumina are slurried in an appropriate vehicle, e.g., water. To incorporate components such as precious metals (e.g., palladium, rhodium, platinum, and/or combinations of the same), stabilizers and/or promoters, such components may be incorporated in the slurry as a mixture of water soluble or water- dispersible compounds or complexes. Typically, when palladium is desired, the palladium component is utilized in the form of a compound or complex to achieve dispersion of the component on the refractory metal oxide support, e.g., activated alumina. The term "palladium component" means any compound, complex, or the like which, upon calcination or use thereof, decomposes or otherwise converts to a catalytically active form, usually the metal or the metal oxide. Water-soluble compounds or water-dispersible compounds or complexes of the metal component may be used as long as the liquid medium used to impregnate or deposit the metal component onto the refractory metal oxide support particles does not adversely react with the metal or its compound or its complex or other components which may be present in the catalyst composition and is capable of being removed from the metal component by volatilization or decomposition upon heating and/or application of a vacuum. In some cases, the completion of removal of the liquid may not take place until the catalyst is placed into use and subjected to the high temperatures encountered during operation. Generally, both from the point of view of economics and environmental aspects, aqueous solutions of soluble compounds or complexes of the precious metals are utilized. For example, suitable compounds are palladium nitrate or rhodium nitrate. [0058]　　 A suitable method of preparing any layer of the layered catalyst composite of the invention is to prepare a mixture of a solution of a desired precious metal compound (e.g., palladium compound) and at least one support, such as a finely divided, high surface area, refractory metal oxide support, e.g., gamma alumina, which is sufficiently dry to absorb substantially all of the solution to form a wet solid which later combined with water to form a coatable slurry. In one or more embodiments, the slurry is acidic, having, for example, a pH of about 2 to less than about 7. The pH of the slurry may be lowered by the addition of an adequate amount of an inorganic or an organic acid to the slurry. Combinations of both can be used when compatibility of acid and raw materials is considered. Inorganic acids include, but are not limited to, nitric acid. Organic acids include, but are not limited to, acetic, propionic, oxalic, malonic, succinic, glutamic, adipic, maleic, fumaric, phthalic, tartaric, citric acid and the like. Thereafter, if desired, water-soluble or water- dispersible compounds of oxygen storage components, e.g., cerium-zirconium composite, a stabilizer, e.g., barium acetate, and a promoter, e.g., lanthanum nitrate, may be added to the slurry. [0059]　　 In one embodiment, the slurry is thereafter comminuted to result in substantially all of the solids having particle sizes of less than about 20 microns, i.e., between about 0.1-15 microns, in an average diameter. The comminution may be accomplished in a ball mill or other similar equipment, and the solids content of the slurry may be, e.g., about 20-60 wt.%, more particularly about 30-40 wt.%. [0060] 　　Additional layers, i.e., the second and third layers may be prepared and deposited upon the first layer in the same manner as described above for deposition of the first layer upon the carrier.”（段落[００５６]ないし段落[００６０]） （触媒複合体ウォッシュコートの調製 [００５６]　　触媒複合体は、単一層または複数層で形成されてもよい。ある場合には、触媒材料の１つのスラリーを調製して、このスラリーを担体上で複数の層を作るために使うことが適切である場合がある。複合体は、先行技術で周知のプロセスで容易に調製することができる。代表的なプロセスが、以下に述べられる。本明細書で使用されるように、「ウォッシュコート」という用語は、処理されるガス流がそこを通過するのを可能とするのに十分に多孔性であるハニカム型担体部材などの基材担体部材に適用された触媒材料または他の材料の薄い粘着性のコーティング分野でその通常の意味を有する。従って、「ウォッシュコート層」は、支持体粒子から成るコーティングとして定義される。「触媒化ウォッシュコート層」は、触媒成分で含浸された支持体粒子から成るコーティングである。 [００５７]　　触媒複合体は、担体上に層状で容易に調製することができる。特定のウォッシュコートの第１層については、γアルミナなどの高表面積の耐熱性金属酸化物の微粉砕粒子が、適切なビヒクル、例えば、水中でスラリー化される。貴金属（例えば、パラジウム、ロジウム、白金、および／またはその組み合わせ）、安定剤および／または促進剤などの成分を配合するために、そのような成分は、水溶性または水分散性の化合物または複合体の混合物としてスラリー中に配合されてよい。一般的に、パラジウムが所望されるとき、パラジウム成分は、耐熱性金属酸化物支持体、例えば、活性アルミナ上で成分の分散を達成するために、化合物または複合体の形態で使用される。「パラジウム成分」という用語は、その焼成または使用の際に、触媒的に活性な形態、通常は金属または金属酸化物に分解するか、そうでなければそれに変換する任意の化合物、複合体などを意味する。金属成分の水溶性化合物もしくは水分散性化合物または複合体は、耐熱性金属酸化物支持体粒子の上へ金属成分を含浸または担持させるために使用される液体媒体が、触媒組成物中に存在し得る、そして加熱および／または真空の適用の際、揮発または分解によって金属成分から除去されることができる金属もしくはその化合物もしくはその複合体または他の成分と不都合に反応しない限り用いることが可能である。いくつかの場合、液体の除去の終了は、触媒が使用されて、そして運転の間に遭遇する高温にさらされるまで起きない場合がある。通常、経済学の観点と環境面の両方から、貴金属の可溶性化合物または複合体の水溶液が利用される。例えば、適切な化合物は、硝酸パラジウムまたは硝酸ロジウムである。 [００５８]　　本発明の積層触媒複合体の任意の層を調製する適切な方法は、所望の貴金属化合物（例えば、パラジウム化合物）の溶液と、微粉砕された高表面積の耐熱性金属酸化物支持体、例えば、コートできるスラリーを形成するために後に水と組み合わせて湿潤固体を作るために溶液の実質的に全てを吸収するのに十分に乾燥しているγアルミナなどの少なくとも１つの支持体との混合物を調製することである。１つ以上の実施形態において、スラリーは酸性であり、例えば、約２から約７未満のｐＨを有する。スラリーのｐＨは、スラリーに適量の無機酸または有機酸を添加することにより低下させることが可能である。酸と原料の相容性が考慮されるとき、両方の組み合わせを使用することができる。無機酸は、硝酸を含むが、これに限定されるものではない。有機酸は、限定されるものではないが、酢酸、プロピオン酸、シュウ酸、マロン酸、コハク酸、グルタミン酸、アジピン酸、マレイン酸、フマル酸、フタル酸、酒石酸、クエン酸などを含む。その後、所望により、酸素吸蔵物質の水溶性または水分散性の化合物、例えば、セリウム－ジルコニウム複合体、安定剤、例えば、酢酸バリウム、および促進剤、例えば、硝酸ランタンをスラリーに加えてもよい。 [００５９]　　１つの実施形態において、スラリーはその後、平均直径で約２０ミクロン未満、つまり、約０．１～１５ミクロンの粒径を有する固体の実質的に全てをもたらすために粉砕される。粉砕は、ボールミルまたは他の類似した設備で実行することが可能であり、スラリーの固体含量は、例えば、約２０～６０重量％、特に３０～４０重量％であってよい。 [００６０]　　更なる層、すなわち、第２および第３の層を調製して、担体上に第１層を担持させるために上記したと同じ方法で第１層上に担持させてよい。） １ｉ）”[0067]　　 Any of embodiments 1 to 3 can have one or more of the following optional design features: [0068]　　 the particulate trap comprises a soot filter; [0069]　　 a NO x trap, an SCR catalyst, or both are located downstream of the catalyzed particulate trap; [0070]　　 the three-way conversion catalyst composition is coated within an inlet side, an outlet side, or both of the particulate trap; [0071]　　 the inlet side or the outlet side is coated with a washcoat comprising palladium, a support, and an oxygen storage component; [0072]　　 the oxygen storage component is present in an amount of up to 10 % by weight of the washcoat; [0073]　　 the inlet side or the outlet side is coated with a washcoat comprising rhodium, a support, and an oxygen storage component; [0074]　　 the oxygen storage component is present in an amount of 10 to 25 % by weight of the washcoat; [0075]　　 an inlet side of the particulate trap comprises a layer of the three-way conversion catalyst thereon that has a thickness in the range of 10 to 50 microns; [0076]　　 50% or more of an overall platinum group metal (PGM) loading is deposited on an upstream 20-50% axial distance of the filter, and 50% or less of the overall PGM loading is deposited on a rear 50-80% axial distance of the filter; [0077]　　 the catalyst is present in an amount of no more than 2 g/in 3 total on an inlet side and an outlet side. [0078]　　 a second three-way conversion catalyst is provided upstream of the catalyzed particulate trap. [0079]　　 the catalyzed particulate trap is contacted during cold start conditions and the catalyzed particulate trap is bypassed after cold start conditions.”（段落[００６７]ないし段落[００７９]） （[００６７]　　実施形態１～３のいずれかは、以下の任意の設計特徴の１つ以上を有することができる： [００６８]　　微粒子トラップは、すすフィルタを含む； [００６９]　　ＮＯｘトラップ、ＳＣＲ触媒、または両方は、触媒化微粒子トラップの下流に位置する； [００７０]　　３元変換触媒組成物は、微粒子トラップの入口側面、出口側面、または両側面でコーティングされている； [００７１]　　入口側面または出口側面は、パラジウム、支持体、および酸素吸蔵物質を含むウォッシュコートでコーティングされている； [００７２]　　酸素吸蔵物質は、ウォッシュコートの最大１０重量％の量で存在する； [００７３]　　入口側面または出口側面は、ロジウム、支持体、および酸素吸蔵物質を含むウォッシュコートでコーティングされている； [００７４]　　酸素吸蔵物質は、ウォッシュコートの１０～２５重量％の量で存在する； [００７５]　　微粒子トラップの入口側面は、１０～５０ミクロンの範囲の厚みを有する３元変換触媒の層をその上に含む； [００７６]　　全白金族金属（ＰＧＭ）充填量の５０％以上は、フィルタの上流の２０～５０％軸方向距離に担持され、全ＰＧＭ充填量の５０％未満が、フィルタの後方の５０～８０％軸方向距離に担持される； [００７７]　　触媒は、入口側面と出口側面で合計２ｇ／ｉｎ３以下の量で存在する； [００７８]　　第２の３元変換触媒は、触媒化微粒子トラップの上流に提供される； [００７９]　　触媒化微粒子トラップは、低温始動状態の過程で接触され、そして、触媒化微粒子トラップが、低温始動状態の後で迂回される。） （２）上記（１）及び図面から分かること １ｊ）上記（１）１ｇ）段落[００５２]及び段落[００５３]並びに図３及び図４の記載から、微粒子フィルタは、入口側面と出口側面を有する多孔性の壁流基材を備えるものであって、入口側面が、多孔性の壁流基材により出口表面から分離されるものであることが分かる。 １ｋ）上記（１）１ｇ）段落[００５２]及び段落[００５３]並びに（１）１ｈ）段落[００５６]の記載から、多孔性の壁流基材が、ＴＷＣ触媒の触媒成分で含浸された支持体粒子からなるウォッシュコートでコーティングされることが分かる。 １ｌ）上記（１）１ｅ）段落[００３４]及び図１Ａの記載並びに（１）１ｆ）段落[００３９]の記載から、ＴＷＣ触媒の触媒成分が微粒子フィルタの上流に位置する別体のものとして設けられたモノリシック担体に担持されることが分かる。 １ｍ）上記（１）１ｅ）段落[００３４]の特に、「微粒子フィルタは、微粒子フィルタ１２の再生用のすす燃焼触媒で触媒作用を及ぼすことができる。１実施形態において、微粒子フィルタが他にコーティングされないときは、ＴＷＣを微粒子フィルタ上へコーティングできる。」の記載から、微粒子フィルタ上にコーティングしたＴＷＣ触媒により微粒子フィルタを再生するための煤燃焼を行うことが分かる。 １ｎ）上記（１）１ｂ）段落［０００９］における「ＴＷＣでコーティングされた微粒子トラップは、最初のＴＷＣ触媒の下流に位置することができ、そこでは、最初のＴＷＣ触媒は、微粒子トラップ上にコーティングされているＴＷＣの機能性のために他の場合に必要とされるよりも少なくてよい。」及び（１）１ｅ）段落［００３６］における「ＴＷＣでコーティングされた微粒子フィルタ１３は、排出ガス規制を満たすために最初のＴＷＣ触媒と関連して作動するように設計されているＴＷＣ触媒充填量を含む。」の引用例１の記載によれば、「微粒子フィルタ上にコーティングしたＴＷＣ触媒」と、「微粒子フィルタの上流に位置する別体のものとして設けられたモノリシック担体に担持され」た「ＴＷＣ触媒の触媒成分」の質量とは、いわゆるトレードオフの関係にあり、上記「微粒子フィルタの上流に位置する別体のものとして設けられたモノリシック担体に担持され」た「ＴＷＣ触媒の触媒成分」の質量は、「微粒子フィルタ上にコーティングしたＴＷＣ触媒」の質量を含めたＴＷＣ触媒の質量全体のうちの割合に関係する量であることが分かる。 （３）引用発明 上記（１）及び（２）並びに図面の記載を総合すると、引用例１には次の発明（以下、「引用発明」という。）が記載されている。 「ガソリン直噴エンジン用の排気処理システムであって、 ガソリン直噴エンジンから発生した排出ガスから微粒子を捕集するための微粒子フィルタを備え、 微粒子フィルタが入口側面と出口側面を有する多孔性の壁流基材を備え、 入口側面が、多孔性の壁流基材により出口表面から分離され、 多孔性の壁流基材が、ＴＷＣ触媒の触媒成分で含浸された支持体粒子からなるウォッシュコートでコーティングされ、 ＴＷＣ触媒の触媒成分が微粒子フィルタの上流に位置する別体のものとして設けられたモノリシック担体に担持され、 微粒子フィルタ上にコーティングしたＴＷＣ触媒により微粒子フィルタを再生するための煤燃焼を行う、 排気処理システム。」 ２．引用例２ （１）引用例２の記載事項 原査定の理由に引用され、本願の優先日前に頒布された刊行物である特開２００９－２２６３７５号公報（以下、「引用例２」という。）には、触媒担持フィルタに関して、図面とともに次の事項が記載されている。 ２ａ）「【請求項１】 多数の細孔を有する多孔質のセラミックからなる隔壁によって区画された、排ガスの流路となる複数のセルを備えるハニカム構造の基材からなり、前記セルの隔壁が、ガスの流入側となる上流層とガスの流出側となる下流層を含み、エンジン直下に搭載される触媒担持フィルタであって、 前記複数のセルの一方の開口端部と他方の開口端部には互い違いに目封じされてなる目封止部が形成されてなり、 前記隔壁の上流層は、ガスの酸化を促進するガス浄化触媒が担持又はコートされたガス浄化触媒層として構成されてなり、 前記隔壁の下流層は、パティキュレートを捕集するために平均細孔径を小さくしたＰＭ捕集層として構成されるとともに、前記排ガス中に含まれるパティキュレートの酸化を促進するための酸化触媒が担持又はコートされたＰＭ除去触媒層として構成されている触媒担持フィルタ。」（【特許請求の範囲】の【請求項１】） ２ｂ）「【００３２】 ［１－１］ガス浄化触媒およびガス浄化触媒層： 本実施形態におけるガス浄化触媒層は、ガス浄化触媒からなる層であって、上流層である、セルのガス流入側及びその近傍の隔壁に、ガス浄化触媒を担持（コート）して形成される。 【００３３】 ここで、本実施形態において、「排ガス浄化触媒」というときは、排ガスを浄化する効果を有する触媒成分を意味し、排ガス中に含まれる窒素酸化物、炭化水素、或いは一酸化炭素といった有害成分の浄化を促進するための触媒の全てが含まれる。例えば、窒素酸化物を酸化するための酸化触媒、窒素酸化物の酸化と炭化水素や一酸化炭素の還元を同時に行う三元触媒の他、窒素酸化物（ＮＯＸ）吸蔵触媒も含まれる。」（段落【００３２】及び段落【００３３】） ２ｃ）「【０１０９】 ［２］本実施形態の製造方法１： 本発明の触媒担持フィルタの一実施形態の製造方法として、ガス浄化触媒とＰＭ除去触媒とを別々にコートすることにより製造することが好ましい。成型しやすく、製品ばらつきの少ないものができるからである。 【０１１０】 具体的には、まず、前述のように既に隔壁上流側（上流層）にＰＭ捕集層が形成されているハニカム構造体（接合、加工済み）を準備する。 【０１１１】 また、ハニカム構造体の隔壁上流（上流層）にガス浄化触媒として酸化触媒のスラリーを予め調製するとともに、隔壁下流（下流層）にＰＭ除去触媒のスラリーを予め調製する。次に、ＰＭ除去触媒のスラリーにハニカム構造体の出口端面（ＰＭ捕集層が施されている方）のセルより所定の高さまでを浸漬させ、入口端面（ＰＭ捕集層が施されていない方）のセルより、所定の吸引圧力と吸引流量に調整しながら所定の時間のみ吸引し、下流層（ＰＭ捕集層）にＰＭ除去触媒を担持する。そして、１２０℃２時間で乾燥させ、５５０℃１時間で焼き付ける。さらに、ガス浄化触媒のスラリーにハニカム構造体の入口端面の所定の高さまで浸漬させ、出口端面より、所定の吸引圧力と吸引流量に調整しながら所定の時間吸引し、上流層にＰＭ除去触媒を担持する。そして、前述と同様に１２０℃２時間で乾燥させ、５５０℃１時間で焼き付ける。このようにして触媒担持フィルタを得ることができる。」（段落【０１０９】ないし段落【０１１１】） ２ｄ）図５のセラミックフィルタの断面図において、セラミックフィルタの細孔の径が、三元触媒などのガス浄化触媒層１１のコートにより小さくなっていることが看取できる。 （２）引用例２の技術 上記（１）及び図面の記載から、引用例２には次の技術（以下、「引用例２の技術」という）が記載されている。 「触媒担持フィルタが、多孔質のセラミックフィルタを三元触媒などのガス浄化触媒のスラリーに浸漬することによって形成され、フィルタの細孔の径がガス浄化触媒の浸漬によるコートにより小さくなること。」 ３．本願補正発明と引用発明との対比・判断 引用発明における「ガソリン直噴エンジン」は、車両に搭載されることが一般的であって、技術常識から、その点火において、ポジティブ点火装置が用いられるものであるから、本願補正発明における「車両のポジティブ点火内燃機関」に相当する。 そして、引用発明における「排気処理システム」は、その機能、構成及び技術的意義からみて、本願補正発明における「排気システム」に相当し、以下同様に、「発生した」は「排出された」に、「排出ガス」は「排気ガス」に、「微粒子」は「粒子状物質」に、「捕集する」は「濾過する」に、「微粒子フィルタ」は「フィルタ」に、「入口側面」は「入口表面」に、「出口側面」は「出口表面」に、「多孔性の壁流基材」は「多孔性基材」あるいは「多孔性構造」に、「ＴＷＣ触媒」は「三元触媒」に、「ＴＷＣ触媒の触媒成分で含浸された支持体粒子からなるウォッシュコート」は「多数の固体粒子を含む三元触媒ウォッシュコート」に、「モノリシック担体」は「基材モノリス」に、「別体のものとして設けられたモノリシック担体に担持され」は「分離した基材モノリス上に配置され」に、それぞれ相当し、 引用発明における「微粒子フィルタ上にコーティングしたＴＷＣ触媒により微粒子フィルタを再生するための煤燃焼を行う」ことは、微粒子フィルタ上にコーティングしたＴＷＣ触媒の作用による発熱によって微粒子フィルタの温度を上昇させることにより煤の燃焼を行うことは技術常識からみて明らかであるから、本願補正発明における「フィルタにおける三元触媒作用による転換は発熱を生じさせ、粒子性物質を燃焼させるのに十分にフィルタ温度を上昇させる」ことに相当する。 さらに、引用発明における「ＴＷＣ触媒の触媒成分が微粒子フィルタの上流に位置する別体のものとして設けられたモノリシック担体に担持され」ると、本願補正発明における「三元触媒ウォッシュコートが、フィルタの上流に位置する分離した基材モノリス上に配置され」とは、「三元触媒が、フィルタの上流に位置する分離した基材モノリス上に配置され」という限りにおいて一致する。 したがって、両者の一致点、相違点は以下のとおりである。 ［一致点］ 「車両のポジティブ点火内燃機関用の排気システムであって、前記内燃機関から排出された排気ガスから粒子性物質を濾過するためのフィルタを備え、前記フィルタが、入口表面と出口表面を有する多孔性基材を備え、前記入口表面が、多孔性構造により前記出口表面から分離され、前記多孔性基材が、多数の固体粒子を含む三元触媒ウォッシュコートでコーティングされ、 三元触媒が、前記フィルタの上流に位置する分離した基材モノリス上に配置され、 前記フィルタにおける三元触媒作用による転換は発熱を生じさせ、粒子性物質を燃焼させるのに十分にフィルタ温度を上昇させる、排気システム。」 ［相違点１］ 本願補正発明においては、「多孔性基材」の「入口表面が、第１平均細孔サイズの細孔を含む多孔性構造により出口表面から分離」されるとともに、「三元触媒ウォッシュコートでコーティングされた前記多孔性基材の前記多孔性構造が、第２平均細孔サイズの細孔を含み、第２平均細孔サイズが、第１平均細孔サイズよりも小さ」いのに対して、 引用発明においては、ＴＷＣ触媒の触媒成分で含浸された支持体粒子からなるウォッシュコートでコーティングされた場合の多孔性の壁流基材の孔のサイズが、多孔性の壁流基材が本来備える孔のサイズよりも小さいか不明である点（以下、「相違点１」という。）。 ［相違点２］ 「三元触媒が、フィルタの上流に位置する分離した基材モノリス上に配置され」るに関して、「三元触媒」が、本願補正発明においては、「三元触媒ウォッシュコート」であるのに対して、引用発明においては、「ＴＷＣ触媒の触媒成分」であるものの、ウォシュコートであるかは不明な点（以下、「相違点２」という。）。 ［相違点３］ 本願補正発明においては、「上流の基材モノリス上の三元触媒ウォッシュコートの質量が、排気システム内の三元触媒ウォッシュコートの質量全体の７５％以下」であるのに対して、引用発明においては、微粒子フィルタの上流に位置する別体のものとして設けられたモノリシック担体に担持されているＴＷＣ触媒の触媒成分の質量が、排気処理システムのＴＷＣ触媒の触媒成分の質量全体のどの程度の割合を占めるのか不明である点（以下、「相違点３」という。）。 上記相違点について検討する。 ［相違点１について］ 上記引用例２の技術「触媒担持フィルタが、多孔質のセラミックフィルタを三元触媒などのガス浄化触媒のスラリーに浸漬することによって形成され、フィルタの細孔の径がガス浄化触媒の浸漬によるコートにより小さくなること」によれば、引用発明において、「多孔性の壁流基材が、ＴＷＣ触媒の触媒成分で含浸された支持体粒子からなるウォシュコートでコーティング」されることにより、多孔性の壁流基材における細孔の径は小さいものとなるといえる。 そうすると、引用発明において、「多孔性の壁流基材が、ＴＷＣ触媒の触媒成分で含浸された支持体粒子からなるウォシュコートでコーティング」される多孔性の壁流基材の孔のサイズ（第２平均細孔サイズ）が、多孔性の壁流基材が本来備える孔のサイズ（第１平均細孔サイズ）よりも小さいものとなることは、上記引用例２の技術に接した当業者であれば容易に想到しうることである。 ［相違点２について］ 排ガス浄化用の三元触媒を、ウォッシュコートの形態で基材モノリス上に配置することは本願の優先日前において周知の技術である（以下、「周知の技術」という。例えば、特開２００９－６２４号公報（段落【００２７】の記載）、特開２００９－２８５６００号公報（段落【００１１】ないし段落【００１７】の記載）、特開２００９－１２５６８６号公報（段落【００２４】の記載）を参照。）。 よって、引用発明に、排ガス浄化用の三元触媒の技術分野における上記周知の技術を適用して、微粒子フィルタの上流に位置する別体のものとして設けられたモノリシック担体に担持されるＴＷＣ触媒の触媒成分をウォシュコートの形態とすることにより、上記相違点２に係る本願補正発明の発明特定事項とすることは、当業者であれば容易になし得たことである。 ［相違点３について］ まず、本願補正発明における発明特定事項である、「上流の基材モノリス上の三元触媒ウォッシュコートの質量が、排気システム内の三元触媒ウォッシュコートの質量全体の７５％以下」における数値限定の臨界的意義について本願明細書の記載をもとに検討すると、その段落【０１２９】において、「商業的に利用可能な近接-結合ＴＷＣ（１.２５Ｌ）は、排気システム内でＴＷＣウォッシュコートの質量全体の５９％を含むが、前記半分体積の近接-結合ＴＷＣのウォッシュコートの質量は、排気システムでＴＷＣウォッシュコートの質量全体の４２％を含む。」と記載されており、【表８】において、120kphでの最大アンダフロアガソリンスートフィルタの温度が、近接-結合ＴＷＣ（１.２５Ｌ）であって、排気システム内でＴＷＣウォッシュコートの質量全体の５９％を含む場合は５１５℃、半分体積の近接-結合ＴＷＣのウォッシュコートの質量であって、排気システムでＴＷＣウォッシュコートの質量全体の４２％を含む場合は５４０℃であることを示した上で、「このようなデータは、上流側基材モノリスの三元触媒ウォッシュコートの質量が排気システムでの三元触媒ウォッシュコートの質量全体の７５％より大きければ、最大アンダフロアフィルタ温度が商業的な１.２５Ｌ ＴＷＣの場合よりも継続して更に低くなるということを強く暗示する。」としている。 しかしながら、本願明細書及び図面並びに表において、当該割合を７５％及びその前後とした場合に、アンダフロアガソリンスートフィルタの温度が粒子状物質を燃焼させるのに十分なものであるか否かについての具体的なデータなどが示されていないことから、上流側基材モノリスの三元触媒ウォッシュコートの質量が排気システムでの三元触媒ウォッシュコートの質量全体の７５％以下であることの臨界的意義は特段見出せない。 一方、引用発明の排気処理システムは、「ＴＷＣ触媒の触媒成分が微粒子フィルタの上流に位置する別体のものとして設けられたモノリシック担体に担持され、微粒子フィルタ上にコーティングしたＴＷＣ触媒により微粒子フィルタを再生するための煤燃焼を行う」ものであるところ、「微粒子フィルタの上流に位置する別体のものとして設けられたモノリシック担体に担持され」た「ＴＷＣ触媒の触媒成分」において、ある程度の量の汚染物質（例えば、炭化水素や一酸化炭素）が処理されずに残ることにより、下流の「微粒子フィルタ上にコーティングしたＴＷＣ触媒」において残った汚染物質のＴＷＣ触媒の酸化による発熱が得られること、及び前記「微粒子フィルタの上流に位置する別体のものとして設けられたモノリシック担体に担持され」た「ＴＷＣ触媒の触媒成分」の質量を少なくするほど浄化能力が低下して、処理されずに残る汚染物質の量が増加するとともに、上記１．（２）１ｎ）によれば、下流の「微粒子フィルタ上にコーティングしたＴＷＣ触媒」の質量は増加するのであるから、下流の「微粒子フィルタ上にコーティングしたＴＷＣ触媒」において、より多くの発熱量が得られることは技術常識から見て明らかである。 そして、引用発明において、前記「微粒子フィルタ上にコーティングしたＴＷＣ触媒」の汚染物質の酸化による発熱量は、「微粒子フィルタを再生するための煤燃焼を行う」までに十分なフィルタ温度が得られる程度のものとするのであって、そのために、「微粒子フィルタの上流に位置する別体のものとして設けられたモノリシック担体に担持され」た「ＴＷＣ触媒の触媒成分」の質量をどの程度のものとするか、すなわち、上記１．（２）１ｎ）によれば、「微粒子フィルタ上にコーティングしたＴＷＣ触媒」の質量を含めたＴＷＣ触媒の質量全体のうち、どの程度の割合とするか、は当業者が設計時に実験等に基いて適宜決定し得ることであるから、「微粒子フィルタ上にコーティングしたＴＷＣ触媒」において発熱を得て「微粒子フィルタを再生するための煤燃焼を行う」という目的で、モノリシック担体に担持され」た「ＴＷＣ触媒の触媒成分」の質量の割合としてＴＷＣ触媒の質量全体の７５％以下の割合を選択することにより、上記相違点３に係る本願補正発明の発明特定事項とすることは、当業者であれば容易になし得たことである。 そして、本願補正発明は、全体としてみても引用発明、引用例２の技術及び周知の技術から予測される以上の格別な効果を奏するものではない。 ４．まとめ したがって、本願補正発明は、引用発明、引用例２の技術及び周知の技術に基いて当業者が容易に発明をすることができたものであるから、特許法第２９条第２項の規定により特許出願の際独立して特許を受けることができないものである。 ５．むすび 以上のとおり、本件補正は特許法第１７条の２第６項において準用する同法第１２６条第７項の規定に違反するので、同法第１５９条第１項により読み替えて準用する同法第５３条第１項の規定により却下すべきものである。 よって、［補正却下の決定の結論］のとおり決定する。 第３　本願発明について １．本願発明 本件補正は、上記のとおり却下されたので、本願の請求項１に係る発明（以下、「本願発明」という。）は、平成２７年７月２７日提出の誤訳訂正書により補正された明細書及び特許請求の範囲並びに平成２４年８月２２日提出の国際出願翻訳文により提出された図面の翻訳文及び国際出願時の図面からみて、上記第２［理由］［１］（１）に記載したとおりのものである。 ２．引用例の記載等 原査定の理由に引用された引用例及び引用発明は、上記第２［理由］［３］１．及び２．に記載したとおりである。 ３．対比・判断 本願発明は、上記第２［理由］［２］で検討した、「フィルタ」についての「フィルタにおける三元触媒作用による転換は発熱を生じさせ、粒子性物質を燃焼させるのに十分にフィルタ温度を上昇させる」という限定を削除したものに相当する。 そうすると、本願発明の発明特定事項を全て含む本願補正発明が、上記第２［理由］３．に記載したとおり、引用発明、引用例２の技術及び周知の技術に基いて当業者が容易に発明をすることができたものであるから、本願発明も、引用発明、引用例２の技術及び周知の技術に基いて当業者が容易に発明をすることができたものである。 ４．まとめ 以上のとおり、本願発明は、引用発明、引用例２の技術及び周知の技術に基いて当業者が容易に発明をすることができたものであるから、特許法第２９条第２項の規定により特許を受けることができない。 第４　むすび 以上第３のとおり、本願発明は、特許法第２９条第２項の規定により特許を受けることができないから、本願は拒絶すべきものである。 よって、結論のとおり審決する。