2015-800073

上記当事者間の特許第５２１２３６４号「導電性材料の製造方法，その方法により得られた導電性材料，その導電性材料を含む電子機器，発光装置，発光装置製造方法」の特許無効審判事件についてされた平成２８年１２月１４日付け審決に対し，知的財産高等裁判所において請求項９ないし１１に係る発明に対する部分の審決取消しの判決（平成２９年（行ケ）第１００３２号，平成２９年１１月　７日）があったので，審決が取り消された部分の請求項に係る発明についてさらに審理のうえ，次のとおり審決する。

【結　論】 特許第５２１２３６４号の特許請求の範囲を訂正後の請求項１，〔２，３〕，９，〔１０，１１〕について訂正請求書に添付された訂正特許請求の範囲のとおり訂正することを認める。 特許第５２１２３６４号の請求項１ないし３，９ないし１１に係る発明についての審判の請求は，成り立たない。 審判の総費用は，これを２７分し，その１３を被請求人の負担とし，その余を請求人の負担とする。

【理　由】 第１　手続の経緯 本件特許第５２１２３６４号についての手続の経緯の概要は，以下のとおりである。 特許出願（特願２００９－５１２３５５号） 国内優先（特願２００８－７５８３号） 優先日　　　　　　　　　　　　　　　　平成２０年　１月１７日 国際出願（ＰＣＴ／ＪＰ２００９／０５０２１２号） 国際出願日　　　　　　　　　　　　　　平成２１年　１月　９日 出願審査請求書　　　　　　　　　　　　　平成２１年　３月１８日 拒絶理由通知書（発送日）　　　　　　　　平成２４年　６月　５日 手続補正書・意見書　　　　　　　　　　　平成２４年　８月　６日 特許査定（発送日）　　　　　　　　　　　平成２５年　１月２９日 登録日　　　　　　　　　　　　　　　　　平成２５年　３月　８日 無効審判請求　　　　　　　　　　　　　　平成２７年　３月２４日付け 被請求人：答弁書　　　　　　　　　　　　平成２７年　６月１２日付け 審理事項通知書（発送日）　　　　　　　　平成２７年　７月２９日 請求人　：口頭審理陳述要領書　　　　　　平成２７年　９月１５日付け 被請求人：口頭審理陳述要領書　　　　　　平成２７年　９月１５日付け 口頭審理　　　　　　　　　　　　　　　　平成２７年　９月２９日 被請求人：上申書　　　　　　　　　　　　平成２７年　９月２９日付け 被請求人：上申書　　　　　　　　　　　　平成２７年　９月３０日付け 請求人　：上申書　　　　　　　　　　　　平成２７年１０月１６日付け 被請求人：上申書　　　　　　　　　　　　平成２７年１０月３０日付け 審決の予告　　　　　　　　　　　　　　　平成２８年１月２７日 被請求人：答弁書　　　　　　　　　　　　平成２８年４月１日付け 被請求人：訂正請求書　　　　　　　　　　平成２８年４月１日付け 請求人　：弁駁書　　　　　　　　　　　　平成２８年６月１７日付け 訂正拒絶理由通知書（発送日）　　　　　　平成２８年８月９日 請求人　：意見書　　　　　　　　　　　　平成２８年９月７日付け 被請求人：意見書　　　　　　　　　　　　平成２８年９月８日付け 被請求人：上申書　　　　　　　　　　　　平成２８年９月２８日付け 審決（１次）：　　　　　　　　　　　　　平成２８年１２月１４日 被請求人：審決取消訴訟提起 （平成２９年（行ケ）第１００３２号）　　平成２９年１月２５日 審決取消訴訟判決言渡 （審決中，請求項９ないし１１に係る部分の取り消し） 平成２９年１１月７日 審理再開通知書　　　　　　　　　　　　　平成２９年１２月１８日付け 請求人：上申書　　　　　　　　　　　　　平成３０年１月１０日付け 請求人：上申書　　　　　　　　　　　　　平成３０年１月１２日付け 第２　訂正の請求について １　訂正請求の内容 本件審判の手続において，被請求人より平成２８年４月１日付けで提出された訂正請求書で，特許権者が求めている訂正（以下「本件訂正」という。）の内容は，以下のとおりである。（当審注．訂正箇所に下線を付した。）（請求項１ないし３，９ないし１１についての部分以外は省略する。以下同じ。） ・訂正事項１－１ 特許請求の範囲の請求項１において， 「前記銀の粒子が，０．１μｍ～ｌ５μｍの平均粒径（メジアン径）を有する銀の粒子からなる第１導電性材料用組成物を焼成して，」 とあるのを， 「前記銀の粒子が，０．１μｍ～ｌ５μｍの平均粒径（メジアン径）を有する銀の粒子からなる第１導電性材料用組成物を焼成することにより，前記銀の粒子と前記金属酸化物の粒子との接触部にて，前記金属酸化物の粒子から前記銀の粒子に酸素を供給させることによって，」 と訂正する。 ・訂正事項２－１ 特許請求の範囲の請求項２において， 「前記第１導電性材料用組成物が，…請求項１に記載の導電性材料の製造方法。」 とあるのを， 「導電性材料の製造方法であって， 前記方法が， 銀の粒子と金属酸化物の粒子とを含む第１導電性材料用組成物であり，前記銀の粒子が０．１μｍ～１５μｍの平均粒径（メジアン径）を有する銀の粒子からなる第１導電性材料用組成物を焼成して，前記銀の粒子が互いに隣接する部分において融着し，それにより発生する空隙を有する導電性材料を得ることを含み， 前記第１導電性材料用組成物が，…導電性材料の製造方法。」 と訂正する（請求項２の記載を引用する，請求項３も同様に訂正する）。 ・訂正事項２－２ 特許請求の範囲の請求項２において， 「沸点３００℃以下の有機溶剤または水を更に含む」 とあるのを， 「沸点３００℃以下の有機溶剤または水を更に含み， 前記第１導電性材料用組成物が，前記金属酸化物の粒子を還元する還元剤として機能する成分を含まない，」 と訂正する（請求項２の記載を引用する，請求項３も同様に訂正する）。 ・訂正事項９－１ 特許請求の範囲の請求項９において， 「前記銀の粒子が，０．１μｍ～１５μｍの平均粒径（メジアン径）を有する銀の粒子からなる」 とあるのを， 「前記銀の粒子が，２．０μｍ～１５μｍの平均粒径（メジアン径）を有する銀の粒子からなる」 と訂正する。 ・訂正事項９－２ 特許請求の範囲の請求項９において， 「前記銀の粒子が互いに隣接する部分において融着し，」 とあるのを， 「前記銀の粒子が互いに隣接する部分において融着し（但し，銀フレークがその端部でのみ融着している場合を除く），」 と訂正する。 ・訂正事項１０－１ 特許請求の範囲の請求項１０において， 「前記第２導電性材料用組成物が，沸点３００℃以下の有機溶剤または水を更に含む請求項９に記載の導電性材料の製造方法。」 とあるのを， 「導電性材料の製造方法であって， 前記方法が， 銀の粒子を含む第２導電性材料用組成物であって，前記銀の粒子が，２．０μｍ～１５μｍの平均粒径（メジアン径）を有する銀の粒子からなる第２導電性材料用組成物を，酸素，オゾン又は大気雰囲気下で１５０℃～３２０℃の範囲の温度で焼成して，前記銀の粒子の一部を局部的に酸化させることにより，前記銀の粒子が互いに隣接する部分において融着し，それにより発生する空隙を有する導電性材料を得ることを含み， 前記第２導電性材料用組成物が，沸点３００℃以下の有機溶剤または水を更に含む導電性材料の製造方法。」 と訂正する（請求項１０の記載を引用する，請求項１１も同様に訂正する）。 ・引用関係の解消の求め 訂正後の請求項２の記載については，引用関係の解消を目的とする訂正であり，この訂正後の請求項２の記載を引用する訂正後の請求項３の記載は訂正後の請求項２の記載を引用するものであるから，訂正後の請求項２の訂正が認められる場合には，請求項２および３は，請求項１とは別途訂正することを求める。 訂正後の請求項１０の記載については，引用関係の解消を目的とする訂正であり，この訂正後の請求項１０の記載を引用する訂正後の請求項１１の記載は訂正後の請求項１０の記載を引用するものであるから，訂正後の請求項１０の訂正が認められる場合には，請求項１０および１１は，請求項９とは別途訂正することを求める。 ２　訂正の適否について 以下，訂正前の各請求項に係る発明は「本件発明１」などといい，併せて「本件発明」という。また，本件特許の願書に添付した明細書，特許請求の範囲又は図面を「本件明細書等」という。また，本件訂正後の各請求項に係る発明を「本件訂正発明１」などという。 （１）訂正事項１－１について 訂正の前後の請求項１の記載は，以下のとおりである。 ［訂正前］ 「【請求項１】 導電性材料の製造方法であって， 前記方法が， 銀の粒子と金属酸化物の粒子とを含む第１導電性材料用組成物であり，前記銀の粒子が，０．１μｍ～１５μｍの平均粒径（メジアン径）を有する銀の粒子からなる第１導電性材料用組成物を焼成して，前記銀の粒子が互いに隣接する部分において融着し，それにより発生する空隙を有する導電性材料を得ることを含む方法。」 ［訂正後］ 「【請求項１】 導電性材料の製造方法であって， 前記方法が， 銀の粒子と金属酸化物の粒子とを含む第１導電性材料用組成物であり，前記銀の粒子が，０．１μｍ～１５μｍの平均粒径（メジアン径）を有する銀の粒子からなる第１導電性材料用組成物を焼成することにより，前記銀の粒子と前記金属酸化物の粒子との接触部にて，前記金属酸化物の粒子から前記銀の粒子に酸素を供給させることによって，前記銀の粒子が互いに隣接する部分において融着し，それにより発生する空隙を有する導電性材料を得ることを含む方法。」 ア　訂正の目的について 訂正事項１－１は，請求項１において「銀の粒子からなる第１導電性材料用組成物を焼成」する際に，「銀の粒子と金属酸化物の粒子との接触部にて，金属酸化物の粒子から銀の粒子に酸素を供給させることによって」銀の粒子が互いに隣接する部分において融着するという技術的事項を追加したものであり，特許請求の範囲の減縮を目的としたものである。 したがって，訂正事項１－１は，特許法第１３４条の２第１項ただし書第１号に規定する「特許請求の範囲の減縮」を目的とするものである。 イ　願書に添付した明細書，特許請求の範囲又は図面に記載した事項の範囲内の訂正であること 本件明細書等の記載から本件発明は，次の作用機序（以下，「本件作用機序」という。）を利用したものと認められる。 本件発明において，導電性材料が形成されるメカニズムは明確ではないが，以下のように推測できる。酸化剤である酸素，オゾンもしくは大気雰囲気下で，０．１μｍ～１５μｍの平均粒径を有する銀粒子を含む組成物を焼成すると，銀粒子と銀粒子の一部が局部的に酸化され，その酸化により形成した酸化銀が，銀粒子と接触する部分において，酸素を触媒的にやり取りし，酸化還元反応を繰り返す工程を経て，導電性材料が形成されると推測できる。酸化剤である金属酸化物存在下で，０．１μｍ～１５μｍの平均粒径を有する銀粒子を含む組成物を焼成する場合には，既に含まれている金属酸化物が，銀粒子と接触する部分において，酸素を触媒的にやり取りし，酸化還元反応を繰り返す工程を経て，導電性材料が形成されると推測できる（本件明細書等の段落【００２０】）。 実施例２～５の結果から，銀粒子と酸化銀（Ｉ）粒子とを含む混合粒子，及び，銀粒子と酸化銀（ＩＩ）粒子との混合粒子の場合は，発熱量が比較的大きいことが確認できた。この発熱量は，各酸化銀粒子単独を加熱した際に発生する発熱量よりも，重量換算で数十倍以上の大きな発熱であった。このことより，銀粒子と酸化銀粒子とが，接触部で反応していることが確認できた。また酸素が存在しない窒素雰囲気下でも銀粒子と酸化銀粒子とを含む混合粒子を加熱することにより，融着が発生していることが確認できた。すなわち，酸化銀粒子が銀粒子と反応し，酸素供給源となっていることが推測できる（同前【００９０】）。 そうすると，願書に添付した明細書，特許請求の範囲又は図面には，酸化剤である金属酸化物存在下で，「前記銀の粒子が，０．１μｍ～１５μｍの平均粒径（メジアン径）を有する銀の粒子からなる第１導電性材料用組成物を焼成することにより，前記銀の粒子と前記金属酸化物の粒子との接触部にて，前記金属酸化物の粒子から前記銀の粒子に酸素を供給させることによって，前記銀の粒子が互いに隣接する部分において融着し，それにより発生する空隙を有する導電性材料を得ることを含む方法。」が記載されているものと認められる。 したがって，訂正事項１－１は，願書に添付した明細書，特許請求の範囲又は図面に記載した事項の範囲内の訂正であり，特許法第１３４条の２第９項で準用する特許法第１２６条第５項に適合するものである。 ウ　実質上特許請求の範囲を拡張し，又は変更する訂正ではないこと 本件明細書等には，従来技術において，酸化銀等の銀化合物の微粒子を還元性有機溶剤へ分散したペースト状導電性組成物を基板上に塗布して加熱し配線を製造する方法が知られていたが，ミクロンオーダーの銀粒子を使用した場合，高い反応熱によりガスが大量発生し，不規則なボイドが形成されて導電性組成物が破壊されやすくなったり，取扱上の危険性があるという問題点があり（同前【０００４】～【０００７】，【００１０】），銀ナノ粒子を含む導電性組成物を用いると，銀ナノ粒子の値段が高いという問題点があったこと（同前【０００９】，【００１０】）が記載されており，本件発明は，安価かつ安定な導電性材料用組成物を用いて得られる導電性材料を製造する方法を提供することを目的とするとの記載があるから（同前【００１２】），本件発明１の目的は，従来技術においてミクロンオーダーの銀粒子を使用する際にガスが大量発生することによる問題を解消するとともに，値段が高い銀ナノ粒子を使用することなく，導電性材料を製造することにあると認められる。 そして，本件訂正発明１においては，その目的を，「銀の粒子が，０．１μｍ～１５μｍの平均粒径（メジアン径）を有する銀の粒子からなる」という構成，及び「第１導電性材料用組成物を焼成することにより，前記銀の粒子と前記金属酸化物の粒子との接触部にて，前記銀の粒子が互いに隣接する部分において融着し」という構成を備えることによって達成している。 すなわち，本件訂正発明１に加えた「第１導電性材料用組成物を焼成することにより，前記銀の粒子と前記金属酸化物の粒子との接触部にて，前記金属酸化物の粒子から前記銀の粒子に酸素を供給させること」という構成は，本件発明１の，特に，大量のガスを発生させることなく導電性材料を得るという目的のためであり，当該構成を加えたことによって，本件発明１の目的を変更するものではない。 したがって，訂正事項１－１は，本件発明１－１が達成しようとする目的及び効果を変更するものではなく，特許法第１３４条の２第９項で準用する特許法第１２６条第６項に適合するものである。 （２）訂正事項２－１について ア　訂正の目的について 訂正事項２－１は，訂正前の請求項２が請求項１の記載を引用する記載であるところ，請求項間の引用関係を解消して，独立形式請求項へ改めるための訂正であって，特許法第１３４条の２第１項ただし書第４号に規定する「他の請求項の記載を引用する請求項の記載を当該他の請求項の記載を引用しないものとすること」を目的とする訂正である。 イ　願書に添付した明細書，特許請求の範囲又は図面に記載した事項の範囲内の訂正であること 本件明細書等の段落【００２１】には，「【００２１】 前記のように，本発明は，導電性材料の第１の製造方法であって，前記方法は，０．１μｍ～１５μｍの平均粒径（メジアン径）を有する銀粒子と，金属酸化物とを含む第１導電性材料用組成物を焼成して，導電性材料を得ることを含むことを特徴とする。（省略）また，この第１の製造方法によれば，焼成により前記銀粒子が互いに隣接する部分のみが融着するため，空隙が発生し，柔軟性に富んだ膜状の導電性材料を形成することが可能であるという利点がある。」と記載されていることから，訂正事項２－１は，本件明細書に記載された事項である。 よって，訂正事項２－１は，願書に添付した明細書，特許請求の範囲又は図面に記載した事項の範囲内の訂正であり，特許法第１３４条の２第９項で準用する特許法第１２６条第５項に適合するものである。 ウ　実質上特許請求の範囲を拡張し，又は変更する訂正ではないこと 上記アから明らかなように，訂正事項２－１は，引用関係の解消を目的とするものであり，カテゴリーや対象，目的を変更するものではないから，実質上特許請求の範囲を拡張し，又は変更するものには該当せず，特許法第１３４条の２第９項で準用する特許法第１２６条第６項に適合するものである。 （３）訂正事項２－２について 訂正後の請求項２は，以下のとおりである。 「【請求項２】 導電性材料の製造方法であって， 前記方法が， 銀の粒子と金属酸化物の粒子とを含む第１導電性材料用組成物であり，前記銀の粒子が，０．１μｍ～１５μｍの平均粒径（メジアン径）を有する銀の粒子からなる第１導電性材料用組成物を焼成して，前記銀の粒子が互いに隣接する部分において融着し，それにより発生する空隙を有する導電性材料を得ることを含み， 前記第１導電性材料用組成物が，沸点３００℃以下の有機溶剤または水を更に含み， 記第１導電性材料用組成物が，前記金属酸化物の粒子を還元する還元剤として機能する成分を含まない，導電性材料の製造方法。」 ア　訂正の目的について 訂正事項２－２は，第１導電性材料用組成物が，前記金属酸化物の粒子を還元する還元剤として機能する成分を含まない，ことを特定事項として追加するものであり，特許請求の範囲の減縮を目的としたものである。 したがって，訂正事項２－２は，特許法第１３４条の２第１項ただし書第１号に規定する特許請求の範囲の減縮を目的とするものである。 イ　願書に添付した明細書，特許請求の範囲又は図面に記載した事項の範囲内の訂正であること 本件明細書等には，従来技術において，酸化銀等の銀化合物の微粒子を還元性有機溶剤へ分散したペースト状導電性組成物を基板上に塗布して加熱し配線を製造する方法が知られていたが，ミクロンオーダーの銀粒子を使用した場合，高い反応熱によりガスが大量発生し，不規則なボイドが形成されて導電性組成物が破壊されやすくなったり，取扱上の危険性があるという問題点があり（本件明細書等の段落【０００４】～【０００７】，【００１０】），銀ナノ粒子を含む導電性組成物を用いると，銀ナノ粒子の値段が高いという問題点があったこと（同前【０００９】，【００１０】）が記載されており，本件発明は，安価かつ安定な導電性材料用組成物を用いて得られる導電性材料を製造する方法を提供することを目的とするとの記載がある（同前【００１２】）。 したがって，本件発明の目的は，従来技術である酸化銀等の銀化合物の微粒子を還元性有機溶剤へ分散したペースト状導電性組成物を基板上に塗布して加熱し配線を製造する方法において，還元性有機溶剤を加熱することによりガスが大量発生することによる問題を解消するとともに，値段が高い銀ナノ粒子を使用することなく，導電性材料を製造することにあると認められる。 また，本件作用機序により，「金属酸化物が銀粒子と接触する部分において，酸素を触媒的にやり取りし，酸化還元反応を繰り返す」のであるから他に還元剤として機能する成分は不要であることが当業者は理解できる。 そうすると，本件発明は，金属酸化物の還元剤による反応に起因する大量のガスの発生を抑制するために，本件作用機序を利用することにより，その原因となる還元剤を使用しないこと，すなわち，第１導電性材料用組成物が，前記金属酸化物の粒子を還元する還元剤として機能する成分を含まないことが開示されているものと認められる。 したがって，訂正事項２－２は，願書に添付した明細書，特許請求の範囲又は図面に記載した事項の範囲内の訂正であり，特許法第１３４条の２第９項で準用する特許法第１２６条第５項に適合するものである。 ウ　実質上特許請求の範囲を拡張し，又は変更する訂正ではないこと 訂正事項２－２は，第１導電性材料用組成物が，前記金属酸化物の粒子を還元する還元剤として機能する成分を含まない，という事項を付加したものであり，カテゴリーや対象，目的を変更するものではないので，実質上特許請求の範囲を拡張し，又は変更するものには該当しない。 したがって，訂正事項２－２は，特許法第１３４条の２第９項で準用する特許法第１２６条第６項に適合するものである。 （４）訂正事項９－１について ア　訂正の目的についての検討 訂正事項９－１は，請求項９において，銀の粒子の平均粒径（メジアン径）を２．０μｍ～１５μｍに限定するものである。 訂正前の請求項９に記載された特許発明において，銀の粒子の平均粒径（メジアン径）は０．１μｍ～１５μｍであると特定されている。 訂正事項９－１は訂正後の請求項９に記載された特許発明において，銀の粒子の平均粒径（メジアン径）を「２．０μｍ～１５μｍ」に限定することによって，特許請求の範囲を減縮しようとするものである。 したがって，訂正事項９－１は，特許法第１３４条の２第１項ただし書き第１号に規定する特許請求の範囲の減縮を目的とするものである。 イ　願書に添付した明細書，特許請求の範囲又は図面に記載した事項の範囲内の訂正であるかについての検討 本件明細書等の段落【００８５】には， 「実施例１～５および比較例１～５において，混合粒子の示差走査熱量計（ＤＳＣ）にて発熱挙動を確認した。…混合粒子の組成と，測定雰囲気と，発熱開始温度と，発熱量と，測定後の融着有無の結果を表１に示す。表１中，『銀』は，平均粒径２．０μｍ～３．２μｍの銀粒子（福田金属箔粉工業株式会社製，製品名「ＡｇＣ－２３９」）…を意味する。」 と記載されており，段落【００８６】には， 「また，用いた銀粒子は，以下のとおりである。 福田金属箔粉工業株式会社製，製品名「ＡｇＣ－２３９」は平均粒径（メジアン径）が２．０μｍ～３．２μｍ，比表面積が０．６～０．９ｍ２／ｇである。」 と記載されており，段落【００８７】の表１には，銀の粒子を含む第２導電性材料用組成物を用いた実施例１の試験結果が記載されている。これらの記載によれば，本件明細書等に記載の実施例１において，平均粒径（メジアン径）が２．０μｍ～３．２μｍの銀の粒子を含む第２導電性材料用組成物が用いられている。 以上より，訂正前の請求項９に記載された銀の粒子の平均粒径（メジアン径）の数値範囲「０．１μｍ～１５μｍ」の下限値を変更して新たな数値範囲「２．０μｍ～１５μｍ」とする訂正は，新たな数値範囲の下限値「２．０μｍ」が本件明細書等の発明の詳細な説明に記載されており，かつ新たな数値範囲「２．０μｍ～１５μｍ」が本件明細書等の特許請求の範囲の請求項９に記載された数値範囲「０．１μｍ～１５μｍ」に含まれていることから，新たな技術的事項を導入するものではない。 したがって，訂正事項９－１は，願書に添付した明細書，特許請求の範囲又は図面に記載した事項の範囲内の訂正であり，特許法第１３４条の２第９項で準用する特許法第１２６条第５項に適合するものである。 ウ　実質上特許請求の範囲を拡張し，又は変更する訂正であるかについての検討 訂正事項９－１は，訂正前の発明特定事項（銀の粒子の平均粒径（メジアン径））を限定するものであり，カテゴリーや対象，目的を変更するものではない。 したがって，訂正事項９－１は，実質上特許請求の範囲を拡張し，又は変更するものには該当せず，特許法第１３４条の２第９項で準用する特許法第１２６条第６項に適合するものである。 （５）訂正事項９－２について 訂正後の請求項９は，以下のとおりである。 「【請求項９】 導電性材料の製造方法であって， 前記方法が， 銀の粒子を含む第２導電性材料用組成物であって，前記銀の粒子が，２．０μｍ～１５μｍの平均粒径（メジアン径）を有する銀の粒子からなる第２導電性材料用組成物を，酸素，オゾン又は大気雰囲気下で１５０℃～３２０℃の範囲の温度で焼成して，前記銀の粒子が互いに隣接する部分において融着し（但し，銀フレークがその端部でのみ融着している場合を除く），それにより発生する空隙を有する導電性材料を得ることを含む方法。」 ア　訂正の目的についての検討 訂正事項９－２は，本件訂正前の請求項９における「前記銀の粒子が互いに隣接する部分において融着し，」を，「前記銀の粒子が互いに隣接する部分において融着し（但し，銀フレークがその端部でのみ融着している場合を除く），」とするものである。したがって，本件訂正前の請求項９においては，「銀の粒子」の形状に限定がなく，融着の態様は，「互いに隣接する部分において融着」とされていたところ，本件訂正後の請求項９においては，訂正事項９－２により，「但し，銀フレークがその端部でのみ融着している場合を除く」と付加されたことにより，「銀の粒子」の形状が「銀フレーク」で，その融着箇所が「その端部でのみ融着している」との態様のものが除かれている。 「フレーク」とは，「薄片」，すなわち，「うすい切れ端。うすいかけら」を意味し，「端」とは，物の末の部分，先端，中心から遠い，外に近い所，へり，ふちを意味するとされるから，「銀フレークがその端部でのみ融着している場合を除く」ことにより，少なくとも，銀フレーク，すなわち銀の薄片が，そのへりの部分でのみ融着する態様のものは除外されることになり，本件訂正後の請求項９は，本件訂正前の請求項９よりも，その範囲が減縮されるというべきである。 したがって，訂正事項９－２は，特許法第１３４条の２第１項ただし書第１号に規定する特許請求の範囲の減縮を目的とするものである。 イ　願書に添付した明細書，特許請求の範囲又は図面に記載した事項の範囲内の訂正であるかについての検討 訂正事項９－２は，いわゆる「除くクレーム」とする訂正であるが，甲５号証に記載された事項を訂正前のクレームから除いただけであり，訂正前の本件明細書等から導かれる技術的事項に何ら新たな技術的事項を導入するものではない。 したがって，訂正事項９－２は，願書に添付した明細書，特許請求の範囲又は図面に記載した事項の範囲内の訂正であり，特許法第１３４条の２第９項で準用する特許法第１２６条第５項に適合するものである。 ウ　実質上特許請求の範囲を拡張し，又は変更する訂正であるかについての検討 訂正事項９－２は，本件訂正前の請求項９における「前記銀の粒子が互いに隣接する部分において融着し，」を，「前記銀の粒子が互いに隣接する部分において融着し（但し，銀フレークがその端部でのみ融着している場合を除く），」とするものである。すなわち，請求項９において，銀の粒子の互いに隣接する部分における融着について「銀フレークがその端部でのみ融着している場合を除く」という限定を加えるものである。 したがって，訂正事項９－２は，実質上特許請求の範囲を拡張し，又は変更するものには該当せず，特許法第１３４条の２第９項で準用する特許法第１２６条第６項に適合するものである。 （６）訂正事項１０－１について ア　訂正の目的についての検討 訂正事項１０－１は，訂正前の請求項１０が請求項９の記載を引用する記載であるところ，請求項間の引用形式を解消して，独立請求項に改めるための訂正である。 また，訂正事項１０－１は，請求項１０において，銀の粒子の平均粒径（メジアン径）を２．０μｍ～１５μｍに限定し，特許請求の範囲を減縮しよすとするものである。 したがって，訂正事項１０－１は，特許法１３４条の２第１項ただし書第４号に規定する「他の請求項を引用する請求項の記載を当該他の請求項の記載を引用しないものとすること」を目的とするものであり，かつ，特許法第１３４条の２第１項ただし書第１号に規定する特許請求の範囲の減縮を目的とするものである。 イ　願書に添付した明細書，特許請求の範囲又は図面に記載した事項の範囲内の訂正であるかについての検討 本件明細書等の段落【００２０】には，「本発明の導電性材料を製造する方法において，導電性材料が形成されるメカニズムは明確ではないが，以下のように推測できる。」，「酸化剤である酸素，オゾンもしくは大気雰囲気下で，０．１μｍ～１５μｍの平均粒径を有する銀粒子を含む組成物を焼成すると，銀粒子と銀粒子の一部が局部的に酸化され，その酸化により形成した酸化銀が，銀粒子と接触する部分において，酸素を触媒的にやり取りし，酸化還元反応を繰り返す工程を経て，導電性材料が形成されると推測できる。」，「酸化剤である金属酸化物存在下で，０．１μｍ～１５μｍの平均粒径を有する銀粒子を含む組成物を焼成する場合には，既に含まれている金属酸化物が，銀粒子と接触する部分において，酸素を触媒的にやり取りし，酸化還元反応を繰り返す工程を経て，導電性材料が形成されると推測できる。」との記載があり，「酸化剤である酸素，オゾンもしくは大気雰囲気下」，「酸化剤である金属酸化物存在下」という２つの状況において，いずれも金属酸化物（酸化銀を含む）が銀粒子と接触する部分において，酸素を触媒的にやり取りし，酸化還元反応を繰り返す工程を経て，融着が生じるとの作用機序が推測できることを開示している。 前記段落【００２０】では，「銀粒子を含む組成物」を焼成の対象としており，沸点３００℃以下の有機溶剤又は水を更に含む組成物が排除されることの記載も示唆もないこと，「本発明において，前記第２導電性材料用組成物は，沸点３００℃以下の有機溶剤または水を更に含んでもよい。」（本件明細書等の段落【００４９】）との記載があることからすれば，前記段落【００２０】の作用機序は，第２導電性材料用組成物が，沸点３００℃以下の有機溶剤又は水を更に含む場合にも妥当すると解釈するのが自然である。 また，本件明細書等には，実施例３４として，銀粒子（福田金属箔粉工業株式会社製，製品名「ＡｇＣ－２３９」，２．５ｇ）と，沸点が３００℃以下の２４３℃である２－エチル－１，３－ヘキサンジオール（０．４４ｇ）を含む第２導電性材料用組成物を得て，この組成物をスタンピング法でＡｇ／Ｎｉメッキにてパターニングした発光装置用酸化アルミニウム基板上へ塗布し，実施例３５では，実施例３４で作製した第２導電性材料用組成物を接合塗料として用いて発光素子をマウントした基板において，有機溶剤の沸点である２４３℃よりも低い２００℃で，大気雰囲気下で１時間加熱することにより，接合材料中の粒子の融着が確認できたことが開示されているところ（同前【０１３８】～【０１４０】），有機溶剤を含んだ第２導電性材料用組成物を２００℃で大気雰囲気下において加熱することにより銀の粒子が融着するとの実施例について，前記段落【００２０】の作用機序が妥当しないと見るべき根拠はない。 そうすると，本件訂正発明１０における「融着」が「前記銀の粒子の一部を局部的に酸化させること」に起因して生じるものであることを明示する記載は，願書に添付した明細書，特許請求の範囲又は図面にないとはいえず，新規事項の追加には当たらない。 したがって，訂正事項１０－１は，願書に添付した明細書，特許請求の範囲又は図面に記載した事項の範囲内の訂正であり，特許法第１３４条の２第９項で準用する特許法第１２６条第５項に適合するものである。 ウ　実質上特許請求の範囲を拡張し，又は変更する訂正ではないこと 本件明細書等には，従来技術において，酸化銀等の銀化合物の微粒子を還元性有機溶剤へ分散したペースト状導電性組成物を基板上に塗布して加熱し配線を製造する方法が知られていたが，ミクロンオーダーの銀粒子を使用した場合，高い反応熱によりガスが大量発生し，不規則なボイドが形成されて導電性組成物が破壊されやすくなったり，取扱上の危険性があるという問題点があり（同前【０００４】～【０００７】，【００１０】），銀ナノ粒子を含む導電性組成物を用いると，銀ナノ粒子の値段が高いという問題点があったこと（同前【０００９】，【００１０】）が記載されており，本件発明は，安価かつ安定な導電性材料用組成物を用いて得られる導電性材料を製造する方法を提供することを目的とするとの記載があるのであるから（同前【００１２】），本件発明の目的は，従来技術においてミクロンオーダーの銀粒子を使用する際にガスが大量発生することによる問題を解消するとともに，値段が高い銀ナノ粒子を使用することなく，導電性材料を製造することにあると認められる。 そして，本件発明１０においては，その目的を，「銀の粒子が，０．１μｍ～１５μｍの平均粒径（メジアン径）を有する銀の粒子からなる」という構成，及び「第２導電性材料用組成物を，酸素，オゾン又は大気雰囲気下で１５０℃～３２０℃の範囲の温度で焼成して，前記銀の粒子が互いに隣接する部分において融着し」という構成を備えることによって達成している。 他方，本件訂正発明１０は，大量のガスを発生させることなく導電性材料を得るという目的を達成するため，「前記銀の粒子の一部を局部的に酸化させることにより，前記銀の粒子が互いに隣接する部分において融着し」という構成を備えている上，銀の粒子が，０．１μｍ～１５μｍの平均粒径（メジアン径）を有するものから，２．０μｍ～１５μｍの平均粒径（メジアン径）を有するものに訂正されたことにより，訂正前に比べて銀の粒子径がより大となっており，値段が高い銀ナノ粒子を使用することなく導電性材料を得るという目的及び効果について，より限定されたものとなっており，訂正事項１０－１による訂正は，本件発明１０が達成しようとする目的及び効果を変更するものではない。 したがって，訂正事項１０－１は，特許法１３４条の２第９項で準用する１２６条第６項に適合するものである。 ３　むすび 本件訂正のうち訂正事項１－１は，特許法第１３４条の２第１項ただし書き第１号を目的とするものであり，同条第９項で準用する特許法第１２６条第５項及び第６項に適合するので，訂正後の請求項１について訂正を認める。 本件訂正のうち訂正事項２－１は，特許法第１３４条の２第１項ただし書き第４号を目的とするものであり，同条第９項で準用する特許法第１２６条第５項及び第６項に適合し，本件訂正のうち訂正事項２－２は，特許法第１３４条の２第１項ただし書き第１号を目的とするものであり，同条第９項で準用する特許法第１２６条第５項及び第６項に適合するので，訂正後の請求項２について訂正を認め，請求項２の記載を引用する請求項３についても訂正を認める。 本件訂正のうち訂正事項９－１，９－２は，特許法第１３４条の２第１項ただし書き第１号を目的とするものであり，同条第９項で準用する特許法第１２６条第５項及び第６項に適合するので，訂正後の請求項９について訂正を認める。 本件訂正のうち訂正事項１０－１は，特許法第１３４条の２第１項ただし書第４号及び第１号に掲げる事項を目的とするものであり，かつ，同条第９項で準用する特許法第１２６条第５項及び第６項に適合するので，訂正後の請求項１０，１１について訂正を認める。 なお，請求人が提出した平成３０年１月１０日付け及び同年１月１２日付けの上申書における主張は，上記判断に反しており，採用する事はできない。 第３　本件訂正発明 上記第２より，本件特許５２１２３６４号の請求項１ないし３，９ないし１１に係る発明は，次のとおりのものであると認める。 「【請求項１】 電性材料の製造方法であって， 前記方法が， 銀の粒子と金属酸化物の粒子とを含む第１導電性材料用組成物であり，前記銀の粒子が，０．１μｍ～１５μｍの平均粒径（メジアン径）を有する銀の粒子からなる第１導電性材料用組成物を焼成することにより，前記銀の粒子と前記金属酸化物の粒子との接触部にて，前記金属酸化物の粒子から前記銀の粒子に酸素を供給させることによって，前記銀の粒子が互いに隣接する部分において融着し，それにより発生する空隙を有する導電性材料を得ることを含む方法。 【請求項２】 導電性材料の製造方法であって， 前記方法が， 銀の粒子と金属酸化物の粒子とを含む第１導電性材料用組成物であり，前記銀の粒子が，０．１μｍ～１５μｍの平均粒径（メジアン径）を有する銀の粒子からなる第１導電性材料用組成物を焼成して，前記銀の粒子が互いに隣接する部分において融着し，それにより発生する空隙を有する導電性材料を得ることを含み， 前記第１導電性材料用組成物が，沸点３００℃以下の有機溶剤または水を更に含み， 記第１導電性材料用組成物が，前記金属酸化物の粒子を還元する還元剤として機能する成分を含まない，導電性材料の製造方法。 【請求項３】 前記有機溶剤が，低級アルコール，または，低級アルコキシ，アミノおよびハロゲンからなる群から選択される１以上の置換基を有する低級アルコールを含む請求項２に記載の導電性材料の製造方法。 【請求項９】 導電性材料の製造方法であって， 前記方法が， 銀の粒子を含む第２導電性材料用組成物であって，前記銀の粒子が，２．０μｍ～１５μｍの平均粒径（メジアン径）を有する銀の粒子からなる第２導電性材料用組成物を，酸素，オゾン又は大気雰囲気下で１５０℃～３２０℃の範囲の温度で焼成して，前記銀の粒子が互いに隣接する部分において融着し（但し，銀フレークがその端部でのみ融着している場合を除く），それにより発生する空隙を有する導電性材料を得ることを含む方法。 【請求項１０】 導電性材料の製造方法であって， 前記方法が， 銀の粒子を含む第２導電性材料用組成物であって，前記銀の粒子が，２．０μｍ～１５μｍの平均粒径（メジアン径）を有する銀の粒子からなる第２導電性材料用組成物を，酸素，オゾン又は大気雰囲気下で１５０℃～３２０℃の範囲の温度で焼成して，前記銀の粒子の一部を局部的に酸化させることにより，前記銀の粒子が互いに隣接する部分において融着し，それにより発生する空隙を有する導電性材料を得ることを含み， 前記第２導電性材料用組成物が，沸点３００℃以下の有機溶剤または水を更に含む導電性材料の製造方法。 【請求項１１】 前記有機溶剤が，低級アルコール，または，低級アルコキシ，アミノおよびハロゲンからなる群から選択される１以上の置換基を有する低級アルコールを含む請求項１０に記載の導電性材料の製造方法。」 第４　請求人の主張 １　これに対して，請求人は，「特許第５２１２３６４号の特許請求の範囲の請求項１ないし３，請求項９ないし１１に係る発明についての特許を無効とする，審判費用については被請求人の負担とする，との審決を求める。」との審決を求め，証拠方法として，以下の甲第１号証－甲第２９号証（枝番を含む。以下同じ。）を提出している。 また，請求人は，平成２７年９月２９日の口頭審理で，審判請求書，及び，平成２７年９月１５日付け口頭審理陳述要領書を陳述した。 さらに，請求人は，平成２７年１０月１６日付けで上申書を提出し，平成２８年６月１７日付けで弁駁書を提出し，平成２８年９月７日付けで意見書を提出し，及び平成３０年１月１０日付け，同年１月１２日付けで上申書を提出した。 ・甲第１号証：特開２００５－２６７９００号公報 ・甲第２号証：特開２００６－２４８０８号公報 ・甲第２－１号証：特開２００４－５８４６６号公報 ・甲第３－１号証：特開２００７－０１９１０６号公報 ・甲第３－２号証：特開２００６－１４７４５７号公報 ・甲第３－３号証：特開平６－１３７５６号公報 ・甲第３－４号証：特開２００４－２１７９７８号公報 ・甲第４号証：特表２００７－５２７１０２号公報 ・甲第５号証：特表２００５－５０９２９３号公報 ・甲第６号証：特開２００７－３２４５２３号公報 ・甲第７号証：特開２００３－８１６１号公報 ・甲第８号証：特表２００３－５２５９７４号公報 ・甲第９号証：特開２００６－３２５１１号公報 ・甲第１０号証：特開２００１－１５８１７号公報 ・甲第１０－１号証：特開２００７－１８００５９号公報 ・甲第１１号証：特開２００２－３６８２８５号公報 ・甲第１２号証：特開昭６１－１４８８８３号公報 ・甲第１３号証：特開平７－１１３６４号公報 ・甲第１４号証：特開２００４－１７２１６０号公報 ・甲第１５号証：特開２００６－１３５２６７号公報 ・甲第１６号証：特開２００６－６６５１９号公報 ・甲第１７号証：特開２００５－３１０８２０号公報 ・甲第１８号証：特開２００７－２１４１６２号公報 ・甲第１９号証：特開２００３－８０７１号公報 ・甲第２０号証：特開２００４－３３５９２０号公報 ・甲第２０－１号証：特開２００４－３１９４５４号公報 ・甲第２０－２号証：特開２００４－２７７６８８号公報 ・甲第２０－３号証：特開２００４－３６２９５０号公報 ・甲第２０－４号証：特開２００５－２９８６６１号公報 ・甲第２０－５号証：特開平６－６１６０２号公報 ・甲第２０－６号証：ＷＯ２００４－０５５８４３号公報 ・甲第２０－７号証：特開平１０－８８２０６号公報 ・甲第２０－８号証：特開２００１－４９３０９号公報 ・甲第２０－９号証：特開２００３－５５７０１号公報 ・甲第２０－１０号証：特開２００７－２９４３５５号公報 ・甲第２１号証：ＷＯ２００６－９５６１１号公報 ・甲第２２号証：特開２００３－３０３９９９号公報 ・甲第２３号証：特開２００５－１３６２２４号公報 ・甲第２４号証『ｔｏｋｕｇｉｋｏｎ　２００９．１．３０．ｎｏ．２５２　寄稿１「除くクレーム」の知財高裁大合議部判決について　審判２６部門　相田義明』の写し（ウェブページｈｔｔｐｓ：／／ｗｗｗ．ｔｏｋｕｇｉ　ｋｏｎ．ｊｐ／ｇｉｋｏｎｓｈｉ／２５２ｋｉｋｏ１，検索日平成２８年　５月３０日） ・甲第２５号証「特願２００３－５４３０９９（甲第５号証特表２００５－　５０９２９３号公報）に対する起案日平成２０年４月１５日付けの拒絶査　定」の写し（ウェブページ　ｈｔｔｐｓ：／／ｗｗｗ．ｊ－ｐｌａｔｐａ　ｔ．ｉｎｐｉｔ．ｇｏ．ｊｐ／ｗｅｂ／ｔｏｋｕｊｉｔｓｕ／ｐｆｗｊ／　ＢＴｍＰＦＷＪ＿ＧＭ４０２ＧｅｔＣｏｎｔｅｎｔｓ，検索日平成２８年　６月１７日） さらに，請求人は，平成３０年１月１０日付けの上申書に添付して，以下の甲第２６－１号証～甲第２９－３号証を提出した。 ・甲第２６－１号証：理化学事典第３版，玉虫文一他編，株式会社岩波書店　，ｐｐ．３３４－３３５，５１０－５１１，１９７１年５月２０日 ・甲第２６－２号証：「銀」の項目，化学事典，大木道則他編，株式会社東京化学同人，１９９６年１０月１日発行 ・甲第２６－３号証：「銀」の項目，新金属データブック，隅元豊，株式会　社ホーマット，ｐｐ．１７７－１８０，１９８４年２月１日発行 ・甲第２６－４号証：実用非鉄小辞典改訂５版，産業新聞社，ｐｐ．６４－　６７，平成１８年１１月発行 ・甲第２６－５号証：特開２００７－２０７６０４号公報 ・甲第２６－６号証：特開２００５－４８２３６号公報 ・甲第２６－７号証：化学大事典９　縮刷版，共立出版株式会社，ｐｐ．７　４３，７４４，７５０，昭和３９年３月１５日 ・甲第２６－８号証：「ここまできた導電性接着剤技術」，菅沼克昭編，株　式会社工業調査会，ｐｐ．４０－４３，７４－７６，２００４年１月２０　日 ・甲第２６－９号証：理化学事典第３版増補版，玉虫文一他編，株式会社岩波書店　，ｐｐ．３３４－３３５，１９８５年２月１５日 ・甲第２７－１号証：「Ｋｉｎｅｔｉｃｓ　ｏｆ　Ｒｅａｃｔｉｏｎ　ａｎ　ｄ　Ａｄｓｏｒｐｔｉｏｎ　ｉｎ　ｔｈｅ　Ｓｙｓｔｅｍ　Ｓｉｌｖｅｒ　－Ｏｘｙｇｅｎ」，Ａｒｔｈｕｒ　Ｆ　Ｂｅｎｔｏｎ他，ＪＯＵＲＮＡＬ　ＯＦ　ＴＨＥ　ＡＭＥＲＩＣＡＮ　ＣＨＥＭＩＣＡＬ　ＳＯＣＩＥＴＹ，　Ｖｏｌ．５６，ｐｐ．２５５－２６３，１９３４年２月７日 ・甲第２７－１－１号証：「ＴＨＥ　ＣＡＴＡＬＹＴＩＣ　ＳＹＮＴＨＥＳ　ＩＳ　ＯＦ　ＷＡＴＥＲ　ＶＡＰＯＲ　ＩＮ　ＣＯＮＴＡＣＴ　ＷＩＴＨ　ＭＥＴＡＬＬＩＣ　ＳＩＬＶＥＲ」，Ａｒｔｈｕｒ　Ｆ　Ｂｅｎｔｏｎ他　，ＪＯＵＲＮＡＬ　ＯＦ　ＴＨＥ　ＡＭＥＲＩＣＡＮ　ＣＨＥＭＩＣＡＬ　ＳＯＣＩＥＴＹ，Ｖｏｌ．４８，ｐｐ．３０２７－３０４６，１９２６年　１２月１６日 ・甲第２７－１－２号証：「ＴＨＥ　ＳＹＮＴＨＥＳＩＳ　ＯＦ　ＷＡＴＥ　Ｒ　ＷＩＴＨ　Ａ　ＳＩＬＶＥＲ　ＣＡＴＡＬＹＳＴ．ＩＩ．ＥＮＥＲＧ　Ｙ　ＯＦ　ＡＣＴＩＶＡＴＩＯＮ　ＡＮＤ　ＭＥＣＨＡＮＩＳＭ」，Ａｒ　ｔｈｕｒ　Ｆ　Ｂｅｎｔｏｎ他，ＪＯＵＲＮＡＬ　ＯＦ　ＴＨＥ　ＡＭＥ　ＲＩＣＡＮ　ＣＨＥＭＩＣＡＬ　ＳＯＣＩＥＴＹ，Ｖｏｌ．５１，ｐｐ．　７－１８，１９２９年１月８日， ・甲第２７－１－３号証：「ＴＨＥ　ＤＩＳＳＯＣＩＡＴＩＯＮ　ＰＲＥＳ　ＳＵＲＥ　ＯＦ　ＳＩＬＶＥＲ　ＯＸＩＤＥ　ＢＥＬＯＷ　２００°」，　Ａｒｔｈｕｒ　Ｆ　Ｂｅｎｔｏｎ他，ＪＯＵＲＮＡＬ　ＯＦ　ＴＨＥ　Ａ　ＭＥＲＩＣＡＮ　ＣＨＥＭＩＣＡＬ　ＳＯＣＩＥＴＹ，Ｖｏｌ．５４，ｐ　ｐ．２１８６－２１９４，１９３２年６月６日 ・甲第２７－２号証：「銀薄膜の耐食性に及ぼす合金元素添加効果」，大西　隆他，神戸製鋼技報，Ｖｏｌ．５２，Ｎｏ．２，ｐｐ．１７－２２，２０　０２年９月 ・甲第２７－３号証：「Ｓｅｍｉｃｏｎｄｕｃｔｉｎｇ　ｏｐｔｉｃａｌ　　ｐｒｏｐｅｒｔｉｅｓ　ｏｆ　ｓｉｌｖｅｒ／ｓｉｌｉｃａ　ｍｅｓｏｐ　ｏｒｏｕｓ　ｃｏｍｐｏｓｉｔｅ」，Ｗｅｉｐｉｎｇ　Ｃａｉ他，Ａｐｐ　ｌ．Ｐｈｙｓ．Ｌｅｔｔ．Ｖｏｌ．７３，　Ｎｏ．１９，ｐｐ．２７０９　－２７１１，１９９８年１１月９日 ・甲第２７－３－１号証：「Ｔｈｅ　Ｍｅｃｈａｎｉｓｍ　ｏｆ　ｔｈｅ　　Ｓｅｌｅｃｔｉｖｅ　Ｏｘｉｄａｔｉｏｎ　ｏｆ　Ｅｔｈｙｌｅｎｅ　ｔ　ｏ　Ｅｔｈｌｅｎｅ　Ｏｘｉｄｅ」，Ｐ．Ａ．Ｋｉｌｔｙ他，Ｃａｔａｌ　．　Ｒｅｖ．　Ｓｃｉ．　Ｅｎｇ．ｐｐ．１－１６，１９７４年 ・甲第２７－３－２号証：「ＩＤＥＮＴＩＦＩＣＡＴＩＯＮ　ＯＦ　ＯＸＹ　ＧＥＮ　ＣＯＭＰＬＥＸＥＳ　ＡＤＳＯＲＢＥＤ　ＯＮ　ＳＩＬＶＥＲ　　ＡＮＤ　ＴＨＥＩＲ　ＦＵＮＣＴＩＯＮ　ＩＮ　ＴＨＥ　ＣＡＴＡＬＹＴ　ＩＣ　ＯＸＩＤＡＴＩＯＮ　ＯＦ　ＥＴＨＹＬＥＮＥ」，　Ｐ．Ａ．　Ｋ　ｉｌｔｙ他，Ｐｒｏｃ．５ｔｈ　Ｉｎｔ．Ｃｏｎｇｒ．Ｃａｔａｌｙｓｉ　ｓ，Ｉｎ　ｐｒｅｓｓ　Ｐａｐｅｒ　Ｎｕｍｂｅｒ　６４　ｐｐ．９２９　－９４３，発行日不明 ・甲第２７－４号証：特開２００２－３３４６１８号公報 ・甲第２７－５号証：特開２００７－１３８２８７号公報 ・甲第２８－１号証：平成２９年（行ケ）第１００３２号審決取消事件　準備書面（原告（　被請求人）その１）平成２９年３月１７日 ・甲第２８－２号証：平成２９年（行ケ）第１００３２号審決取消事件　準備書面（原告（　被請求人）その２）平成２９年６月２９日 ・甲第２９－１号証：特願２００３－５４３０９９号の国際出願翻訳文　提出書　平成１６年３月１０日 ・甲第２９－２号証：「マンガでわかる危険物乙４類試験：第２版」，三宅　正志監修，株式会社オーム社，ｐｐ．１６８－１７３，平成１９年２月２　５日 ・甲第２９－３号証：「危険物乙類４種マスタブック」，石井助次郎，株式　会社電気書院，ｐｐ．６８－６９，１９８９年１２月２０日 ２　そして，請求人が，審判請求書，口頭審理において主張したことを整理すると，無効理由について，概ね次のように主張しているものと認められる。 無効理由（特許法第２９条第２項）の概要 下記アないしキのとおり，本件特許の請求項１ないし３，９ないし１１に係る各発明は，その優先日前に日本国内又は外国において頒布された刊行物である甲第１号証－甲第２９号証に記載された発明に基づいて当業者が容易に発明をすることができたものであるから，特許法第２９条第２項の規定により特許を受けることができない。 よって，本件特許の請求項１ないし３，９ないし１１に係る発明は，特許法第１２３条第１項第２号に該当し，無効とすべきものである。 ア　本件の請求項１に係る特許発明は，甲第１号証等に記載された発明に基づき，当業者が容易に発明することができたものであるので，特許法第２９条第２項の規定より特許を受けることができないものであり，その特許は，特許法第１２３条第１項第２号の規定に該当し，無効とすべきである。 イ　本件の請求項２に係る特許発明は，甲第１号証等に記載された発明に基づいて，当業者が容易に発明することができたものであるので，特許法第２９条第２項の規定より特許を受けることができないものであり，その特許は，特許法第１２３条第１項第２号の規定に該当し，無効とすべきである。 ウ　本件の請求項３に係る特許発明は，甲第１号証等に記載された発明に基づいて，当業者が容易に発明することができたものであるので，特許法第２９条第２項の規定より特許を受けることができないものであり，その特許は，特許法第１２３条第１項第２号の規定に該当し，無効とすべきである。 エ　本件の請求項９に係る特許発明は，甲第５号証等に記載された発明に基づき，当業者が容易に発明することができたものであるので，特許法第２９条第２項の規定より特許を受けることができないものであり，その特許は，特許法第１２３条第１項第２号の規定に該当し，無効とすべきである。 オ　本件の請求項９に係る特許発明は，甲第４号証等に記載された発明に基づき，当業者が容易に発明することができたものであるので，特許法第２９条第２項の規定より特許を受けることができないものであり，その特許は，特許法第１２３条第１項第２号の規定に該当し，無効とすべきである。 カ　本件の請求項１０に係る特許発明は，甲第４号証または甲第５号証等に記載された発明に基づいて，当業者が容易に発明することができたものであるので，特許法第２９条第２項の規定により特許を受けることができないものであり，その特許は，特許法第１２３条第１項第２号に該当し，無効とすべきである。 キ　本件の請求項１１に係る特許発明は，甲第５号証に記載された発明に基づいて，また，甲第４号証または甲第５号証に記載された発明および甲第６号証，甲第８号証，甲第１号証に記載された周知技術に基づいて，当業者が容易に発明することができたものであるので，特許法第２９条第２項の規定により特許を受けることができないものであり，その特許は，特許法第１２３条第１項第２号に該当し，無効とすべきである。 第５　被請求人の主張 被請求人は，平成２７年６月１２日付けの答弁書によれば，「『本件審判請求は成り立たない。審判費用は請求人の負担とする。』との審決を求める。」との審決を求め，上記答弁書によれば，請求人の主張する無効理由が，請求項１ないし３，９ないし１１に係る発明について成り立たないと主張している。 また，被請求人は，答弁書に添付して，以下の乙第１号証－乙第７号証を，平成２７年９月１５日付け口頭審理陳述要領書に添付して，以下の乙第８号証－乙第１３号証を提出している。 さらに，被請求人は，平成２７年９月２９日の口頭審理で，上記答弁書，平成２７年９月１５日付け口頭審理陳述要領書，平成２７年９月２９日付け上申書の記載を陳述した。 そして，被請求人は，平成２７年９月３０日付けで，乙第１４号証を添付して上申書を提出し，平成２７年１０月３０日付けで上申書を提出し，平成２８年１月２７日（発送日）の審決の予告に対して，平成２８年４月１日付けで答弁書，訂正請求書を提出し，平成２８年８月９日（審決の予告の日）訂正拒絶理由通知書に対して，平成２８年９月８日付で意見書を提出し，平成２８年９月２８日付けで上申書を提出した。 ・乙第１号証　日本金属学会誌（１９７６）第４０巻２６－３２頁，α－鉄　の表面自己拡散係数におよぼす酸素ポテンシャルの影響，新居和嘉，吉原　一紘著 ・乙第２号証　はんだ付の基礎と応用，大澤直著，工業調査会，２０００年　６月２５日発行 ・乙第３号証　ハイテク文庫１（審決注：○に１）　Ｑ＆Ａ拡散接合，大橋　修著，産報出版株式会社，１９９３年６月２０日発行 ・乙第４号証　特開２００３－３１８２１７号公報 ・乙第５号証　日亜化学工業株式会社，第二部門生産本部，材料加工技術統　括部，材料技術部　第１課　蔵本　雅史氏による平成２７年６月１０日付　報告書 ・乙第６号証　特開２００７－１３８２８７号公報 ・乙第７号証　特開２００６－２２８８０４号公報 ・乙第８号証　神戸製鋼技報　Vol.52No.2(Sep.2002），「FT-IRによる銅表面　酸化第一銅(Cu２O）の定量解析」，大脇武史著 ・乙第９号証の１　平成23年度神奈川県ものづくり技術交流会　要旨集，　「銅表面酸化膜がワイヤーボンディング性に与える影響」，八坂慎一著 （http://www.kanagawa-iri.jp/wp-content/uploads/filebase/koryukai/2011/3PM-C05.pdf） ・乙第９号証の２　神奈川県産業技術センターのウェブサイトの写し （http://www.kanagawa-iri.jp/） ・乙第９号証の３　神奈川県産業技術センター「支援成果・研究成果」のウ　ェブサイトの写し（bttp://www.kanagawa-iri.jp/researchresults.html） ・乙第９号証の４　神奈川県産業技術センター「ものづくり技術交流会」の　ウェブサイトの写し （http://www.kanagawa-iri.jp/researchresults/exchange_meeting.html） ・乙第９号証の５　神奈川県産業技術センター「平成２３年度ものづくり技　術交流会　要旨集」のウェブサイトの写し （http://www.kanagawa-iri.jp/researchresults/exchange_meeting/yoshi-h23.html） ・乙第１０号証の１　キャノンマシナリー株式会社　研究開発センターの研　究報告，極低酸素分圧制御技術 （http://www.canon-machinery.co.jp/new-business/SUB3/sub3.htm） ・乙第１０号証の２　キャノンマシナリー株式会社のウェブサイトの写し （http://www.canon-machinery.co.jp/index_j.html） ・乙第１０号証の３　キャノンマシナリー株式会社「新事業・新分野の研究　」のウェブサイトの写し （http://www.canon-machinery.co.jp/new-business/new-business.html） ・乙第１１号証　日亜化学工業株式会社　第二部門生産本部　材料・加工技　術統括部材料技術部　国宗哲平氏および山下恵祥氏による平成２７年９月　１１日付報告書の写し ・乙第１２号証の１　一般社団法人電子情報技術産業協会半導体部会　半導　体ロ－ドマップ専門委員会　平成２０年度報告　第８章 （http://semicon.jeita.or.ip/STRJ/report/2008/08.pdf） ・乙第１２号証の２　一般社団法人電子情報技術産業協会半導体部会「半導　体ロ－ドマップ専門委員会」のウェブサイトの写し （http://semicon.jeita.or.jp/STRJ/） ・乙第１２号証の３　半導体ロードマップ専門委員会「2008年度STRJ年度　報告書」のウェブサイトの写し（http://semicon.jeita.or.jp/STRJ/report/2008） ・乙第１３号証　特許第４６１１５９０号公報 ・乙第１４号証　エレクトロニクス実装学会誌　Vol.１２　No.２（2009），　「酸化銀マイクロ粒子を用いた接合技術」，守田俊章，保田雄亮， 井出英一，廣瀬明夫著，１１０－１１３ページ ・乙第１５号証　特開平７－１１８７０１号公報 ・乙第１６号証　国際公開ＷＯ０３／０４１１６５号公報 ・乙第１７号証　日亜化学工業株式会社，第二部門生産本部，材料・加工技　術統括部材料技術部　第一課　課長　蔵本　雅史氏による平成２８年３月　２８日付け報告書（写） ・乙第１８号証の１　福田金属箔粉工業株式会社発行，導電材料カタログ（　第１７号証の添付書類１） ・乙第１８号証の２　福田金属箔工業株式会社の「製品カタログ」の「導電　材料（シルコート）」のウェブページの写し（ｈｔｔｐ：／／ｗｗｗ．ｆ　ｕｋｕｄａ－ｋｙｏｔｏ．ｃｏ．ｊｐ／０３ｐｒｏｄｕｃｔ／ｄａｔａ１　－０７．ｈｔｍｌ）（乙第１７号証の添付書類２） ・乙第１８号証の３　福田金属箔粉工業株式会社の「製品カタログ」の「Ａ　ｇＣ－２２４」のデータシートのウェブページの写し（ｈｔｔｐ：／／ｗ　ｗｗ．ｆｕｋｕｄａ－ｋｙｏｔｏ．ｃｏ．ｊｐ／０３ｐｒｏｄｕｃｔ／ａ　ｇｃ－２２４．ｈｔｍｌ）（第１７号証の添付書類３） ・乙第１８号証の４　福田金属箔粉工業株式会社の「製品カタログ」の「Ａ　ｇＣ－２３９」のデータシートのウェブページの写し（ｈｔｔｐ：／／ｗ　ｗｗ．ｆｕｋｕｄａ－ｋｙｏｔｏ．ｃｏ．ｊｐ／０３ｐｒｏｄｕｃｔ／ａ　ｇｃ－２３９．ｈｔｍｌ）（乙第１７号証の添付書類４） ・乙第１８号証の５　２００７年４月２７日に公開されていた福田金属箔粉　工業株式会社の「製品カタログ」の「導電材料（シルコート）」のウェブ　ページの写し（ｈｔｔｐｓ：／／ｗｅｂ．ａｒｃｈｉｖｅ．ｏｒｇ／ｗｅ　ｂ／２００７０４２７０１３４１７／ｈｔｔｐ：／／ｗｗｗ．ｆｕｋｕｄ　ａ－ｋｙｏｔｏ．ｃｏ．ｊｐ／０３ｐｒｏｄｕｃｔ／ｄａｔａ１－０７．　ｈｔｍｌ）（乙第１７号証の添付書類５） ・乙第１８号証の６　２００７年４月３０日に公開されていた福田金属箔粉　工業株式会社の「製品カタログ」の「ＡｇＣ―２２４」のデークシートウ　ェブぺージの写し（ｈｔｔｐＳ：／／ｗｅｂ．ａｒｃｈｉｖｅ．ｏｒｇ／　ｗｅｂ／２００７０４３０２０３５２４／ｈｔｔｐ：／／ｗｗｗ．ｆｕｋ　ｕｄａ－ｋｙｏｔｏ．ｃｏ．ｊｐ／０３ｐｒｏｄｕｃｔ／ａｇｃ-２２４　．ｈｔｍｌ）に第１７号証の添付書類６） ・乙第１８号証の７　２００７年４月３０日に公開されていた福田金属箔粉　工業株式会社の「製品カタログ」の「ＡｇＣ‐２３９」のデータシートの　ウェブぺージの写し（ｈｔｔｐｓ：／／ｗｅｂ．ａｒｃｈｉｖｅ．ｏｒｇ　／ｗｅｂ／２００７０４３０２０３４４１／ｈｔｔｐ：／／ｗｗｗ．ｆｕ　ｋｕｄａ‐ｋｙｏｔｏ．ｃｏ．ｊｐ／０３ｐｒｏｄｕｃｔ／ａｇｃ―２３　９．ｈｔｍｌ）に第１７号証の添付書類７） ・乙第１８号証の８　ウイキぺディア「インターネツト・アーカイブ」のウ　エブぺージの写し（ｈｔｔｐｓ：／／ｊｐ．ｗｉｋｉｐｅｄｉａ．ｏｒｇ　／ｗｉｋｉ／％Ｅ３％８２％Ａ４％Ｅ３％８３％Ｂ３％Ｅ３％８２％ＢＦ　％Ｅ３％８３％ＢＣ％Ｅ３％８３％８Ｄ％Ｅ３％８３％８３％Ｅ３％８３　％８８％Ｅ３％８３％ＢＢ％Ｅ３％８２％Ａ２％Ｅ３％８３％ＢＣ％Ｅ３　％８２％ＡＢ％Ｅ３％８２％Ａ４％Ｅ３％８３％９６）（乙第１７号証の　添付書類８） ・乙第１９号証　特願２００３－５４３０９９号（甲５）の審査過程で提出　された平成２０年３月１７日付けの意見書 第６　無効理由について １　本件訂正発明１について １－１　本件訂正発明１ 本件訂正発明１は，「第３　本件訂正発明」で認めたとおりであり，再掲すると，以下のとおりである。 「【請求項１】 電性材料の製造方法であって， 前記方法が， 銀の粒子と金属酸化物の粒子とを含む第１導電性材料用組成物であり，前記銀の粒子が，０．１μｍ～１５μｍの平均粒径（メジアン径）を有する銀の粒子からなる第１導電性材料用組成物を焼成することにより，前記銀の粒子と前記金属酸化物の粒子との接触部にて，前記金属酸化物の粒子から前記銀の粒子に酸素を供給させることによって，前記銀の粒子が互いに隣接する部分において融着し，それにより発生する空隙を有する導電性材料を得ることを含む方法。」 １－２　甲第１号証の記載事項 本件特許に係る出願の優先権の主張の日（以下「本件の優先日」という。）前に頒布された刊行物である甲第１号証には，「導電性ペースト及びその製造方法」（発明の名称）に関して，図１－２とともに，以下の事項が記載されている。（下線は，当審で付与した。以下同じ。） （甲１ａ）「【請求項１】 銀と，酸化銀と，該酸化銀を還元する性質をもった有機化合物とから構成されていることを特徴とする導電性ペースト。 【請求項２】 前記有機化合物中において，前記銀と前記酸化銀は，それぞれ独立した粒子をなしていることを特徴とする請求項１に記載の導電性ペースト。」 （甲１ｂ）「【技術分野】 【０００１】 本発明は，導電性膜，導電性配線，電極等を形成することのできる導電性ペースト及びその製造方法に関する。」 （甲１ｃ）「【背景技術】 【０００２】 従来より，導電性ペーストとしては，銀微粒子，バインダ，溶剤等が混合されてなる銀導電性ペーストが用いられている。例えば，銀導電性ペーストを基材表面に塗布，乾燥することによって，導電膜を形成できる。 しかし，このような銀導電性ペーストにより形成された導電膜では，以下に示されたように金属銀が本来有する導電性が得られなかった。 銀導電性ペーストにより形成された導電膜内において，銀微粒子同士は物理的に接触しているのみであり，更に銀微粒子同士の接触抵抗が生じるため，導電膜の導電性が，金属銀に比べて劣ったものとなる。 更に，バインダ含有量が多くなると，銀微粒子間にバインダが介在し，導電膜の導電性が大幅に低下してしまう場合がある。 【０００３】 そこで，銀導電性ペーストを塗布後，高温で加熱することにより，銀微粒子を溶融させ，銀微粒子同士が融着した導電膜を形成し，導電性を向上させる試みもなされている。 しかし，この場合，５００℃以上の高温に加熱する必要があり，耐熱性の高い基材のみにしか使用できず，用途が限定されてしまう。また高温度に加熱する必要があるため，製造設備に係るコストやランニングコストが高くなってしまう問題点があった。 【０００４】 一方，銀微粒子の代わりに，酸化銀微粒子を含有する導電性ペーストも提案されている。酸化銀微粒子を含有する導電性ペーストを基材等の表面に塗布後，加熱し，酸化銀微粒子を還元して銀微粒子とする。還元されたばかりの活性な銀粒子同士が融着するため，導電性に優れた導電膜を形成できる。 しかしながら以下の式（１）に示されたように酸化銀が還元反応によって銀となるためには，４００℃程度の高温にする必要があり，２００℃以下の低温では還元反応が十分に起こらず，優れた導電性が得られない場合があった。 【０００５】 Ａｇ２Ｏ→２Ａｇ＋１／２Ｏ２　　　（１） 【０００６】 そこで，導電性ペーストに還元剤を添加することによって，酸化銀微粒子の還元反応の低温度化を図る試みも行われている。 しかし，導電性ペーストを基材表面に塗布後，加熱する際，還元剤等が分解して分解生成ガスが発生したり，酸化銀微粒子の還元によって酸素ガスが発生し，これらガスによって導電膜中にポア（空隙）が形成され，非常にポアが多く，密度の低い銀の導電膜となる場合があった。 このようなポアを多く含み，密度の低い導電膜では，金属銀が本来有する導電性が得られず，また十分な膜強度が得られない場合があった。（省略）」 （甲１ｄ）「【発明が解決しようとする課題】 【０００７】 本発明の目的は，上記した事情に鑑みなされたものであり，緻密で，優れた導電性と膜強度を有する導電膜を形成できる導電性ペースト及びその製造方法を提供することを目的とする。」 （甲１ｅ）「【発明の効果】 【０００９】 本発明の導電性ペーストによれば，銀と共に酸化銀が含有されたことによって，銀が含まれておらず酸化銀のみが含有されている従来の導電性ペーストに比べて，導電性ペースト中の酸化銀の含有量が少なくてよく，この酸化銀を還元するために必要となる有機化合物の含有量も低減できる。 これにより，酸化銀を還元する性質をもった有機化合物の分解生成ガスの発生量を低減でき，かつ酸化銀の還元によって生成される酸素ガスの量も低減できるため，これらガスによって導電膜中に形成されるポアの量を大幅に低減できる。 このため，緻密な導電膜を形成できるため，優れた導電性が得られ，かつ優れた膜強度が得られる。 【００１０】 導電性ペーストが，銀粒子と酸化銀粒子を含有する場合，通常の塗布方法を用いて基板等の基材上に塗布した後，加熱すると，導電性ペースト中の酸化銀粒子が還元されて活性な銀粒子となり，この還元されたばかりの活性な銀粒子を介して，導電性ペーストに含有されていた銀粒子同士とを融着させることができる。 このように，酸化銀粒子が還元されて生成した活性な銀粒子を介して，導電性ペーストに含有されていた銀粒子同士が融着されるため，銀粒子間の接触抵抗を低減できる。更に，前記したように，ポアが少なく緻密な導電膜が形成されるため，更に優れた導電性が得られ，かつ優れた膜強度が得られる。」 （甲１ｆ）「【発明を実施するための最良の形態】 【００１３】 本発明の導電性ペースト及びその製造方法の最良の形態について説明する。 なお，この形態は，発明の趣旨をより良く理解させるために具体的に説明するものであり，特に指定のない限り，本発明を限定するものではない。 ［第一の実施形態］ 図１は，本実施形態の導電性ペーストの一例を示す模式図である。この導電性ペースト１１は，銀と，酸化銀と，酸化銀を還元する性質をもった有機化合物１２とから少なくとも構成されたものである。特に，銀と酸化銀とは，それぞれ粒子をなし，銀粒子１３と酸化銀粒子１４として導電性ペースト１１中に含有されている。 ここで，前記銀とは，銀単体すなわち金属銀である。 【００１４】 導電性ペースト１１中に含まれる酸化銀粒子１４としては，酸化銀（Ｉ）（Ａｇ２Ｏ），酸化銀（ＩＩ）（ＡｇＯ），三酸化銀（Ａｇ２Ｏ３），一酸化三銀（Ａｇ３Ｏ）等の酸化銀から構成されている粒子が挙げられる。 酸化銀粒子１４としては，特に限定されないが，粒子の一部又は全てが酸化数の低い酸化銀（Ｉ）又は一酸化三銀（Ａｇ３Ｏ）から構成されている酸化銀粒子が好ましい。 酸化銀（Ｉ）又は一酸化三銀（Ａｇ３Ｏ）は，酸化数が低いため，還元されて銀粒子となるために受容する電子の数が少なくて済み，酸化銀を還元させるための有機化合物１２の量を低減でき，この有機化合物１２の分解生成ガスの発生量を低減できる。 また，酸化銀（Ｉ）又は一酸化三銀（Ａｇ３Ｏ）は，還元によって生成される銀の量に対して，還元によって生成される酸素ガスの量が少なく，酸素ガスによって導電膜中に形成されるポアの量を低減できる。 【００１５】 酸化銀粒子１４の平均一次粒子径は，５ｎｍ以上，５００ｎｍ以下が好ましい。これにより，酸化銀粒子１４の表面積が大きいため，酸化銀粒子１４は反応性に富み，また酸化銀粒子１４と，酸化銀を還元する性質をもった有機化合物１２との接触面を大きくすることができる。このため，酸化銀粒子１４が還元されやすくなり，１００℃以上，２００℃以下の低温度で酸化銀粒子１４を還元させることができる。 【００１６】 酸化銀粒子１４は，その平均一次粒子径が５ｎｍ以上，５００ｎｍ以下であると共に，導電性ペースト１１中の全ての酸化銀粒子１４の一次粒子径が５ｎｍ以上，５００ｎｍ以下であることが更に好ましい。 このような酸化銀粒子１４は，粒度が揃っているため充填性に優れる。このため，酸化銀粒子１４が銀粒子１３同士の粒子間に高濃度に充填しやすく，この酸化銀粒子１４が含有された導電性ペースト１１を用いることによって，緻密な導電膜を形成できる。 【００１７】 酸化銀粒子１４の平均一次粒子径が５００ｎｍよりも大きい場合，酸化銀粒子１４の表面積が小さく，酸化銀粒子１４は反応し難くなり，また酸化銀粒子１４と，酸化銀を還元する性質をもった有機化合物１２との接触面が小さくなってしまう。このため，酸化銀粒子１４を還元させるためには２００℃よりも高い温度で加熱しなければならなくなるため，好ましくない。 また，酸化銀粒子１４の平均一次粒子径が５ｎｍよりも小さい場合，酸化銀粒子１４は凝集しやすく，均一に分散した粒子とすることが難しい。このため，凝集体を多く含有してしまい，酸化銀粒子１４と，酸化銀を還元する性質をもった有機化合物１２との接触面が小さくなってしまうため，好ましくない。」 （甲１ｇ）「【００１９】 導電性ペースト１１に含有されている銀粒子１３は，銀から構成されている粒子である。 銀粒子１３の平均一次粒子径は，２０ｎｍ以上，１５μｍ以下が好ましい。これにより，銀粒子１３は，酸化銀粒子１４と均一に混合されやすく，銀粒子１３同士の粒子間に酸化銀粒子１４が分散した状態とすることができる。このため，酸化銀粒子１４が還元されて活性な銀粒子となる際，この活性な銀粒子を介して，導電性ペースト１１中に含有されていた銀粒子１３同士が融着しやすくなる。 【００２０】 特に，銀粒子１３の平均一次粒子径が前記した範囲である場合，銀粒子１３の平均一次粒子径に対する酸化銀粒子１４の平均一次粒子径の比を十分に小さくすることができる。これにより，酸化銀粒子１４の含有量が少量であっても，銀粒子１３の表面に酸化銀粒子１４が付着した状態とすることができる。 銀粒子１３の表面に酸化銀粒子１４が付着している場合，酸化銀粒子１４を介して銀粒子１３同士が接触した状態となりやすい。このため，酸化銀粒子１４が還元されて活性な銀粒子となると，この活性な銀粒子を介して，導電性ペースト１１中に含有されていた銀粒子１３同士は，確実にかつ容易に融着される。 【００２１】 このように，酸化銀粒子１４の含有量が少量であっても，酸化銀粒子１４が還元されて生成した銀粒子を介して，導電性ペースト１１中に含有されていた銀粒子１３同士を融着できるため，必要となる酸化銀粒子１４の含有量を低減できる。 これにより，酸化銀粒子１４を還元する性質をもった有機化合物１２の分解生成ガスの発生量を更に低減でき，かつ酸化銀粒子１４の還元によって生成される酸素ガスの量も更に低減できるため，ガスによって形成されるポアの量を更に低減でき，より緻密な導電膜を形成でき，より優れた導電性と膜強度が得られる。 【００２２】 銀粒子１３は，その平均一次粒子径が２０ｎｍ以上，１５μｍ以下であると共に，導電性ペースト１１中の全ての銀粒子１３の一次粒子径が２０ｎｍ以上，１５μｍ以下であることが更に好ましい。 このような銀粒子１３は，粒度が揃っているため充填性に優れる。このため，この銀粒子１３が含有された導電性ペースト１１を用いることによって，緻密な導電膜を形成できる。」 （甲１ｈ）「【００２５】 導電性ペースト１１中の銀粒子１３の含有量（ＣＡ）に対する酸化銀粒子１４の含有量（ＣＯ）の比（ＣＯ／ＣＡ）（質量比）は，１／１００以上，１／１以下が好ましい。 これにより，銀粒子１３同士の粒子間に十分な量の酸化銀粒子１４が分散した状態とすることができる。このため，酸化銀粒子１４が還元されて活性な銀粒子となると，この活性な銀粒子を介して，導電性ペースト１１中に含有されていた銀粒子１３同士は，確実にかつ容易に融着される。 【００２６】 前記ＣＯ／ＣＡが１／１００よりも小さい場合，導電性ペースト１１中の酸化銀粒子１４の含有量が少ないため，銀粒子１３同士の粒子間に酸化銀粒子１４が分散した状態とすることが難しくなる。このため，酸化銀粒子１４が還元されて生成した活性な銀粒子を介して，導電性ペースト１１中に含有されていた銀粒子１３同士が融着し難くなるため，好ましくない。 前記ＣＯ／ＣＡが１／１よりも大きい場合，導電性ペースト１１中の酸化銀粒子１４の含有量が多いため，酸化銀を還元するために有機化合物１２の含有量を多くする必要がある。 このため，導電性ペースト１１を面状の基材等に塗布後，加熱する際，前記有機化合物１２の分解生成ガスが多く発生し，また酸化銀粒子１４の還元によって多くの酸素ガスが発生し，これらガスによって多くのポアが生じ密度の低い導電膜となってしまうため好ましくない。」 （甲１ｉ）「【００２７】 前述した酸化銀粒子１４又は銀粒子１３の粒子形状は，特に限定されないが，板状，針状が好ましい。これにより，酸化銀粒子１４同士，銀粒子１３同士，又は酸化銀粒子１４と銀粒子１３とは，面接触することになり，接触面積を大きくすることができる。また，銀粒子１３の充填性が向上し，銀粒子１３間の粒子間隔を低減できる。 このため，酸化銀粒子１４が還元されて生成した活性な銀粒子を介して，導電性ペースト１１中に含有されていた銀粒子１３同士が融着する際，銀粒子１３間の導電パスが形成されやすくなる。これにより，銀粒子１３同士は，面接触した状態で融着し，導電パスが多数形成されて緻密な導電膜となり，優れた導電性と膜強度が得られる。 【００２８】 また，球状の酸化銀粒子１４に比べて，板状又は針状の酸化銀粒子１４は，粒子の表面積が大きく，酸化銀を還元する性質をもった有機化合物１２との接触面積を大きくすることができる。このため酸化銀粒子１４は前記有機化合物１２によって還元されやすくなり，銀粒子１３同士をより確実に融着させることができる。 なお，酸化銀粒子１４又は銀粒子１３の一部の粒子の粒子形状が，板状又は針状であればよく，例えば，板状の粒子と針状の粒子との混合物，板状の粒子又は針状の粒子と，球状等の他の粒子形状の粒子との混合物等であっても構わない。 【００２９】 酸化銀粒子１４の粒子形状が，板状又は針状の場合，酸化銀粒子１４の平均一次粒子径は，５ｎｍ以上，５００ｎｍ以下が好ましい。これにより，酸化銀粒子１４と，酸化銀を還元する性質をもった有機化合物１２との接触面積を十分に大きくすることができる。このため酸化銀粒子１４が還元されやすくなり，少量の有機化合物１２で，かつ低温度で酸化銀粒子１４を還元させることができる。 また，銀粒子の１３粒子形状が，板状又は針状の場合，銀粒子１３の平均一次粒子径は，２０ｎｍ以上，１０μｍ以下が好ましい。これにより，銀粒子１３表面に酸化銀粒子１４が付着しやすくなり，少量の酸化銀粒子１４で銀粒子１３同士を確実に融着させることができる。 ここで，板状の粒子の一次粒子径とは，粒子の長径を言い，針状の粒子の一次粒子径とは，粒子の長さを言う。」 （甲１ｊ）「【００３０】 次に，酸化銀を還元する性質をもった有機化合物１２について説明する。 この酸化銀を還元する性質をもった有機化合物１２は，１００℃以上，２００℃以下で加熱されると，酸化銀粒子１４を還元する性質を有するものである。 前記有機化合物１２としては，一般に還元剤として利用されているものに限定されず，テルピネオール，イソホロン，ポリエチレングリコール，ポリプロピレングリコール，エチルセルロース等のバインダや溶媒として利用されるものも適用できる。 酸化銀を還元する性質をもった有機化合物１２として，前記したバインダや溶媒として利用されるものを用いることによって，バインダや溶剤を還元剤として併用できる。 【００３１】 前記有機化合物１２として適用できる化合物のうち，一般に還元剤として利用されているものとしては，特に限定されないが，分子構造中に，置換基としてヒドロキシル基を有するベンゼン環を備えたもの，又は有機酸が好ましく，これにより１００℃以上，２００℃以下の低温度で酸化銀粒子を還元できる。 更に，分解温度の低い有機化合物１２が好ましく，また，還元剤として機能した後の反応生成物（酸化物）の沸点，分解温度が比較的低いものが好ましい。これにより，導電性ペーストを基材等に塗布後，加熱して導電膜を形成する際，酸化銀を還元する性質をもった有機化合物１２の反応生成物（酸化物）が残留有機物としてほとんど残留せず，残留有機物による導電性の低下を抑制できる。 【００３２】 前記置換基としてヒドロキシル基を有するベンゼン環を備えた分子構造の有機化合物１２としては，特に限定されないが，例えば，フェノール，ヒドロキノン，ピロカテキン，レゾルシン，オルシン，クルシオール，ピロガロール，フロログルシン，ヒドロキシヒドロキノン，ジヒドロキシナフタレン等が挙げられる。 また，ベンゼン環を２つ以上備えていても構わず，またヒドロキシル基と共に他の置換基を有していても構わない。 特に，ヒドロキノン，ピロカテキン，レゾルシンは，還元力が比較的強く，また還元剤として機能した後の反応生成物（酸化物）の沸点，分解温度が比較的低いため，好ましく用いることができる。前記したヒドロキノン，ピロカテキン，レゾルシンのうち１種以上が含有された導電性ペーストを基材等に塗布後，加熱して導電膜を形成した際に，還元性を有する有機化合物１２の反応生成物（酸化物）が残留有機物としてほとんど残留しないため，残留有機物による導電性の低下を抑制できる。 【００３３】 前述した有機酸としては，特に限定されないが，例えば，アスコルビン酸，ゲンチシン酸，プロトカテク酸，没食子酸，蟻酸，酢酸，シュウ酸，クエン酸等が挙げられる。 特に，蟻酸は，還元力が比較的強く，また還元剤として機能した後の反応生成物（酸化物）の沸点，分解温度が比較的低く，導電性ペーストを基材等に塗布後，加熱して導電膜を形成した際に，蟻酸の反応生成物（酸化物）が残留有機物としてほとんど残留せず，好ましく用いることができる。 【００３４】 有機化合物１２の含有量は，酸化銀粒子１４の粒子径，有機化合物１２の種類によって異なるが，酸化銀粒子１４に対して１質量％以上，３０質量％以下が好ましく，これにより酸化銀粒子１４をほぼ完全に還元でき，かつ有機化合物１２の反応生成物（酸化物）が導電膜中にほとんど残留しないようにすることができる。 酸化銀粒子１４に対する有機化合物１２の含有量が１質量％未満の場合，酸化銀粒子１４が還元されずに残留してしまうため好ましくない。また，酸化銀粒子１４に対する有機化合物１２の含有量が３０質量％よりも多い場合，有機化合物１２の反応生成物（酸化物）が導電膜中に残留し，導電膜の導電性画低下してしまうため好ましくない。 【００３５】 また，導電性ペースト１１には溶剤が含有され，導電性ペースト１１の流動性等が調整されている。 前記溶剤としては，銀粒子１３，酸化銀粒子１４，有機化合物１２を混合，分散できるものであれば特に限定されず使用できる。例えばテルピネオール，イソホロン，ジグライム，シクロヘキサノン，ブチルセロソルブ，メタノール，エタノール，トルエン，テトラデカン，プロピレングリコールモノブチルエーテル等から選択された１種，又は２種以上の混合溶剤が挙げられる。 前記溶剤群のうち，テルピネオール，イソホロン，ジグライム，プロピレングリコールモノブチルエーテル等は，１００℃以上，２００℃以下で加熱されると，酸化銀を還元する性質を有するため，酸化銀を還元する有機化合物１２として併用できる。」 （甲１ｋ）「【００３６】 導電性ペースト１１を，スクリーン印刷，グラビア印刷，オフセット印刷，スピンコート，ディップコート，バーコート，インクジェット等の通常の塗布方法を用いて基板等の基材上に塗布した後，１００℃以上，２００℃以下の低温度で加熱することによって，導電性ペースト１１中の酸化銀粒子１４が還元されて銀粒子となり，この還元されたばかりの活性な銀粒子を介して，導電性ペースト１１中に含有されていた銀粒子１３同士が融着し，導電膜や導電配線となる。」 （甲１ｌ）「【００３７】 本実施形態によると，導電性ペースト１１中に銀粒子１３と共に，酸化銀粒子１４が含有されたことによって，導電性ペースト１１を基材等に塗布後，加熱すると，酸化銀粒子１４が，酸化銀を還元する性質をもった有機化合物１２によって還元されて活性な銀粒子となり，この活性な銀粒子を介して，導電性ペースト１１中に含有されていた銀粒子１３同士を融着させることができる。 このため，銀粒子が含まれておらず酸化銀粒子のみが含有されている従来の導電性ペーストに比べて，導電性ペースト１１中の酸化銀粒子１４の含有量が少なくてよく，この酸化銀粒子１４を還元するために必要となる酸化銀を還元する性質をもった有機化合物１２の含有量も低減できる。 これにより，前記有機化合物１２の分解生成ガスの発生量を低減でき，かつ酸化銀粒子１４の還元によって生成される酸素ガスの量も低減できるため，ガスによって形成されるポアの量を大幅に低減できる。このため，前記導電性ペースト１１を用いることによって，緻密な導電膜を形成できる。 【００３８】 また，酸化銀粒子が含まれておらず銀粒子のみが含有されている従来の導電性ペーストでは，導電膜としたとき，銀粒子同士が物理的に接触しているのみであった。 これに比べて本実施形態では，酸化銀粒子１４が還元されて生成した活性な銀粒子を介して，導電性ペースト１１に含有されていた銀粒子１３同士が融着されており，銀粒子１３間の接触抵抗を低減できる。更に，前記したように，形成された導電膜中にはポアが少なく緻密であるため，更に優れた導電性が得られ，かつ優れた膜強度が得られる。 【００３９】 なお，導電性ペースト１１には，用途，目的に応じてエチルセルロース，エポキシ樹脂等の樹脂バインダ等が含有されていても構わない。 また，銀粒子１３，酸化銀粒子１４は，銀，酸化銀以外の化合物を含有していても構わない。また，導電性ペースト１１中には，金，銅等の金属粒子が含有されていても構わない。」 （甲１ｍ）「【実施例】 【００５０】 以下，実施例により本発明を具体的に説明するが，本発明はこれらの実施例によって限定されるものではない。 ［実施例１］ 銀粒子１３として，粒子形状が球状であり，粒子の一次粒子径が２０ｎｍ以上，１０μｍ以下の範囲内にあり，平均一次粒子径が２μｍの粉末を用意した。 また，酸化銀粒子１４として，粒子形状が球状であり，全ての粒子の一次粒子径が５ｎｍ以上，５００ｎｍ以下の範囲内にあり，平均一次粒子径が１００ｎｍの粉末を用意した。 導電性ペースト１１中の銀粒子１３の含有量（ＣＡ）に対する酸化銀粒子１４の含有量（ＣＯ）の比（ＣＯ／ＣＡ）（質量比）が１／２０となるように，銀粒子粒子１３と酸化銀粒子１４の混合比を調整して銀粒子１３と酸化銀粒子１４を混合した。 【００５１】 前記した銀粒子１３と酸化銀粒子１４と，樹脂バインダとしてエチルセルロースと，溶剤としてα－テルピネオールとを混合した後，三本ロールミルを用いて混練して導電性ペースト１１を作製した。 ここで，エチルセルロースとα－テルピネオールとは，２００℃以下で加熱されると酸化銀を還元する性質をもった有機化合物１２である。また，導電性ペースト１１中のエチルセルロースの含有量は１質量％であり，α－テルピネオールの含有量は１０質量％であり，かつ酸化銀粒子１４に対する酸化銀を還元する性質をもった有機化合物１２の含有量が５質量％となるように，エチルセルロースとα－テルピネオールの含有量を調整した。 得られた導電性ペースト１１をガラス基板に塗布した後，１５０，１８０，２００℃で３０分加熱し，銀導電膜を作製した。 【００５２】 ［実施例２］ 酸化銀粒子１４として，粒子の一次粒子径が５ｎｍ以上，５００ｎｍ以下の範囲内にあり，平均一次粒子径が５０ｎｍの粉末を用いた以外は，実施例１と同様にして導電性ペースト１１を作製し，この導電性ペースト１１を用いて銀導電膜を作製した。」 （甲１ｎ）【００５５】の【表１】から， 「実施例１」の「加熱温度」２００℃における「比抵抗値」が，３．８×１０－６Ω・ｃｍであること， 「実施例２」の「加熱温度」２００℃における「比抵抗値」が，３．１×１０－６Ω・ｃｍであること， 「比較例１」の「加熱温度」２００℃における「比抵抗値」が，８．２×１０－６Ω・ｃｍであることを読み取ることができる。 （甲１ｏ）「【００５６】 比較例１で得られた銀導電膜の比抵抗率は，８．０×１０－６Ω・ｃｍよりも高く，導電性に劣ることがわかった。 銀粒子１３が含まれていないため，導電性ペースト中の酸化銀の含有量が多く，酸化銀粒子１４の還元によって酸素ガスが多量に発生することになる。このため，酸素ガスによって銀導電膜中にポアが多数形成されて膜密度が低下し，これにより銀導電膜の導電性が低下したと考えられる。 【００５７】 これに対して，実施例１～３で得られた銀導電膜の比抵抗率は，６．０×１０－６Ω・ｃｍ以下の低い値であり，優れた導電性を有することがわかった。 実施例１，２では，導電性ペースト１１中に，銀粒子１３と共に酸化銀粒子１４が含有されたことによって，導電性ペースト１１をガラス基板に塗布後，加熱すると，酸化銀を還元する性質をもった有機化合物１２によって酸化銀粒子１４が還元されて活性な銀粒子となり，この活性な銀粒子を介して，導電性ペースト１１中に含有されていた銀粒子１３同士が融着する。このように銀粒子１３同士が融着されることによって，銀粒子１３間の接触抵抗を低減できる。 更に，酸化銀粒子１４と共に銀粒子１３が含有されており，導電性ペースト１１中の酸化銀粒子１４の含有量は，比較例１に比べて少ないため，ポアが少なく緻密な銀導電膜が形成される。 以上により，優れた導電性が得られたと考えられる。 【００５８】 特に，実施例１～３で得られた銀導電膜のうち，実施例１で得られた銀導電膜に比べて実施例２で得られた銀導電膜の比抵抗率が低い。 実施例１に比べて，実施例２では，導電性ペースト１１中の酸化銀粒子１４の平均一次粒子径が小さいため，銀粒子１３同士の粒子間や，銀粒子１３表面に，酸化銀粒子１４が存在しやすくなる。このため，銀粒子１３同士は，酸化銀粒子１４を介して，より確実に接触した状態となり，銀粒子１３が酸化銀粒子１４を介して接触していない箇所を低減できる。 このため，酸化銀粒子１４が還元されて活性な銀粒子となると，この活性な銀粒子を介して，導電性ペースト１１中に含有されていた銀粒子１３同士は，確実にかつ容易に融着され，これにより実施例１に比べて比抵抗率が低減したと考えられる。 【００５９】 また，実施例３で得られた銀導電膜では，実施例１～３の中で最も低い比抵抗率が得られた。 この実施例３の導電性ペースト２１中には，コアシェル構造の複合粒子２５が含有されており，この複合粒子２５同士は，互いにシェル層２５ｂで接触する。このため，酸化銀を還元する性質をもった有機化合物２２によって複合粒子２５のシェル層２５ｂの酸化銀が還元されると，酸化銀は活性な銀となり，この活性な銀から構成されたシェル層２５ｂを介して，複合粒子２５同士は，確実にかつ容易に融着され，これにより最も小さい比抵抗率が得られたと考えられる。」 （甲１ｐ）「【００６０】 ［実施例４］ 銀粒子１３として，粒子形状が板状であり，平均一次粒子径が３μｍ，平均粒子厚さが１００ｎｍの粒子を用い，かつ酸化銀粒子１４として，粒子形状が板状であり，平均一次粒子径が５００ｎｍ，平均粒子厚さが５０ｎｍの粒子を用いた以外は，実施例１と同様にして導電性ペースト１１を作製し，この導電性ペースト１１を用いて銀導電膜を作製した。 なお，前記粒子の平均一次粒子径は，粒子の長径の平均値である。 ［実施例５］ 銀粒子１３として，粒子形状が針状であり，平均粒子長さが３μｍの粒子を用い，かつ酸化銀粒子１４として，粒子形状が針状であり，平均粒子長さが５００ｎｍの粒子を用いた以外は，実施例１と同様にして導電性ペースト１１を作製し，この導電性ペースト１１を用いて銀導電膜を作製した。」 （甲１ｑ）「【００６４】 実施例１～３の銀導電膜に比べて，実施例４～７の銀導電膜では，より低い比抵抗率が得られた。 粒子形状が板状又は針状の場合，粒子同士が面接触することになり，接触面積を大きくすることができ，また粒子間隔を低減できる。 実施例４，５では，銀粒子１３の粒子形状が板状又は針状であるため，銀粒子１３同士は，面接触した状態で融着し，導電パスが多数形成されて緻密な銀導電膜となる。 同様に，実施例６，７では，複合粒子２５の粒子形状が板状又は針状であるため，複合粒子２５同士は，面接触した状態で融着し，導電パスが多数形成されて緻密な銀導電膜となり，優れた導電性と膜強度が得られる。」 （甲１ｒ）「【産業上の利用可能性】 【００６６】 本発明の導電性ペーストをガラス基板等の基材に塗布後，２００℃以下の低温度で加熱すると，緻密で，優れた導電性と膜強度を有する導電性膜となるため，プリント回路基板や，メンブレン回路等の印刷回路基板等の回路配線を形成する際に利用できる。また，各種電極への電子部品の端子やリード線の接着等にも利用できる。」 １－３　本件訂正発明１についての当審の判断 （１）引用発明１ ア　上記摘記（甲１ａ）－（甲１ｒ）の記載を総合すると，甲第１号証には，次の発明（以下「引用発明１」という。）が記載されていると認められる。 「銀粒子１３として，粒子形状が球状であり，粒子の一次粒子径が２０ｎｍ以上，１０μｍ以下の範囲内にあり，平均一次粒子径が２μｍの粉末を用意する工程と， 酸化銀粒子１４として，粒子形状が球状であり，全ての粒子の一次粒子径が５ｎｍ以上，５００ｎｍ以下の範囲内にあり，平均一次粒子径が１００ｎｍの粉末を用意する工程と， 導電性ペースト１１中の前記銀粒子１３の含有量（ＣＡ）に対する前記酸化銀粒子１４の含有量（ＣＯ）の比（ＣＯ／ＣＡ）（質量比）が１／２０となるように，前記銀粒子１３と前記酸化銀粒子１４の混合比を調整して前記銀粒子１３と前記酸化銀粒子１４を混合する工程と， 前記した銀粒子１３と酸化銀粒子１４と，樹脂バインダとしてエチルセルロースと，溶剤としてα－テルピネオールとを混合した後，三本ロールミルを用いて混練して前記導電性ペースト１１を作製する工程であって， 前記エチルセルロースと，前記α－テルピネオールとは，２００℃以下で加熱されると酸化銀を還元する性質をもった有機化合物１２であり，また，前記導電性ペースト１１中の前記エチルセルロースの含有量は１質量％であり，前記α－テルピネオールの含有量は１０質量％であり，かつ前記酸化銀粒子１４に対する酸化銀を還元する性質をもった前記有機化合物１２の含有量が５質量％となるように，エチルセルロースとα－テルピネオールの含有量を調整したものである，前記導電性ペースト１１を作製する工程と， 得られた前記導電性ペースト１１をガラス基板に塗布する工程と， 次いで，２００℃で３０分加熱する工程であって， 当該加熱する工程において，前記導電性ペースト１１中に，前記銀粒子１３と共に前記酸化銀粒子１４が含有されたことによって，酸化銀を還元する性質をもった前記有機化合物１２によって前記酸化銀粒子１４が還元されて活性な銀粒子となり，この活性な銀粒子を介して，前記導電性ペースト１１中に含有されていた前記銀粒子１３同士が融着される工程とを有し， このように前記銀粒子１３同士が融着されることによって，前記銀粒子１３間の接触抵抗が低減され，比抵抗値が３．８×１０－６Ω・ｃｍである優れた導電性を備えた，銀導電膜を作製する方法であって， 銀が含まれておらず酸化銀のみが含有されている従来の導電性ペーストに比べて，導電性ペースト中の酸化銀の含有量が少なくてよく，この酸化銀を還元するために必要となる有機化合物の含有量も低減でき，これにより，酸化銀を還元する性質をもった有機化合物の分解生成ガスの発生量を低減でき，かつ酸化銀の還元によって生成される酸素ガスの量も低減できるため，これらガスによって導電膜中に形成されるポアの量を大幅に低減できる，緻密な導電膜を形成でき，優れた導電性が得られ，かつ優れた膜強度が得られる， 銀導電膜を作製する方法。」 イ　なお，請求人は，審判請求書の第１４ページにおいて，甲第１号証に記載された発明及び甲第１号証記載発明の効果を，以下のように認定している。 「α．優れた導電性と膜強度が得られる導電膜の製造方法であって， 前記方法が， β．（ｂ-１）銀粒子と，（ｂ-２）酸化銀粒子とを含む導電性ペーストであり， 前記銀粒子が，（ｂ-３）２０ｎｍ～１５μｍの平均一次粒子径を有する銀粒子からなる導電性ペーストを γ．加熱して， δ．銀粒子同士は，面接触した状態で融着し，導電パスが多数形成された導電膜となり， ε．導電膜中にポア（空隙）が形成された α．導電膜を得ることを含む方法。」 ［甲第１号証記載発明の効果］ 「２０ｎｍ～１５μｍの平均一次粒子径を有する（実施例１では２μｍの平均一次粒子径を有する）銀粒子と酸化銀粒子を用いて，１００～２００℃程度の低温で焼成して，６．０×１０－６Ω・ｃｍ以下の低い抵抗値の銀導電膜を形成できる」 しかしながら，甲第１号証の上記摘記（１ａ）の「【請求項１】銀と，酸化銀と，該酸化銀を還元する性質をもった有機化合物とから構成されていることを特徴とする導電性ペースト。」等の記載からも明らかなように，甲第１号証には，導電性ペーストが，「酸化銀を還元する性質をもった有機化合物」を含むものであることを前提とした発明が開示されているだけであって，請求人が認定する，導電性ペーストが，「酸化銀を還元する性質をもった有機化合物」を含まない場合を許容するような上位概念の発明が開示されているとまでは認めることができない。 そこで，甲第１号証に記載された発明を，請求人の主張する発明特定事項及び効果に加えて，「酸化銀を還元する性質をもった有機化合物」を含むことが明確となるように，甲第１号証の実施例等の記載に基づいて，上記（ア）のように認定した。 （２）対比（本件訂正発明１と引用発明１） ア　本件訂正発明１と引用発明１とを対比する。 イ　引用発明１によって作製された銀導電膜の比抵抗値は，３．８×１０－６Ω・ｃｍであり，優れた導電性を備えているから，導電性材料といえる。 したがって，引用発明１の「銀導電膜」と，本件訂正発明１の「導電性材料」とは，「導電性材料」である点で一致する。 ウ　引用発明１の「銀粒子１３」は，「粒子形状が球状であり，粒子の一次粒子径が２０ｎｍ以上，１０μｍ以下の範囲内にあり，平均一次粒子径が２μｍの粉末」であるのに対して，本件訂正発明１の「銀の粒子」は，「０．１μｍ～１５μｍの平均粒径（メジアン径）を有する銀の粒子」である。 そうすると，引用発明１の「銀粒子１３」と，本件訂正発明１の「銀の粒子」とは，下記の相違点１－１を除き，「所定の粒径を有する銀の粒子」である点で一致する。 エ　「酸化銀」は，「金属酸化物」の一種であるから，引用発明１の「酸化銀粒子１４」と，本件訂正発明１の「金属酸化物の粒子」とは，「金属酸化物の粒子」である点で一致する。 オ　本件訂正発明１の「銀の粒子と金属酸化物の粒子とを含む第１導電性材料用組成物」については，以下のように理解することができる。 （ア）引用発明１の「導電性ペースト１１」は，「銀粒子１３と酸化銀粒子１４と，樹脂バインダとしてエチルセルロースと，溶剤としてα－テルピネオールとを混合した後，三本ロールミルを用いて混練」して作製したものであるから，「導電性ペースト１１」は，「銀粒子１３」と「酸化銀粒子１４」と，「エチルセルロース」と，「α－テルピネオール」とを含む「組成物」であるといえる。 しかも，引用発明１の「導電性ペースト１１」は，導電性材料である「銀導電膜」を作製するための「組成物」であるから，引用発明１の「導電性ペースト１１」は，「導電性材料用組成物」であるともいえる。 したがって，引用発明１の「導電性ペースト１１」と，本件訂正発明１の「第１導電性材料用組成物」とは，「導電性材料用組成物」である点で一致する。 さらに，引用発明１の「導電性ペースト１１」は，「銀粒子１３と酸化銀粒子１４と，樹脂バインダとしてエチルセルロースと，溶剤としてα－テルピネオールとを混合した後，三本ロールミルを用いて混練」して作製したものであるから，引用発明１の「導電性ペースト１１」が，「銀の粒子」と「金属酸化物の粒子」とを含むことは，明らかである。 （イ）そうすると，引用発明１の「導電性ペースト１１」と，本件訂正発明１の「第１導電性材料用組成物」とは，「銀の粒子と金属酸化物の粒子とを含む第１導電性材料用組成物」である点で一致するともいえる。 カ　「焼成」とは，「成形体中の不安定成分（結晶水，塩類，バインダーなど）を分解，除去し，各成分間の反応を進行させて安定な化合物を形成し，同時に焼結によって収縮，ち密化させて，一定形状，強度の焼結体を得ること。」（「ＪＩＳ工業用語大辞【第４版】１９９６年１０月２０日第４版第３刷発行，８２９ページ（財）日本規格協会）といった程度の意味で用いられている用語であり，また，「焼結」とは，「非金属あるいは金属の粉体を加圧成形したものを融点以下の温度で熱処理した場合，粉体間の結合が生じ成形した形で固まる現象。」（「岩波　理化学辞典　第５版」１９９８年１２月２５日第５版第３刷発行，８２３ページ，株式会社　岩波書店）といった程度の意味で用いられている用語である。 そして，引用発明１の「得られた前記導電性ペースト１１をガラス基板に塗布する工程と，次いで，２００℃で３０分加熱する工程」は，「導電性ペースト１１」に含まれる「酸化銀を還元する性質をもった前記有機化合物１２によって前記酸化銀粒子１４が還元されて活性な銀粒子となり，この活性な銀粒子を介して，前記導電性ペースト１１中に含有されていた前記銀粒子１３同士が融着し」，「銀導電膜」が作製されるものである。 そうすると，前記「２００℃」という温度は，「銀」及び「酸化銀」の融点よりも低く，かつ，前記「２００℃」の加熱によって，「有機化合物１２」及び「酸化銀粒子」等による反応が進行し，「前記銀粒子１３同士が融着し」，一定形状，強度を備えた「銀導電膜」が作製されるのであるから，引用発明１の「２００℃で３０分加熱する工程」は，「導電性ペースト１１」を「焼成」する工程であるということができる。 キ　さらに，引用発明１は，「ポアが少なく緻密な銀導電膜が形成される」ものであるから，引用発明１の前記「導電性ペースト１１」を「焼成」する工程を経て作製された「銀導電膜」は，少量の「ポア」，すなわち「空隙」を有しているものと理解できる。 また，引用発明１における，「前記銀粒子１３同士が融着し」は，日本語の通常の理解として，「銀粒子１３」と，他の「銀粒子１３」とが，互いに隣接する部位において融着する様子を示しているものと理解することが自然であり，このことは，上記摘記（甲１ｉ）の段落【００２７】において，「酸化銀粒子１４同士，銀粒子１３同士，又は酸化銀粒子１４と銀粒子１３とは，面接触する」と記載され，甲第１号証において，「酸化銀粒子１４」と，「銀粒子１３」との接触が，「銀粒子１３同士」の接触と，「酸化銀粒子１４と銀粒子１３と」の接触として，区別して書き分けられた上で，これに続いて，「銀粒子１３同士は，面接触した状態で融着し，導電パスが多数形成されて緻密な導電膜となり，優れた導電性と膜強度が得られる。」として，「銀粒子１３同士」の融着について説明していることからも明らかと認められる。 そして，融着される銀粒子同士が，それぞれにおける隣接する部分で融着されることは明らかである。 そうすると，引用発明１の「ポア」，すなわち「空隙」は，前記「２００℃」の加熱によって，「有機化合物１２」及び「酸化銀粒子」等による反応が進行し，「前記銀粒子１３同士が融着し」，一定形状，強度を備えた「銀導電膜」が作製されることによって形成されたものであり，焼成において，粒子同士の融着が，当該粒子が互いに隣接する部分において起こることは普通のことであるから，引用発明１の前記空隙は，「前記銀粒子１３」が互いに隣接する部分において融着し，それにより発生したものであると理解することができる。 したがって，引用発明１と本件訂正発明１とは，下記相違点１－２を除いて「第１導電性材料用組成物を焼成して，前記銀の粒子が互いに隣接する部分において融着し，それにより発生する空隙を有する導電性材料を得る」という点で一致する。 ク　してみれば，本件訂正発明１と引用発明１との一致点と相違点は次のとおりとなる。 ケ　一致点 「導電性材料の製造方法であって， 前記方法が， 銀の粒子と金属酸化物の粒子とを含む第１導電性材料用組成物であり，前記銀の粒子が，『所定の粒径』を有する銀の粒子からなる第１導電性材料用組成物を焼成して，前記銀の粒子が互いに隣接する部分において融着し，それにより発生する空隙を有する導電性材料を得ることを含む方法。」 コ　相違点 相違点１－１ 本件訂正発明１では，「銀の粒子」の「所定の粒径」が，「０．１μｍ～１５μｍの平均粒径（メジアン径）を有する」と特定されているのに対して，引用発明１では，「粒子形状が球状であり，粒子の一次粒子径が２０ｎｍ以上，１０μｍ以下の範囲内にあり，平均一次粒子径が２μｍ」と特定されている点。 相違点１－２ 本件訂正発明１では，「前記銀の粒子と前記金属酸化物の粒子との接触部にて，前記金属酸化物の粒子から前記銀の粒子に酸素を供給させることによって，前記銀の粒子が互いに隣接する部分において融着し」ているのに対して，引用発明１では，金属酸化物の粒子から前記銀の粒子に酸素を供給させることについて明示されていない点。 （３）相違点についての判断（本件訂正発明１と引用発明１） 相違点１－２について検討する。 相違点１－２に係る「前記銀の粒子と前記金属酸化物の粒子との接触部にて，前記金属酸化物の粒子から前記銀の粒子に酸素を供給させることによって，前記銀の粒子が互いに隣接する部分において融着している」点については，いずれの証拠にも記載されておらず，また示唆もない。 引用発明１においては「酸化銀を還元する性質を持った有機化合物」を用いて酸化銀を還元するものであるから，相違点１－２に係る「銀の粒子」に「酸素を供給させることによって」という異なる反応を利用する動機付けがない。 本件訂正発明１は，当該相違点１－２を有することにより，本発明の導電性材料を製造する方法によれば，接着剤を含む導電性材料組成物を用いる必要が無く，安価かつ安定な導電性材料用組成物を用いて，低い電気抵抗値を生じる導電性材料を得ることができる（本件明細書等の段落【００２０】）という格別な効果を奏する。 （４）小活 したがって，本件訂正発明１は，他の相違点を検討するまでもなく，甲第１号証に記載された事項に基づいて，当業者が容易に発明をすることができたものとは認められない。 ２　本件訂正発明２について ２－１　本件訂正発明２ 本件訂正発明２は，「第３　本件訂正発明」で認めたとおりであり，再掲すると，以下のとおりである。 「【請求項２】 導電性材料の製造方法であって， 前記方法が， 銀の粒子と金属酸化物の粒子とを含む第１導電性材料用組成物であり，前記銀の粒子が，０．１μｍ～１５μｍの平均粒径（メジアン径）を有する銀の粒子からなる第１導電性材料用組成物を焼成して，前記銀の粒子が互いに隣接する部分において融着し，それにより発生する空隙を有する導電性材料を得ることを含み， 前記第１導電性材料用組成物が，沸点３００℃以下の有機溶剤または水を更に含み， 前記第１導電性材料用組成物が，前記金属酸化物の粒子を還元する還元剤として機能する成分を含まない，導電性材料の製造方法。」 ２－２　本件訂正発明２についての当審の判断 （１）対比（本件訂正発明２と引用発明１） ア　引用発明１の導電性ペースト１１が含む「α－テルピネオール」の沸点は，２２０℃程度であるから，本件訂正発明２の「沸点３００℃以下の有機溶剤」に相当する。 そうすると，本件訂正発明２と引用発明１とを対比すると，前記１－３（２）アないしクを参照すると，以下のイの点で一致し，以下のウの点で相違する。 イ　一致点 「導電性材料の製造方法であって， 前記方法が， 銀の粒子と金属酸化物の粒子とを含む第１導電性材料用組成物であり，前記銀の粒子が，『所定の粒径』を有する銀の粒子からなる第１導電性材料用組成物を焼成して，前記銀の粒子が互いに隣接する部分において融着し，それにより発生する空隙を有する導電性材料を得ることを含み，前記第１導電性材料用組成物が，沸点３００℃以下の有機溶剤または水を更に含む，方法。」 ウ　相違点 相違点２－１ 本件訂正発明２では，「銀の粒子」の「所定の粒径」が，「０．１μｍ～１５μｍの平均粒径（メジアン径）を有する」と特定されているのに対して，引用発明１では，「粒子形状が球状であり，粒子の一次粒子径が２０ｎｍ以上，１０μｍ以下の範囲内にあり，平均一次粒子径が２μｍ」と特定されている点。 相違点２－２ 本件訂正発明２では，「前記第１導電性材料用組成物が，前記金属酸化物の粒子を還元する還元剤として機能する成分を含まない」のに対して，引用発明１では，酸化銀を還元する性質をもった前記有機化合物１２を含むものである点。 （２）相違点についての判断（本件訂正発明２と引用発明１） 相違点２－２について検討する。 相違点２－２に係る「前記第１導電性材料用組成物が，前記金属酸化物の粒子を還元する還元剤として機能する成分を含まない」点について，前記１（１）イで検討したように，甲第１号証の上記摘記（１ａ）の「【請求項１】銀と，酸化銀と，該酸化銀を還元する性質をもった有機化合物とから構成されていることを特徴とする導電性ペースト。」等の記載からも明らかなように，引用発明１には，導電性ペーストが，「酸化銀を還元する性質をもった有機化合物」を含むものであることを前提とした発明が開示されている。そうすると，引用発明１に対して，前記第１導電性材料用組成物が，前記金属酸化物の粒子を還元する還元剤として機能する成分を含まないとすることは，引用発明１に対して相反する方向性を目指すものであり，動機付けが欠ける。 また，本件訂正発明２は，当該相違点２－２を有することにより，本発明の導電性材料を製造する方法によれば，特に，急激な反応熱による分解ガス発生という問題無く，安価かつ安定な導電性材料用組成物を用いて，低い電気抵抗値を生じる導電性材料を得ることができるという格別な効果を奏する（【００１９】－【００２０】）。 （３）小活 したがって，本件訂正発明２は，他の相違点を検討するまでもなく，甲第１号証に記載された事項に基づいて，当業者が容易に発明をすることができたものとは認められない。 ３　本件訂正発明３について 本件訂正発明３は，本件訂正発明２を引用する発明であり，本件訂正発明２の発明特定事項を全て備え，さらに「前記有機溶剤が，低級アルコール，または，低級アルコキシ，アミノおよびハロゲンからなる群から選択される１以上の置換基を有する低級アルコールを含む」点を追加した構成である。 したがって，本件訂正発明２が，甲第１号証に記載された事項に基づいて，当業者が容易に発明をすることができたものとは認められない以上，本件訂正発明３は，甲第１号証に記載された事項に基づいて，当業者が容易に発明をすることができたものとは認められない。 ４　本件訂正発明９について ４－１　本件訂正発明９ 本件訂正発明９は，「第３　本件訂正発明」で認めたとおりであり，再掲すると，以下のとおりである。 「【請求項９】 導電性材料の製造方法であって， 前記方法が， 銀の粒子を含む第２導電性材料用組成物であって，前記銀の粒子が，２．０μｍ～１５μｍの平均粒径（メジアン径）を有する銀の粒子からなる第２導電性材料用組成物を，酸素，オゾン又は大気雰囲気下で１５０℃～３２０℃の範囲の温度で焼成して，前記銀の粒子が互いに隣接する部分において融着し（但し，銀フレークがその端部でのみ融着している場合を除く），それにより発生する空隙を有する導電性材料を得ることを含む方法。」 ４－２　甲第５号証を主引例とした場合の進歩性についての当審の判断 （１）甲第５号証の記載事項 本件の優先日前に頒布された刊行物である甲第５号証には，「焼結金属フレーク」（発明の名称）に関して，図１－５とともに，以下の事項が記載されている。 （甲５ａ）「【請求項１】 金属フレークのネットワークを含み，前記フレークが端部を有し，フレークがその端部でのみ焼結して開放孔が少なくとも隣接するフレークのいくつかの間で画定されるように隣接するフレークの端部に融合する，多孔質の，可撓性の，弾性のある熱伝導性材料。 【請求項２】 溶媒および結合剤が実質上存在しない請求項１に記載の熱伝導性材料。 【請求項３】 約１０ＧＰａ以下の貯蔵弾性率を有する請求項１に記載の熱伝導性材料。 【請求項４】 約１×１０－６オーム／ｃｍ～約１×１０－４オーム／ｃｍの電気抵抗を有する請求項１に記載の熱伝導性材料。」 （甲５ｂ）「【請求項９】 ａ）溶媒および端部を有する導電性金属フレークを含む導電性ペーストを形成すること，および ｂ）導電性ペーストを金属フレークの融点以下の温度に加熱し，それによって前記溶媒を蒸発し，前記フレークをその端部でのみ焼結し，このようにして開放孔が少なくとも隣接するフレーク間に画定されるように隣接するフレークの端部を融合し，それによって金属フレークのネットワークを形成することを含む，多孔質の，可撓性の，弾性のある熱伝導性材料を形成する方法。 【請求項１０】 熱伝導性材料層をマイクロチップに貼付する後続のステップをさらに含む請求項９に記載の方法。 【請求項１１】 熱伝導性材料層をマイクロチップとヒートスプレッダの間に貼付する後続のステップをさらに含む請求項９に記載の方法。 【請求項１２】 熱伝導性材料をマイクロチップに貼付し，熱伝導性材料の第２の面をヒートスプレッダに貼付する後続のステップをさらに含む請求項９に記載の方法。 【請求項１３】 前記フレークが，アルミニウム，銅，鉛，亜鉛，スズ，金，パラジウム，およびその合金ならびにその組み合わせからなる群から選択される金属を含む請求項９に記載の方法。 【請求項１４】 前記フレークが銀を含む請求項９に記載の方法。 【請求項１５】 前記フレークが約０．１μｍ～約２μｍの厚さ，および約３μｍ～約１００μｍの直径を有する請求項９に記載の方法。 【請求項１６】 前記溶媒が揮発性有機溶媒を含む請求項９に記載の方法。 【請求項１７】 前記揮発性有機溶媒が，エタノール，プロパノール，およびブタノールからなる群から選択される請求項９に記載の方法。 【請求項１８】 前記揮発性有機溶媒がブタノールを含む請求項９に記載の方法。 【請求項１９】 前記フレークが，約１００℃～約２００℃の範囲の温度に加熱される請求項９に記載の方法。 【請求項２０】 ａ）溶媒および端部を有する導電性金属フレークを含む導電性ペーストを形成すること， ｂ）導電性ペーストの層をマイクロチップとヒートスプレッダの間に貼付し，このようにして複合材料を形成すること， ｃ）前記複合材料を金属フレークの融点以下の温度に加熱し，それによって溶媒を蒸発し，前記フレークをその端部でのみ焼結し，したがって少なくともいくつかの隣接するフレークの間に開放孔が画定されるように隣接するフレークの端部を融合し，前記マイクロチップと前記ヒートスプレッダの間に熱伝導性材料層を形成し，その熱伝導性材料が金属フレークのネットワークを含むこととを含む，マイクロチップから熱を伝導して取り去る方法。」 （甲５ｃ）「【技術分野】 【０００１】 本発明は，回路基板および集積回路パッケージの製造に関する。より詳細には，本発明は集積回路パッケージ用の低貯蔵弾性率の電気的伝導性熱界面に関する。」 （甲５ｄ）「【発明が解決しようとする課題】 【０００６】 それらの熱放散装置を熱放射素子に取り付けるために，熱的または電気的界面を使用することは当分野で知られている。しかし，従来の界面にはいくつかの欠点があることが知られている。半導体産業に使用される界面は典型的に金属界面または導電性充填剤を充填したポリマー接着剤を含む。半田，銀，金などの金属界面は，低い抵抗を提供するが貯蔵弾性率が高く，大きなＩＣダイには適さない。さらに，ポリマー接着剤は非常に低いモジュラスである得るが，それらの抵抗はあまりにも高い。チップから放射される熱量が多くなると，集積回路パッケージまたは半導体ダイと共に使用する，高い熱的および電気的伝導性と同様に低いモジュラスを有する熱界面が必要となる。また，それらの界面は約２００℃以下などの低温で組み立ておよび加工が可能であることが必要である。」 （甲５ｅ）「【課題を解決するための手段】 【０００７】 本発明はこの問題の解決を提供する。本発明によって，多孔質の，可撓性の，弾性のある熱伝導性材料が形成され，その材料は金属フレークのネットワークを含む。それらの熱伝導性材料は，最初に揮発性有機溶媒と導電性金属フレークを含む導電性ペーストを形成することによって製造することが好ましい。導電性ペーストは金属フレークの融点以下の温度に加熱され，それによって溶媒が蒸発し，その端部でのみフレークが焼結する。フレークの端部は，少なくともいくつかの隣接するフレークの間に開放孔が画定されるように隣接するフレークの端部と融合し，それによって金属フレークのネットワークが形成される。このネットワーク構造によって，熱伝導性材料は約１０ＧＰａ未満の低い貯蔵弾性率を有し，一方で良好な電気的抵抗特性を有することが可能になる。」 （甲５ｆ）「【発明を実施するための最良の形態】 【０００８】 本発明は，金属フレークのネットワークを含む，多孔質の，可撓性の，弾性のある熱伝導性材料を提供し，前記フレークは端部を有し，そのフレークはその端部でのみ焼結して，少なくともいくつかの隣接するフレークの間に開放孔が画定されるように，隣接するフレークの端部と融合する。 【０００９】 さらに，本発明は， ａ）溶媒と，端部を有する導電性金属フレークとを含む導電性ペーストを形成すること，および ｂ）導電性ペーストを金属フレークの融点以下の温度に加熱し，それによって溶媒を蒸発し，フレークをその端部でのみ焼結し，したがって少なくともいくつかの隣接するフレークの間に開放孔が画定されるように隣接するフレークの端部を融合させ，それによって金属フレークのネットワークを形成することを含む，多孔質の，可撓性の，弾性のある熱伝導性材料を形成する方法を提供する。 【００１０】 本発明はさらに， ａ）溶媒と，端部を有する導電性金属フレークとを含む導電性ペーストを形成すること，ｂ）マイクロチップと熱拡散器の間に導電性ペースト層を貼付し，それによって複合材料を形成すること， ｃ）複合材料を金属フレークの融点以下の温度に加熱し，それによって溶媒を蒸発し，フレークをその端部でのみ焼結し，したがって少なくともいくつかの隣接するフレークの間に開放孔が画定されるように隣接するフレークの端部を融合させ，マイクロチップとヒートスプレッダの間に熱伝導性材料層を形成し，その熱伝導性材料が金属フレークのネットワークを含むこととを含む，マイクロチップから熱を伝導して取り去る方法を提供する。 【００１１】 本発明は金属フレークのネットワークを含む，多孔質の，可撓性の，弾性のある熱伝導性材料に関する。最初に金属フレークと溶媒の混合物を含む導電性ペーストが形成される。ペーストは，混合などの従来の知られた任意の方法を用いて形成することができる。 【００１２】 金属フレークは，アルミニウム，銅，亜鉛，スズ，金，パラジウム，鉛，およびその合金ならびにその組み合わせなどの金属を含むことが好ましい。フレークは銀を含むことが最も好ましい。フレークは好ましくは約０．１μｍ～約２μｍ，より好ましくは約０．１μｍ～約１μｍ，最も好ましくは約０．１μｍ～０．３μｍの厚さを有する。フレークは好ましくは約３μｍ～１００μｍ，より好ましくは約２０μｍ～約１００μｍ，最も好ましくは約５０μｍ～約１００μｍの直径を有する。最も好ましい実施形態では，各フレークはフレークの中心よりも薄い端部を有する。 【００１３】 溶媒は金属フレークの融点を下げる働きをすることが好ましい。溶媒は約２００℃以下の沸点を有する揮発性有機溶媒を含むことが好ましい。適切な揮発性有機溶媒は，エタノール，プロパノール，およびブタノールなどのアルコールを非限定的に含む。好ましい揮発性有機溶媒はブタノールを含む。 【００１４】 導電性ペーストは，溶媒が蒸発して金属フレークがその端部でのみ焼結するように加熱される。フレークはこのようにして，少なくともいくつかの隣接するフレーク間に開放孔が画定されるように隣接するフレークの端部で融合し，それによって多孔質の，可撓性で弾性のある，実質上溶媒と結合剤を含まない熱伝導性材料が形成される。導電性ペーストの加熱は，金属フレークの融点以下の温度で行われることが好ましい。好ましい実施形態では，加熱は約１００℃～約２００℃の温度範囲で行われ，より好ましくは約１５０℃～約２００℃，最も好ましくは約１７５℃～約２００℃である。 【００１５】 好ましい実施形態では，熱伝導性材料は熱伝導性材料層の形で製造される。これは導電性ペーストの層を実質上平坦な基板の表面に塗布し，導電性ペースト層を上記のように加熱して熱伝導性材料層を形成することによって行われることが好ましい。次いで熱伝導性材料層を，場合によって基板から取り外すことができる。適切な基板の例には，ヒートスプレッダ，シリコンダイ，およびヒートシンクが非限定的に含まれる。好ましい基板はシリコンダイを含む。ペーストは注射器からの分注などの任意の知られた従来技術を用いて塗布することができる。熱伝導性材料層は約１０μｍ～約５０μｍの厚さを有することが好ましく，より好ましくは約１０μｍ～３５μｍ，最も好ましくは約２０μｍ～約３０μｍである。熱伝導性材料層は約１０ＧＰａ未満の貯蔵弾性率を含むことが好ましく，より好ましくは約１ＧＰａ～約５ＧＰａ，最も好ましくは約１ＧＰａ～約３ＧＰａである。また，熱伝導性材料層は約１×１０－６オーム／ｃｍ～約１×１０－４オーム／ｃｍの電気抵抗を含むことが好ましく，より好ましくは約１×１０－６オーム／ｃｍ～約５×１０－５オーム／ｃｍ，最も好ましくは約１×１０－６オーム／ｃｍ～約２×１０－５オーム／ｃｍである。 【００１６】 この発明の熱伝導性材料を，金属表面とシリコンダイ間や熱放射物品と熱吸収物品間などの熱界面など，種々の目的に使用することができる。好ましい一実施形態では，熱伝導性材料層の第１の面を熱放射物品に貼付される。適切な熱放射物品の例にはマイクロチップ，マルチチップモジュール，レーザーダイオードなどが非限定的に含まれる。好ましい熱放射物品はマイクロチップを含む。次いで，熱伝導性材料層の第２の面を場合によって熱吸収物品に貼付することができる。適切な熱吸収物品の例には，ヒートスプレッダ，ヒートシンク，蒸気チャンバー，ヒートパイプなどが非限定的に含まれる。好ましい熱吸収物品はヒートスプレッダを含む。それらの熱放射または熱吸収物品は，当分野で知られる任意の適切な従来の方法を用いて，熱伝導性材料層に貼付することができる。最も好ましい実施形態では，熱放射物品と熱吸収物品の間に貼付された導電性ペースト層を含む複合材料を最初に形成することによって熱伝導性材料層を形成する。次いで複合材料全体を加熱して，熱放射物品と熱吸収物品の間に熱伝導性材料を形成する。本発明の熱伝導性材料は特にマイクロエレクトロニクス装置の製造に有用である。」 （甲５ｇ）「【００１７】 以下の非制限的な実施例は本発明を例示するのに役立つ。本発明の成分の割合の変化および要素の代替は当業者には明らかであり，本発明の範囲内であることが認識されよう。 【実施例１】 【００１８】 銀フレークを有機溶媒と混合して均質なペーストを形成した。少なくとも４種のペーストを混合した。ペーストの金属フレークに対する有機溶媒の比率を以下の表１に示す。 【００１９】 【表１】 ＜＜「表１：フレークに対する溶媒の比率」の記載を省略＞＞ 【００２０】 次いでペーストを注射器に充填し，ペーストの粘度をＨａａｋｅ粘度計を用いて１℃コーンおよびプレートで測定した。測定は２２ｓ－１および４０ｓ－１で行った。調製した異なる材料の粘度を表２に示す。 【００２１】 【表２】 ＜＜「表２：２２Ｓ－１および４０Ｓ－１での粘度」の記載を省略＞＞ 表に示したように，ロット＃１とロット＃２は両方とも，約４０００ｃｐｓ程度の類似した粘度であった。これは，それらが両方とも同じ成分の混合比であるので予測できた。しかし，ロット＃３とロット＃４は粘度が大きく異なり，これは，それらのそれぞれの成分の混合比と相関付けることができる。 【００２２】 次いで，材料を以下の表３に示すような４種の異なる硬化プロファイルで硬化した。硬化は以下の手順を用いて行った。 【００２３】 １）以下のようにしてプロファイル毎に最低３個のスライドを調製した。 ａ）１インチ×３インチのガラススライドをイソプロピルアルコールで洗浄し空気乾燥した。 ｂ）ガラススライドをガラススライド支持具に配置してしっかり固定した。 ｃ）ガイドとして支持具に刻んだ線を用い，テープの紐をスライドの長手に平行に１００ミル離して置いた。使用した紐の長さは少なくとも２．５インチであった。 ｄ）テープの下には，皺または気泡はなかった。 ２）銀ペーストをスライドの一方の端に置いた。スライドの面に約３０度の角度に保った剃刀の刃を用いて，銀ペースト材料をスライドの他の端に向かって引き，材料をテープ紐の間に絞り出した。 ３）テープを注意深く取り除いた。 ４）材料をオーブン中で硬化した。 【００２４】 【表３】 ＜＜「表３：ペースト処方の硬化プロファイル」の記載を省略＞＞ 【００２５】 次いで硬化した材料を，その体積抵抗について試験した。ロット＃１と２は同じ成分混合比であるので，ロット＃２は試験しなかった。体積抵抗は以下の手順を用いて試験した。 【００２６】 １）硬化した材料の断面積（μｍ２）をテープ紐に沿った３つの異なる位置で測定した。 ２）抵抗測定はヒューレットパッカード（Ｈｅｗｌｅｔｔ－Ｐａｃｋａｒｄ）の４点プローブ，モデル番号３４４０１Ａを用いて行った。 ３）抵抗測定を記録し，抵抗を以下の式を用いて求めた。 【００２７】 Ｐ＝Ｒ（Ａ／２．５４）ｃｍ 式中，Ｐ＝比抵抗，オーム・ｃｍ Ｒ＝測定された抵抗，オーム Ａ＝断面積，ｃｍ２ ２．５４＝一対の内部電極間の距離，ｃｍ 【００２８】 結果を以下の表４に示す。結果から，材料はプロファイル３では焼結しなかったことが観察される。これは１５０℃のピーク温度が銀の焼結には低すぎたためである。 【００２９】 【表４】 ＜＜「表４：材料の体積抵抗率の結果（オーム・ｃｍ）」の記載を省略＞＞ 【００３０】 焼結金属フレークの３種の金属面に対する接着強度をダイせん断を用いて試験し，銀ペーストの結合強度を求めた。試験面は，ニッケル板面，銀スポットめっき面，裸の銅面の上に銀ペーストを塗布することによって形成した。金属面をリードフレームに貼付し，オーブン中で硬化した。 【００３１】 硬化したサンプルは以下の手順によって試験した。 【００３２】 １）基板をダイせん断試験機上の適切な支持具にセットした。 ２）ダイせん断工具の先端を試験する要素の最も広い側に対して位置合わせした。ダイせん断工具を基板に直角に，かつ基板面に接触しないようにできるだけ基板に近づけてセットした。 ３）試験機のパネルの「試験（ＴＥＳＴ）」ボタンを押してせん断試験サイクルを開始した。 ４）せん断試験サイクルが完了した後，パネルに表示された力のレベルを記録した。 ５）ステップ１から４をその基板上で全ての要素をせん断するまで繰り返した。 ６）基板上の要素について平均せん断強度を計算した。 【００３３】 結果から，硬化プロファイル１は産業用には高すぎ，一方プロファイル３は材料を十分焼結させないことが観察された。プロファイル３は，１５０℃のピーク温度が銀を焼結させるには低すぎたため，焼結しなかった。したがって，接着の測定はプロファイル２と４についてのみ行った。この実験に使用したペーストのロットはロット＃３である。結果を以下の表５に示す。 【００３４】 【表５】 ＜＜「表５：ロット３のダイせん断接着結果」の記載を省略＞＞ 表５に示すように，材料はニッケルめっき面上では焼結せず，一方裸の銅面上の接着はやや低かった。高温で銅が酸化し，したがって表面の焼結の障壁になった。しかし銀のスポットめっき面は２００℃のピーク温度で良好な接着を与えた。接着は１８０℃では極端に低かった。プロファイル２の破損モードがダイ／ペースト界面であり，一方プロファイル４ではペースト基板界面であったことに留意されたい。これは，プロファイル４の低い硬化プロファイルで焼結がより少なく，したがって材料内部で破損したことを示している。しかしプロファイル２の２００℃での硬化では焼結のレベルが高かった。破損の界面は，裸のシリコンへの接着が低いダイ／ペースト界面に移った。 【００３５】 次いで，ロット＃４の接着をプロファイル２を用いて試験した。結果を以下の表６に示す。 【００３６】 【表６】 ＜＜「表６：ロット＃４のダイせん断接着結果」の記載を省略＞＞ 表６に示すように，銀のスポットめっき面の接着が最も高く，裸の銅面が続いた。この実験においてニッケルめっき面が最小の接着を示した。しかし，この特別の材料ロットは，ロット＃３に較べて銀スポットめっき面への接着が極めて低いことを示した。これはロット＃４内の有機溶媒の量がより高いレベルにあったためであろう。 【００３７】 解析および結論 この３種類の材料を混合し，粘度がそれらの有機物の含有量の混合比に依存することが見出された。これらのペーストの全ては焼結可能であった。４種の異なる焼結プロファイルを用いた。銀フレークは１８０℃以上で焼結できることを見出した。焼結した材料の体積抵抗率は銀充填エポキシ接着剤よりも低いが，銀ガラスおよび半田の伝導性に匹敵することが見出された。これらのペーストの接着は主として温度に依存していた。また，それが接着される表面に依存していた。特に，金属化したダイ表面（例えば銀で）はより良好な面であろう。ダイの表面とは別に，材料はニッケルめっき面にはよく焼結することができなかったが，銀スポットめっき面へは良好に接着した。 【００３８】 本発明を好ましい実施形態を参照して詳細に示し説明したが，当分野の通常の技術者であれば，本発明の精神および範囲から逸脱することなく，種々の変更および修正を加えることができることが容易に認識されよう。請求項は開示された実施形態，上記で論じた代替および全てのそれらの同等事項を包含するものと解釈される。」 （甲５ｈ）甲第５号証の上記摘記において記載を省略した，「表１：フレークに対する溶媒の比率」には，「ロットナンバー」「１」の「フレークに対する有機物の比率」が「フレーク５０ｇｍに溶媒４ｍｌ」であることが， また，「表３：ペースト処方の硬化プロファイル」には，「硬化プロファイル１」が，「２時間で４０℃から２８０℃に上昇」，「２８０℃で１時間保持」，「１時間で２８０℃から４０℃に降下」であることが， そして，「表４：材料の体積抵抗率の結果（オーム・ｃｍ）」には，「ロット＃」「１」の「硬化プロファイル１」における体積抵抗率の結果が，「０．００００１０」オーム・ｃｍであることが記載されている。 また，「表４：材料の体積抵抗率の結果（オーム・ｃｍ）」の下側には，「＋（審決注：クローバー状の模様の下に縦線が付された記号）　示した値は，サンプルが清浄な乾燥空気（ＣＤＡ）なしに硬化された結果である。」と記載されており，そして，「表４：材料の体積抵抗率の結果（オーム・ｃｍ）」の「ロット＃」「３」の「硬化プロファイル２」，「硬化プロファイル４」および「ロット＃」「４」の「硬化プロファイル２」に「＋（審決注：クローバー状の模様の下に縦線が付された記号）」が付されている。 （２）引用発明５ 上記摘記（甲５ａ）－（甲５ｈ）の記載を総合すると，甲第５号証には，次の発明（以下「引用発明５」という。）が記載されていると認められる。 「ａ）有機溶媒，および，端部を有する約０．１μｍ～約２μｍの厚さ，および約３μｍ～約１００μｍの直径を有す導電性金属フレークを含む導電性ペーストを形成すること，および ｂ）前記導電性ペーストを前記金属フレークの融点以下の温度に加熱し，それによって前記溶媒を蒸発し，前記金属フレークをその端部でのみ焼結し，このようにして開放孔が少なくとも隣接する前記金属フレーク間に画定されるように隣接する前記金属フレークの端部を融合し，それによって前記金属フレークのネットワークを形成することを含む，多孔質の，可撓性の，弾性のある熱伝導性材料を形成する方法であって， 前記金属フレークが銀フレークであり， 前記銀フレークに対する溶媒の比率が，フレーク５０ｇｍに溶媒４ｍｌであり， 前記金属フレークの融点以下の温度が，２８０℃であり， 前記加熱による焼結が，オーブン中での硬化によるものであり， 前記硬化プロファイルが，２時間で４０℃から２８０℃に上昇，２８０℃で１時間保持，１時間で２８０℃から４０℃に降下するものであり， 前記熱伝導性材料の体積抵抗率が，０．００００１０オーム・ｃｍである 多孔質の，可撓性の，弾性のある熱伝導性材料を形成する方法。」 （３）対比（本件訂正発明９と引用発明５） ア　本件訂正発明９と引用発明５とを対比する。 イ　引用発明５によって作製された熱伝導性材料の体積抵抗率は，０．００００１０オーム・ｃｍである。 一方，本件明細書等の段落【００９３】には，「［実施例６］・・・得られた配線の電気抵抗は４．９×１０－５Ω・ｃｍであった。」と記載されており，４．９×１０－５Ω・ｃｍの電気抵抗を有する配線は，本件明細書等において，「導電性材料」として扱われているものと認められる。 そうすると，引用発明５の体積抵抗率は，０．００００１０オーム・ｃｍである熱伝導性材料は，４．９×１０－５Ω・ｃｍの電気抵抗を有する前記配線よりも優れた導電性を備えているから，導電性材料といえる。 したがって，引用発明５の「多孔質の，可撓性の，弾性のある熱伝導性材料」と，本件訂正発明９の「導電性材料」とは，「導電性材料」である点で一致する。 ウ　引用発明５の「銀フレーク」は，「端部を有する約０．１μｍ～約２μｍの厚さ，および約３μｍ～約１００μｍの直径を有す導電性金属フレーク」であるのに対して，本件訂正発明９の「銀の粒子」は，「０．２μｍ～１５μｍの平均粒径（メジアン径）を有する銀の粒子」である。 一方，本件明細書等の段落【００４５】には，「本発明における銀粒子の形態は限定されないが，例えば，球状，扁平な形状，多面体等が挙げられる。」と記載されており，端部を有する約０．１μｍ～約２μｍの厚さ，および約３μｍ～約１００μｍの直径を有す導電性金属フレークは，扁平な形状の一種であるといえるから，引用発明５の「銀フレーク」と，本件訂正発明９の「銀の粒子」とは，下記の相違点９－１を除き，「所定の粒径を有する銀の粒子」である点で一致する。 エ（ア）引用発明５の「導電性ペースト」は，「銀フレーク」と「有機溶媒」とを含む「組成物」であるといえる。 しかも，引用発明５の「導電性ペースト」は，導電性材料である「多孔質の，可撓性の，弾性のある熱伝導性材料」を作製するための「組成物」であるから，引用発明５の「導電性ペースト」は，「導電性材料用組成物」であるともいえる。 したがって，引用発明５の「導電性ペースト」と，本件訂正発明９の「第２導電性材料用組成物」とは，「導電性材料用組成物」である点で一致する。 さらに，引用発明５の「導電性ペースト」は，「有機溶媒，および，端部を有する約０．１μｍ～約２μｍの厚さ，および約３μｍ～約１００μｍの直径を有す導電性金属フレークを含む導電性ペースト」として形成されていることから，引用発明５の「導電性ペースト」が，「銀の粒子」を含むことは，明らかである。 （イ）次に，本件発明に係る特許請求の範囲の請求項９における「銀の粒子を含む第２導電性材料用組成物」の意味内容について検討する。 特許法２９条１項及び２項所定の特許要件，すなわち，特許出願に係る発明の新規性及び進歩性について審理するに当たっては，この発明を同条１項各号所定の発明と対比する前提として，特許出願に係る発明の要旨が認定されなければならないところ，この要旨認定は，特段の事情のない限り，特許請求の範囲の記載に基づいてされるべきであり，特許請求の範囲の記載の技術的意義が一義的に明確に理解することができないとか，あるいは一見してその記載が誤記であることが発明の詳細な説明の記載に照らして明らかであるなどの特段の事情がある場合に限って，発明の詳細な説明の記載を参酌することが許されるにすぎないと解すべきである。 これを本件についてみると，本件発明に係る特許請求の範囲の請求項９の記載は，上記「第２　本件発明」のとおり，「導電性材料の製造方法であって，前記方法が，銀の粒子を含む第２導電性材料用組成物であって，前記銀の粒子が，０．１μｍ～１５μｍの平均粒径（メジアン径）を有する銀の粒子からなる第２導電性材料用組成物を，酸素，オゾン又は大気雰囲気下で１５０℃～３２０℃の範囲の温度で焼成して，前記銀の粒子が互いに隣接する部分において融着し，それにより発生する空隙を有する導電性材料を得ることを含む方法。」というものである。 そして，本件訂正発明９の，前記「銀の粒子を含む第２導電性材料用組成物」における，「含む」という用語は，「成分・要素としてもつ。」という程度の意味を有する用語と解されるから，本件訂正発明９の「第２導電性材料用組成物」が，「銀の粒子」以外の，任意の成分，例えば，「有機溶媒」をも含み得ることは，特許請求の範囲の記載に基づいて明らかである。 さらに，このような要旨認定を妨げる特段の事情，例えば，特許請求の範囲の記載の技術的意義が一義的に明確に理解することができないとか，あるいは一見してその記載が誤記であることが発明の詳細な説明の記載に照らして明らかであるなどの事情を認めることはできない。 （ウ）そうすると，引用発明５の「導電性ペースト」と，本件訂正発明９の「第２導電性材料用組成物」とは，「銀の粒子を含む導電性材料用組成物」である点で一致するともいえる。 オ　「焼成」とは，「成形体中の不安定成分（結晶水，塩類，バインダーなど）を分解，除去し，各成分間の反応を進行させて安定な化合物を形成し，同時に焼結によって収縮，ち密化させて，一定形状，強度の焼結体を得ること。」（「ＪＩＳ工業用語大辞【第４版】１９９６年１０月２０日第４版第３刷発行，８２９ページ（財）日本規格協会）といった程度の意味で用いられている用語であり，また，「焼結」とは，「非金属あるいは金属の粉体を加圧成形したものを融点以下の温度で熱処理した場合，粉体間の結合が生じ成形した形で固まる現象。」（岩波　理化学辞典　第５版」１９９８年１２月２５日第５版第３刷発行，８２３ページ，株式会社　岩波書店）といった程度の意味で用いられている用語である。 そうすると，引用発明５の「焼結」は，「導電性ペースト」を「焼成」して，銀フレークをその端部でのみ結合，すなわち融着させる工程であるということができる。 カ　さらに，引用発明５は，「前記金属フレークをその端部でのみ焼結し，このようにして開放孔が少なくとも隣接する前記金属フレーク間に画定されるように隣接する前記金属フレークの端部を融合し，それによって前記金属フレークのネットワークを形成することを含む，多孔質の，可撓性の，弾性のある熱伝導性材料を形成する」ものである。 そして，「多孔質」の材料が，その内部に空隙を有することは，「多孔質」の定義から明らかといえる。 また，引用発明５は，「隣接する前記金属フレーク間に画定されるように隣接する前記金属フレークの端部を融合」するものであるから，当該「隣接する前記金属フレーク」が，「互いに隣接する部分において融着」していることは自明といえる。 したがって，本件訂正発明９と引用発明５とは，下記の相違点９－１，９－２，９－３を除き，所定の粒径を有する銀の粒子を含む導電性材料用組成物を，所定の雰囲気下で１５０℃～３２０℃の範囲の温度で焼成して，前記銀の粒子が互いに隣接する部分において融着し，それにより発生する空隙を有する導電性材料を得ることを含む方法である点で一致するということができる。 キ　してみれば，本件訂正発明９と引用発明５との一致点と相違点は次のとおりとなる。 一致点 「導電性材料の製造方法であって， 前記方法が， 銀の粒子を含む第２導電性材料用組成物であって，前記銀の粒子が，所定の粒径を有する銀の粒子からなる第２導電性材料用組成物を，所定の雰囲気下で１５０℃～３２０℃の範囲の温度で焼成して，前記銀の粒子が互いに隣接する部分において融着し，それにより発生する空隙を有する導電性材料を得ることを含む方法。」 相違点 相違点９－１ 本件訂正発明９では，「銀の粒子」の「所定の粒径」が，「２．０μｍ～１５μｍの平均粒径（メジアン径）を有する」と特定されているのに対して，引用発明５では，「約０．１μｍ～約２μｍの厚さ，および約３μｍ～約１００μｍの直径」と特定されている点。 相違点９－２ 本件訂正発明９では，「所定の雰囲気」が，「酸素，オゾン又は大気雰囲気下」と特定されているのに対して，引用発明５では，「オーブン中」と記載されているだけであって，当該オーブンにおける雰囲気が明記されていない点。 相違点９－３ 本件訂正発明９では，第２導電性材料用組成物の焼成により，「銀の粒子が互いに隣接する部分において融着」するが，「銀フレークがその端部でのみ融着している場合を除く」ものと特定されているのに対し，引用発明５では，金属フレークをその端部でのみ焼結して，隣接する金属フレークの端部を融合すると特定されている点。 （４）相違点についての判断（本件訂正発明９と引用発明５） 相違点９－３について検討する。 引用発明５のフレークは，「好ましくは約０．１μｍ～約２μｍ，より好ましくは約０．１μｍ～約１μｍ，最も好ましくは約０．１μｍ～約０．３μｍの厚さを有」し，「好ましくは約３μｍ～約１００μｍ，より好ましくは約２０μｍ～約１００μｍ，最も好ましくは約５０μｍ～約１００μｍの直径を有する」（甲第５号証の段落【００１２】）薄片状の粒子である。また，「端部」とは，「最も好ましい実施形態では，各フレークはフレークの中心よりも薄い端部を有する」との記載（同前【００１２】）のとおり，「中心」と対比して特定される部分であり，フレークのへりを意味する。そして，引用発明５は，かかる端部を有する銀フレークを用い，「その端部でのみ焼結するように加熱」して「隣接するフレークの端部で融合」して（同前【００１４】），熱伝導性材料を形成する方法である。 これに対し，本件訂正発明９における銀粒子の形態は，「限定されないが，例えば，球状，扁平な形状，多面体等が挙げられる」（本件明細書等の段落【００４５】）とあり，球状，多面体等，特定の形態に限られない任意の形態の銀粒子が用いられ，かかる銀粒子を「酸化銀が，銀粒子と接触する部分」，「金属酸化物が，銀粒子と接触する部分」（同前【００２０】），「銀粒子が互いに隣接する部分」（同前【００２１】，【００２２】）において融着させて，導電性材料を製造する方法である。したがって，本件訂正発明９においては，銀の粒子としてフレーク状のものを用いた場合でも，フレークの端部同士が隣接する部分に限らず，それ以外のフレークが互いに隣接する部分，例えばフレークの中心同士，又はフレークの端部とフレークの中心との間でも融着が生じて，導電性材料が形成される上，「その端部でのみ融着している場合」は除かれているのであるから，フレークの端部のみが融合した導電性材料は得られない。このように，本件訂正発明９では，引用発明５とは得られる導電性材料が異なっており，引用発明５の製造方法は，本件訂正発明９の「前記銀の粒子が互いに隣接する部分において融着し（但し，銀フレークがその端部でのみ融着している場合を除く），それにより発生する空隙を有する導電性材料を得る方法」とは異なることが明らかである。 そして，引用発明５は，銀フレークを端部でのみ焼結させて，端部を融合させる方法を開示するにとどまり，焼成の際の雰囲気やその他の条件を選択することによって，銀の粒子の融着する部位がその端部以外の部分であり，端部でのみ融着する場合は除外された導電性材料が得られることを当業者に示唆するものではないから，引用発明５に基づいて，当業者が相違点９－３に係る構成を想到することはできない。 （５）小括１ よって，その余の点について判断するまでもなく，本件訂正発明９は，当業者が，引用発明５に基づき容易に想到できるということはできない。 ４－３　甲第４号証を主引用例とした場合の進歩性についての当審の判断 （１）甲第４号証の記載事項 甲第４号証には，「相互接続用のナノスケールの金属ペーストおよび使用方法」（発明の名称）に関して，図１－７とともに，以下の事項が記載されている。 （甲４ａ）「【請求項７】 デバイスおよび基板上の接点に位置決めされ，かつこれらの間に挟まれた５００ｎｍ以下のサイズを有する金属または金属合金粒子を焼結するステップであって，前記金属または金属合金粒子から，デバイスおよび基板との機械的，熱的，または電気的な相互接続の１つまたは複数を実施する金属または金属合金層を形成する前記焼結ステップ を含むことを特徴とする，デバイスと基板との機械的，熱的，または電気的な接続の少なくとも１つを実施する相互接続の形成方法。 【請求項８】 デバイスと基板との少なくとも一方の，少なくとも１つの電気接点に，前記金属または金属合金粒子を堆積させるステップをさらに含むことを特徴とする請求項７に記載の方法。 【請求項９】 前記堆積させるステップは，スクリーニング，プリンティング，またはステンシル処理によって実施されることを特徴とする請求項８に記載の方法。 【請求項１０】 前記金属または金属合金粒子は１００ｎｍ以下のサイズのものであることを特徴とする請求項７に記載の方法。 【請求項１１】 焼結ステップ中に，デバイスおよび基板を一緒に保持するステップをさらに含むことを特徴とする請求項７に記載の方法。 【請求項１２】 前記金属または金属合金は，銀または銀合金であることを特徴とする請求項７に記載の方法。 【請求項１３】 前記金属または金属合金は，前記焼結ステップの前に，前記金属または金属合金粒子の凝集を減少させまたは防止するのに十分な量で存在する金属または金属合金に結合した分散剤と，前記金属または金属合金粒子の焼結温度よりも低い揮発温度を有する結合剤とを含むペーストの形で存在することを特徴とする請求項７に記載の方法。」 （甲４ｂ）「【技術分野】 【０００１】 本発明は，全体として，電子デバイス，特に使用中に高温を発生するデバイスまたは高温適用例で使用されるデバイスを相互接続するのに使用される材料に関する。さらに本発明は，全体として，ダイ接着などの相互接続の製作中，高圧をかける必要性を低下させまたは除去する製作方法に関する。」 （甲４ｃ）「【背景技術】 【０００２】 全ての半導体チップは，電子製品内で機能するように，基板に固定または取着しなければならない。これらのチップを相互接続する最先端技術では，典型的な場合，鉛または鉛フリーのはんだ合金，あるいはエポキシなどの導電性ポリマー接着剤が使用される。しかし，これらの材料は熱的性質に乏しく，チップから発生した熱を放散しない。また，電気的性質にも乏しく，電力の損失を効果的に減少させることができず，機械的強度および信頼性に対する堅牢さにも乏しい。さらに，はんだ合金の低融解温度およびエポキシの低分解温度のため，これらの材料は一般に，ＳｉＣまたはＧａＮチップなどのいくつかのチップを高温で機能させるのに適していない。 （甲４ｄ）【０００３】 マイクロスケールの金属粉末ペーストの焼結は，電気回路パターンの生成のため，ハイブリッド電子パッケージで一般に使用される。しかし，高処理温度（＞６００℃）であることが，電子部品を基板と接合する際のその使用を妨げている。現在は，実施の際，デバイスが耐えられるよう十分低い温度でリフローするはんだを使用している。低融解温度であることの利点は，高温適用例での高温動作または使用の要件を満たすことができないので，はんだ合金の欠点になる。さらに，はんだ材料は，銅および銀などのその他の材料に比べて，電気的および熱的性質に比較的乏しく，かつ耐疲労性に乏しく，そのため電子システム全体の性能に悪影響を及ぼす。」 （甲４ｅ）「【発明が解決しようとする課題】 【０００５】 電子部品を取着するために商用の銀金属ペーストを使用する圧力支援焼結が論じられた（例えば，非特許文献１および２参照）。商用の銀金属ペースト中の金属粉末は，典型的な場合，マイクロメートル範囲の粒径を有する。粒径が大きいので，通常の焼成条件下で，高い焼結温度が必要である（６００℃以上）。低い焼成温度では，焼結プロセスを支援するために，アセンブリに高圧をかける。しかし，圧力をかけることは，製造の難しさが増すと共に，それに対応して生産コストも増加するので，望ましくないとすることができる。圧力をかけると，処理中のデバイスに損傷を与える可能性も高くなる。」 （甲４ｆ）「【課題を解決するための手段】 【０００６】 ５００ｎｍ程度またはそれ未満，最も好ましくは１００ｎｍ程度またはそれ未満（例えば１～１００ｎｍ）の非常に微細な導電性金属および金属合金粒子を使用することによって，稠密化した金属相互接続を，比較的低い温度での焼結によりかつ低い圧力しか必要とせずにまたは圧力を全く必要とせずに確立できることが発見された。本発明の材料は，はんだペーストまたはエポキシと同様に，付着させ処理することができる（例えば，定量吐出（dispensing），ステンシル／スクリーン印刷など）。しかし，微細な粉末およびその組成物で形成された接合の熱的，電機的，および機械的性質は，伝統的な鉛または鉛フリーのはんだ，エポキシ材料，さらにミクロンサイズの粉末（低温で焼結した）よりもはるかに優れている。 【０００７】 ナノスケール範囲の金属粒子を使用することによって，結合温度（すなわち，本発明の文脈においては焼結温度）を低下させ，かつ高印加圧力の必要性を除去しまたは低下させることが可能である。高印加圧力の必要性がないので，既存のハイブリッドマイクロエレクトロニクス処理技法および製作装置を利用することが可能であり，したがって，そのような部品の大量生産が可能になる。本発明のナノ粉末は，既知の技法を使用して調製することができ，またはミクロンサイズの粉末の場合に匹敵する価格で直接購入することができる。分散剤は，ペーストの混合中に，望ましくない／低い銀粒子の投入をもたらす可能性のある粒子の凝集を減少させるのに使用することが好ましい。本発明のナノ粉末は，好ましくは分散剤と一緒に，好ましくは所望の焼結温度よりも低い揮発温度を有するポリマー結合剤と組み合わせることができる。好ましくは金属または金属合金粉末の焼結温度に近付くまで揮発することのない結合剤を使用すると，焼結は，組成物全体にわたってより均一に生ずるので，より稠密な相互接続の実現が支援される（すなわち結合剤は，好ましくは，粒子の大部分が融合を開始するまで，熱源により近い縁部の金属または金属合金粉末が，隣接する粒子と融合し始めないように選ばれ，かつ組成物に配合される）。結合剤中の，金属または金属合金粉末の分散は，超音波または機械的方法，あるいはこれらの組合せによって促進することができる。 【０００８】 本発明の組成物には，広範な適用例がある。例えばこの組成物は，コンピュータ内のシリコン集積回路チップ，または電源内のシリコンパワーチップ，または電気通信モジュール内の光電子チップを結合するのに使用することができる。また，金属が７００℃または８００℃よりも高い温度で融解するような銀粉末および銀合金の場合，本発明は，例えばＳｉＣまたはＧａＮパワーチップなど，高温で動作することのできる半導体チップを取着するのに適している。すなわち比較的低い温度（例えば３００℃程度）で，ナノ粉末（サイズが５００ｎｍ未満であるもの，最も好ましくはサイズが１００ｎｍより小さいもの）の形をとる銀または銀合金を焼結することにより，商用の鉛および鉛フリーのはんだならびに導電性エポキシの場合のように，相互接続が融解する危険を冒すことなく，高温で動作することのできる稠密な導電性金属相互接続が実現される。これらのチップを高温で動作させることができるので，その冷却要件が削減され，製品の製造および動作における材料およびエネルギーの節約へとつながる。 【０００９】 本発明のナノ銀ペーストは，その高融解温度および低処理温度により，シリコンデバイスとヒートシンクとの取着以外の適用例にも有用である。ペーストは，ＳｉＣ，ＧａＮ，およびダイヤモンドなど，高温で動作する必要のあるワイドバンドギャップのデバイスを，取着／相互接続するのに使用することができる。また，発光ダイオード（ＬＥＤ）および半導体レーザなど，多量の熱を発生させるデバイスの取着にも有用である。」 （甲４ｇ）「【発明を実施するための最良の形態】 【００１１】 ナノスケール金属ペーストの焼結は，マイクロメートルサイズの金属粉末で必要とされた高処理温度および高処理圧力という要件が回避されるので，電気相互接続を形成するための実行可能な解決策であることが発見された。ナノスケール金属ペースト中の金属粉末は，５００ｎｍ未満の粒径を有することが好ましく，粒径は，１００ｎｍ未満であることが最も好ましい（例えば，１～１００ｎｍまたは１～６０ｎｍなど）。 【００１２】 本発明の粒子内の，好ましい金属または金属合金は，銀または銀合金である。これは，金に比べて低いコストである点，および通常の雰囲気中で焼成され易い点を併せ持っているからである。はんだリフローの場合に匹敵する温度で処理するが，はんだでは不可能な，後続のより高い温度への曝露に耐えることができる。 【００１３】 適切なナノ銀粉末（例えば，粒径が５００または１００ｎｍ未満）は，およそ１ドル／ｇのコストで，様々なサイズで様々な供給元から市販されている。例示的な商業上の供給元には，NanostructuredAmorphousMaterialsInc.，InframatAdvancedMaterials，Inc.，SumitomoelectricU.S.A.，Inc.，およびKemcoInternationalAssociatesが含まれる。ナノ銀粉末は，様々な適用例で使用されている。例えば銀は，カーペット，ナプキン，および手術用マスクなどの布製品への抗菌添加剤として使用することができる。銀は，体内で広範な病原生物を死滅させることが医学的に立証され，また比較的安全でもある。このため，数多くの供給元が，体内の細菌生物を攻撃するために銀コロイドを使用することをさかんに勧めている。Ｓａｍｓｕｎｇも，冷蔵庫の生産ラインにおいて食品保存を強化するために，銀ナノ粒子を使用している。銀ナノ粉末は，その抗菌性のため，練り歯磨き，歯ブラシ，石鹸，ならびにソックスなどの消費製品における添加剤としても使用される。電子的適用例では，銀ナノ粉末が，導電性トレース，抵抗，電極，光学フィルタ，およびＥＭＩ遮蔽で使用するために販売されている（高温適用例で使用される，低温での焼結による相互接続の生成のための適用は，これまで，本発明が本明細書に記述されるまで認められていない）。ナノ銀粒子は，塗料，ガラス，インク，および化粧品中の着色剤としても使用される。」 （甲４ｈ）「【００１６】 図１を参照すると，ナノ銀粒子１０は，この銀粒子１０を分散させて凝集を防止する分散剤１２と，取扱いおよび乾燥処理中にペーストの亀裂を防止する結合剤１４と，ある場合には，スクリーンまたはステンシル印刷（基板にペーストを付着させるための現在実施されている方法）が可能になるように，ペーストの粘度を調節するシンナー１６とを含むペースト中に，好ましく使用されている。広く様々な分散剤１２は，脂肪酸，魚油，ポリ（ジアリルジメチルアンモニウムクロライド）（ＰＤＤＡ），ポリアクリル酸（ＰＡＡ），ポリスチレンスルホン酸（ＰＳＳ）なども含めて，本発明の実施の際に使用することができる。 【００１７】 図１に示すように，脂肪酸または魚油の場合，分散剤１２は，水素結合またはその他の手段によって，極性頭部基をナノ銀粒子１０の表面に結合することができ，疎水性末端は，隣接する粒子を相互に引き離して間隔を空け，凝集を防止するのに役立つ。凝集は，固体の投入を少なくし，最終的に，電気的，熱的，または機械的性質に乏しい相互接続をもたらす。 【００１８】 好ましい結合剤１４は，最高３００℃で妨害されることなく粉末を稠密化することが可能なテルピネオール（沸点２２０℃）などの低沸点有機物でよい。その他の適切な結合剤１４の例には，例えば，ポリビニルアルコール（ＰＶＡ），ポリビニルブチラール（ＰＶＢ），およびワックスが含まれる。結合剤１４の性質（例えば揮発温度）は，ナノ粉末の焼結動態に一致する必要があり（すなわち結合剤は，焼結温度よりも低い温度で沸騰し，揮発し，またはその他の方法で分解しなければならない），かつ取着されるデバイスによって課せられた温度限界に一致する必要がある。以下により詳細に論じられるように（例えば，比較例１および実施例１参照），結合剤１４の適切な選択または配合を用いることによって，粒子のより均一な焼結を確実にすることができる。ステンシル処理およびその他の操作の実施を可能にするのに必要とされる，ペーストの粘度を低下させるには，Ｈｅｒａｕｓ，Ｉｎｃ．製のＲＶ９１２などのシンナー１６を，添加することができる。結合剤１４の選択に応じて，テルピネオールをシンナー１６として使用することができる。シンナーの選択は広範囲に及び，製作元のニーズ，材料の選択，およびその他の要因に依存する。適切なシンナーには，Ｈｅｒａｅｕｓ　ＨＶＳ　１００，テキサノール，テルピネオール，Ｈｅｒａｅｕｓ　ＲＶ－３７２，Ｈｅｒａｅｕｓ　ＲＶ－５０７などが含まれ得る。結合剤１４のように，シンナー１６の揮発温度は，金属粒子１０の焼結動態に一致すべきである。結合剤１４およびシンナー１６の全ての添加は，適用例に応じて変わり，例えば，最大で２０重量％またはそれ以上を構成することができる（ある実施形態では，好ましい重量％が５～２０％の間である）。 【００１９】 図２は，本発明で使用することができるナノスケール金属ペーストを配合するための，２段階手順を示す。サイズが５００ｎｍ未満，最も好ましくは直径が１００ｎｍである市販の金属粒子２０を，アセトン２４に溶解した魚油またはその他の適切な分散剤２２と組み合わせる。これにより，表面に結合した分散剤を有する粒子の易流動性粉末（凝集していない）２６が得られる。粉末２６を，シンナーなどの担体に分散させまたは溶解した結合剤２８を含む溶液２７と組み合わせ，それによって最終的に，結合剤材料中に分散された金属粒子を含むペースト３０が得られる。金属粒子の分散は，金属粉末の加熱および焼結が防止されるように，室温または低温水浴を使用した超音波浴への浸漬によって補助することができる。さらに，撹拌，振動などの機械的なメカニズムを使用して，結合剤中の金属粒子の分散を補助することができる。図２に示すプロセスでは，超音波処理中に，銀粒子を脂肪酸分散剤に分散させる際，過剰なアセトンをかなり役立てることができる。さらに，無極性アセトンは，遠心分離することなく，銀と脂肪酸との混合物から容易に分離される。図２のプロセスは，粒子分散ステップがペーストの質調節とは別であるので，ペーストの質制御がより容易になるという利点を有する。 【００２０】 図２は，溶解した分散剤を金属粒子と組み合わせた状態を例示するが，上述のＣａｒｅｙ　Ｌｅａ法によって作製された粒子は，表面に水素結合したクエン酸部分を有することができ，このクエン酸塩を分散剤として役立てることができることを理解すべきである。あるいは，図２に示すものと同様の手法で，クエン酸部分の代わりに長鎖脂肪酸または魚油分散剤を用いることができる。 【００２１】 図３は，本発明の実施における，電子部品と基板との取着の例示的なプロセスを示す。最初に，ナノスケール銀粉末３２をポリマー３４と合わせて，ナノスケール銀ペースト３６を形成する。図１および２と併せて論じられるように，結合剤中への銀粉末の分散は，超音波法によって増強しまたは増大させることができる。ナノスケール銀粉末３２は，低沸点の有機溶媒（例えば，テルピネオール）およびシンナー（例えば，Ｈｅｒａｅｕｓ製ＲＶ　９１２）を添加することによって，ペースト３６形態に変換することができる。シリコンまたはワイドバンドギャップデバイスなどの電子デバイス３８を，ナノ粉末ペースト３６を焼結することによって基板４０に接合することができ，それによって，このデバイス３８と取付け基板４０との間に中実な結合層が形成される。図３に示すプロセスは，銀粒子，銀合金，ならびにその他の金属および金属合金と共に用いることができる。 【００２２】 金および銀めっきを使用して，本発明の実施における相互接続を改善することができる。例えば，銅の酸化を防止するには，酸化銅が相互拡散によって銀との良好な結合を形成できないので，ナノスケール銀ペースト３６をスクリーニングし，ステンシル処理し，または印刷する前に，金または銀の薄い被覆をデバイス（図示せず）の結合部位および／または接点に付着させることができる。銀または金の被膜を利用することは，現在市販されている高性能電子パッケージ内の銅基板が通常は既に金で被覆されているので，現在の実施状態からの著しいずれをもたらすものではない。 【００２３】 本発明の実施に際して低温が好ましく使用されることを除き，電気デバイス３８と基板４０との接合方法は，ハイブリッド電子パッケージで実施されるような従来の金属ペースト焼成技法に類似している。焼成温度は，金属粒子のサイズ（マイクロメートルサイズのものと対照的に，ナノスケール（好ましくは直径が１００ｎｍ未満））に起因して，はんだリフローと同等であることが好ましく，必要に応じて，焼結金属粉末層との緊密な接触が維持されるように適度に加えられた力だけが必要になる可能性がある。図３に示すように，ナノスケール金属ペーストは，典型的な場合，厚膜（例えば，２０から１００マイクロメートルの厚さ）パターンの形で基板上にスクリーンまたはステンシル印刷され，その上に，デバイスが取り付けられる。デバイスを配置した後，ダイを適度な力で押し下げ，焼結を行いながら所定位置に保持することができる。膜の厚さ，粒子のサイズ，および粒子の材料（例えば，銀または銀合金）に応じて，焼結時間および温度が変わる。多くの適用例では，焼結温度が少なくとも２５０℃であり，所要時間は一般に２分以上である。焼結は，従来のベルトオーブン内で半連続操作により，あるいは，ボックスオーブン／炉内でバッチ式操作により実施することができる。図３は，低温焼結操作の後，トレースまたはその他の接点と電気接触している基板４０に機械的に添着した電気デバイス３８を示す。以下により詳細に論じるように，このプロセスによって形成された相互接続は，焼結で使用されるよりも非常に高い温度（例えば，およそ６００℃，７００℃，もしくは９００℃，またはそれ以上）で動作することのできる稠密な導電性金属である。」 （甲４ｉ）【００２５】の【表１】から，「焼結ナノ銀ペースト」の「密度」が，「８．５８ｇ／ｃｍ３（多孔性のためバルクＡｇ約８０％）」であることを読み取ることができる。 （甲４ｊ）「【００２６】 ミクロンサイズの銀の代わりに，本発明の実施に際して使用されるナノスケール銀は，主に，焼結温度をほどんどのはんだの処理範囲にまで低下させる。そのため，これら相互接続材料の代替例として使用することが可能になる。焼結温度は，粒子のサイズおよび形態に影響を受け易い。非常に速い拡散速度を有する銀は，その粒径を十分小さくした場合，その融解温度（９６２℃）よりも十分低い温度で焼結することができるので，特に魅力的である。現行の銀ペースト材料は，妥当な強度および密度が得られるよう，６００℃を超える温度で焼成しなければならない。定められた焼成スケジュールは，通常，ペーストを９００℃程度に持っていき，それを稠密化することである。しかし，銀粒子のサイズが１００ｎｍ未満である本発明のナノスケール銀ペーストの場合，１００℃程度に低い温度で稠密化を開始することができる（しかし，これは望ましい温度範囲ではない）。 【００２７】 適正なタイプの分散剤，結合剤，および溶媒を添加することにより，非常に速い稠密化速度が可能になりかつ高密度だけではなくデバイスおよび基板に対する良好な接着も実現されるよう，好ましい焼成温度に到達するまで（約２８０から３００℃）焼結の開始を遅くすることができる。したがって，粒径の減少の他，ペーストの使用可能性に関する重要な要素とは，焼結温度のすぐ下の温度で揮発し燃焼することができる分散剤および結合剤系を，選択することである。結合剤系がペーストから非常に早く離れる場合，銀ナノ粒子は，より低い温度で焼結を開始することになり，その結果，動態の低下と共に，非稠密化メカニズム，例えば表面拡散の活性化が生じ，より高い目標焼結温度であっても稠密化することが難しいミクロ構造が得られる。結合剤系成分が，所望の焼成温度よりも高い温度で燃焼する場合，ポリマー成分が粒子間の広範な接触を妨げるので，銀粒子は適正に焼結しない。５００ｎｍというトップサイズ（伝統的に「ナノスケール」と見なされるサイズ範囲にはないサイズ）は，焼結温度が上昇しそれに伴って所望の範囲を超える可能性があるので，また当然ながら，もはやはんだの代替例として適当でないので，この技法の実施限界である。今日まで実施され，また本明細書で報告された実験研究のほとんどは，商用のＡｇペースト以外，１００ｎｍ以下の粉末に関して行われている。 【００２８】 図４ａ～ｂは，本発明のナノ銀ペーストが，共晶ＰｂＳｎ，共晶ＡｕＳｎ，および導電性エポキシに比べて優れた相対導電率および熱伝導率をもたらすことを示している。図４ｃは，焼結ナノ銀ペーストの弾性率が，相互接続の適用例に関して満足のいくものであることを示している。 【００２９】 図５ａおよび５ｂは，３００℃で１０分間焼結した銀ペーストのＳＥＭ画像である。図５ａは，本発明による焼結ナノスケール銀ペーストのＳＥＭ画像を示し，それに対して図５ｂは，マイクロメートルサイズの銀を含む焼結した市販の銀ペースト（Ｈｅｒａｅｕｓ　Ｃ１０７５）のＳＥＭ画像を示す。図５ａは，比較的高い密度（約８０％）が，３００℃で１０分間のナノスケール銀ペーストの焼結から得られることを示し，これは，グリーン密度（焼結前に投入された銀粉末のみ。すなわち有機体は含まれない）の約２倍である。図５ｂは，マイクロメートルサイズの銀を含む商用ペーストを同じ条件下で焼成した状態を示す。しかしミクロ構造は，非常に多孔質であり，最小限の稠密化がある。具体的に，図５ｂの構造における唯一の変化は，鮮明な接触がなくなったことである。これらのフィーチャをアニールすると，ペーストが稠密化することが困難になる。 【００３０】 図６は，銀粉末の，商業上の供給元のウェブサイト（Ｆｅｒｒｏのウェブサイト参照）から得られたグラフを示し，これは，温度の上昇に伴う様々なサイズの銀粉末の収縮を示している。本明細書に提示される実験と併せて，このグラフのデータから，本発明のナノスケール銀ペーストが，サイズの減少と共により低い温度で焼結できることが実証される。」 （甲４ｋ）「【００３４】 ３）本発明による，ナノ銀ペーストによる取着／相互接続は，融解によってではなく拡散プロセスを通して銀ナノ粒子が圧密を受ける焼結プロセスを通して実現される。そのようにすることによって，高処理温度が回避される。一方，バルク状の銀の融点はナノ銀粒子の焼結温度よりも非常に高いので，相互接続は，処理温度よりも高い温度で動作することができる。要するに，本発明のナノ粉末焼結技法は，高温適用例のための低温結合溶液である。焼結温度は，粉末の粒径をより小さくすることによって著しく低下させることができる。上記にて示すように，かつ比較例３で論ずるように，銀の焼結温度は，マイクロメートルサイズの粒子の代わりにナノスケール粒子を用いることによって，劇的に低下させることができる。したがって焼結温度を，多くのはんだ合金のリフロー温度にまで低下させることが可能である。」 （甲４ｌ）「【実施例１】 【００３８】 結合剤系組成物による，銀の稠密化の調節方法 本発明のペースト中にある金属粒子の稠密化温度／速度の調節は，結合剤系に進入する成分のタイプを調節することによって実現することができる。特に，銀の任意の所与の粒径（あるいはその他の金属または金属合金）に対し，焼成温度を上昇または低下させることが可能である。例えば，上記にて論じたようなナノ銀ペーストなどの稠密化の効果的な開始の増加が望まれる場合，この開始は，結合剤系成分の代わりに，所望のまたは目標とするピーク処理温度に厳密に一致するように，より高い温度で燃焼する代替例を用いることによって，実現することができる（例えば結合剤系は，金属または金属合金粒子の焼結温度と同じかまたはわずかに低い温度（例えば５０℃，または３０℃，または１０℃以内）で揮発しまたはその他の方法で分解するように選ばれる）。これには，その温度に達したときに素早く稠密化するナノスケール銀が維持され，したがって処理時間が短く保たれるという追加の利点がある。 【００３９】 ピーク処理温度を３００℃以下に限定する必要のない適用例がある。例えば炭化ケイ素は，金またはその合金を使用して，６００℃程度に高い温度で結合することができるが，空気中で焼成したときに導体パッドに関する問題がある。本発明の技法は，より高い密度およびより強い結合が実現されるように，より高い温度で焼成することのできるペーストを作製するのに使用することができる（しかしそれでも，焼結温度までナノ銀粒子を維持することが望まれるので，６００℃より低い）。この技法の例示的な実施例を，図７ａ～７ｂに示すが，これらは，１００ｎｍの粒子および異なる炭素鎖長（したがって異なる完全燃焼温度）の脂肪酸を含有するナノ銀ペーストを４５０℃で焼結したものである。図７ａの焼成済みペーストは，図７ｂのペーストよりも著しく稠密なミクロ構造を有していた。図７ａのペースト中の，ＰＶＢおよびより長い鎖の脂肪酸（Ｃ－２４）のより高い完全燃焼温度によって，加熱中の依然として低い温度にある間，１００ｎｍ粒子の凝集および焼結反応が妨げられ，したがって，焼結温度での稠密化速度が速くなる。焼結温度まで加熱しながら当初の粒径（またはそのほとんど）を維持できることが（したがってアニールを，焼結プロセスにより必要とされるエネルギーから保護することが），その結果をもたらす助けとなった。 【００４０】 本発明を，その好ましい実施形態に関して述べてきたが，当業者なら，添付の特許請求の範囲の趣旨および範囲内で修正を加えることにより，本発明を実施することができることを理解されよう。」 （甲４ｍ）図６は，焼結される種々の粒径の銀に関する膨張／収縮曲線を示すグラフであって，４００ｎｍ銀粉末が，３００℃において，略－６％の膨張を示していることを読み取ることができる。 （２）引用発明４ 上記摘記（甲４ａ）－（甲４ｍ）の記載を総合すると，甲第４号証には，次の発明（以下「引用発明４」という。）が記載されていると認められる。 「デバイスおよび基板上の接点に位置決めされ，かつこれらの間に挟まれた５００ｎｍ以下のサイズを有する金属粒子を焼結するステップであって，前記金属粒子から，デバイスおよび基板との電気的な相互接続を実施する金属層を形成する前記焼結ステップ を含む相互接続の形成方法において， 前記金属粒子は，銀であって，前記銀は，金に比べて低いコストである点，および通常の雰囲気中で焼成され易い点を併せ持っており，はんだリフローの場合に匹敵する温度で処理するが，はんだでは不可能な，後続のより高い温度への曝露に耐えることができるものであり，さらに，適切なナノスケール範囲の金属粒子であるナノ銀粉末（例えば，粒径が５００ｎｍ未満）は，およそ１ドル／ｇのコストで，様々なサイズで様々な供給元から市販されているものであり， 前記金属粒子は，前記焼結ステップの前に，前記金属粒子の凝集を減少させまたは防止するのに十分な量で存在する金属粒子に結合した分散剤と，前記金属粒子の焼結温度よりも低い揮発温度を有する結合剤とを含むペーストの形で存在するものであり， 稠密化した金属相互接続を，比較的低い温度での焼結によりかつ低い圧力しか必要とせずにまたは圧力を全く必要とせずに確立する， 相互接続の形成方法。」 （３）対比（本件訂正発明９と引用発明４） ア　本件訂正発明９と引用発明４とを対比する。 イ　引用発明４の「デバイスおよび基板との電気的な相互接続を実施する金属層」と，本件訂正発明９の「導電性材料」とは，いずれも「導電性材料」である点で一致する。 ウ　引用発明４の「５００ｎｍ以下のサイズ」を有する銀と，本件訂正発明９の「０．１μｍ～１５μｍの平均粒径（メジアン径）」を有する銀の粒子とは，下記の相違点９－３を除き，「所定の粒径を有する銀の粒子」である点で一致する。 エ　引用発明４の「５００ｎｍ以下のサイズ」の「銀」と，「分散剤」と，「結合剤」とを含む「ペースト」と，本件訂正発明９の「銀の粒子を含む第２導電性材料用組成物」とは，「銀の粒子を含む」「導電性材料用組成物」である点で一致する。 オ　「焼成」とは，「成形体中の不安定成分（結晶水，塩類，バインダーなど）を分解，除去し，各成分間の反応を進行させて安定な化合物を形成し，同時に焼結によって収縮，ち密化させて，一定形状，強度の焼結体を得ること。」（「ＪＩＳ工業用語大辞【第４版】１９９６年１０月２０日第４版第３刷発行，８２９ページ（財）日本規格協会）といった程度の意味で用いられている用語であり，また，「焼結」とは，「非金属あるいは金属の粉体を加圧成形したものを融点以下の温度で熱処理した場合，粉体間の結合が生じ成形した形で固まる現象。」（岩波　理化学辞典　第５版」１９９８年１２月２５日第５版第３刷発行，８２３ページ，株式会社　岩波書店）といった程度の意味で用いられている用語である。 そして，引用発明４は，「焼結」により，「稠密化した金属相互接続を」「確立」するものである。 そうすると，引用発明４の「焼結」は，「銀」の金属粒子を「焼成」して，前記「銀」の金属粒子を互いに隣接する部分において融着させる工程であるということができる。 カ　さらに，引用発明４は，「焼結」のメカニズムによって，その「デバイスおよび基板との電気的な相互接続を実施する金属層」の内部に空隙を有することは明らかといえる。 キ　してみれば，本件訂正発明９と引用発明４との一致点と相違点は次のとおりとなる。 一致点 「導電性材料の製造方法であって， 前記方法が， 銀の粒子を含む第２導電性材料用組成物であって，前記銀の粒子が，所定の粒径を有する銀の粒子からなる第２導電性材料用組成物を，焼成して，前記銀の粒子が互いに隣接する部分において融着し，それにより発生する空隙を有する導電性材料を得ることを含む方法。」 相違点 相違点９－４ 本件訂正発明９では，「銀の粒子」の「所定の粒径」が，「２．０μｍ～１５μｍの平均粒径（メジアン径）を有する」と特定されているのに対して，引用発明４では，「５００ｎｍ以下のサイズを有する」と特定されている点。 相違点９－５ 本件訂正発明９では，「酸素，オゾン又は大気雰囲気下で１５０℃～３２０℃の範囲の温度」で焼成しているのに対して，引用発明４では，特定されていな点。 （４）相違点についての判断（本件訂正発明９と引用発明４） ア　相違点９－４について 甲第８号証には，２つの工作物の間（ＩＧＢＴｓ，ＭＯＳ－ＦＥＴｓ，ダイオード，サイリスタ等の出力構造素子と，冷却体を有している担持体との間）の熱伝導性接着剤継目及び２つの工作物の間の熱伝導性接着剤継目の製造法（甲第８号証の明細書の段落【０００１】，【０００２】，【００４０】）との技術分野において，熱伝導性粉末が混合されている，接着剤からなる層を有する継目よりも高い熱伝導率を有する，２つの工作物の間の熱伝導性接着剤継目を提供するため（同前【００２７】），有機液体と微粒状銀粉末とを含むペースト５を１００℃～２５０℃，有利に１５０℃～２５０℃の低い温度で加熱することによって，空隙３２がスポンジ状に散在する銀粉末からなる焼結された層３が形成されること（同前【００４１】，【００４３】，【００４８】，【００５５】，【００５６】，【００５９】，【００６０】，【００６７】，【００７７】，【００７８】），工作物１と２との間に配置された焼結された層３の平面状表面３１上の開口３３は，液状エポキシ樹脂のような硬化可能な液状接着剤で充填され，できるだけ全ての空隙３２及び開口３３が接着剤で充填されるまで実施されること（同前【００７１】～【００７３】），銀を２５０℃未満で焼結させるためには，酸化雰囲気は避けられないこと（同前【００８１】），銀粉末は，Ｏ２含有雰囲気中，例えば空気中で１５０℃からの低い温度で焼結を開始することが確認されたこと（同前【００８２】）等が記載されている。よって，甲第８号証に記載された技術の焼結温度は，１００℃～２５０℃，有利に１５０℃～２５０℃である。 これに対し，引用発明４は，５００ｎｍ程度又はそれ未満（最も好ましくは１００ｎｍ未満）の銀のナノ粉末を使用することによって，稠密化した金属相互接続を，比較的低い温度（例えば３００℃程度）での焼結によりかつ低い圧力しか必要とせずに又は圧力を全く必要とせずに確立できる（甲第４号証の明細書の段落【０００６】～【０００８】）というものであること，引用発明４には，銀粒子のサイズが１００ｎｍ未満のナノスケール銀ペーストの場合には，１００℃程度で稠密化を開始することができるものの，望ましい温度範囲ではないこと（同前【００２６】），多くの適用例では焼結温度が少なくとも２５０℃であること（同前【００２３】）の記載があることからすると，引用発明４の焼結温度は，最低でも２５０℃，望ましくは３００℃であると認められる。 このように，甲第８号証に記載された技術の焼結温度は，１００℃～２５０℃，有利に１５０℃～２５０℃とされる（甲第８号証の明細書の段落【００７７】）のであり，引用発明４の焼結温度は甲第８号証に記載された技術の焼結温度よりも高い温度範囲を想定しているから，引用発明４に対して，甲第８号証に記載された技術の焼結条件を適用する動機付けは存在しない。 かえって，甲第４号証では，従来技術であるエポキシ樹脂が低分解温度であるため，ＳｉＣ又はＧａＮチップなどのいくつかのチップを高温で機能させるのに適していないとの問題点（甲第４号証の明細書の段落【０００２】）を挙げた上で，導電性エポキシの場合のように，相互接続が融解する危険を冒すことなく，高温で動作することのできる稠密な導電性金属相互接続が実現される（同前【０００８】）という効果を奏するとしているのであるから，引用発明４は，エポキシ樹脂の分解温度よりも高い温度での使用を想定していると認められるのに対し，甲第８号証に記載された技術は，焼結の後にエポキシ樹脂を吸い込ませる工程を有するものであるから（甲第８号証の明細書の段落【００７１】～【００７３】），引用発明４に対して甲第８号証に記載された技術を適用することには，阻害要因があるというべきである。 そうすると，当業者が，引用発明４に甲第８号証に記載された技術を適用して，相違点９－４に係る構成を想到することもできない。 イ　相違点９－５について 上記アに加えて，甲第４号証には，「通常の雰囲気中で焼成され易い点を併せ持っている」との記載がある（甲第４号証の明細書の段落【００１２】）ものの，「通常の雰囲気」が何であるかは示されておらず，「通常の雰囲気」が大気雰囲気であることが技術常識であるとも認められないから，引用発明４から相違点９－５に係る「酸素，オゾン又は大気雰囲気」との構成を想到することはできない。 （５）小括２ よって，その余の点について判断するまでもなく，本件訂正発明９は，当業者が，引用発明４に基づき容易に想到できるということはできない。 ５　本件訂正発明１０について ５－１　本件訂正発明１０ 本件訂正発明１０は，「第３　本件訂正発明」で認めたとおりであり，再掲すると，以下のとおりである。 「【請求項１０】 導電性材料の製造方法であって， 前記方法が， 銀の粒子を含む第２導電性材料用組成物であって，前記銀の粒子が，２．０μｍ～１５μｍの平均粒径（メジアン径）を有する銀の粒子からなる第２導電性材料用組成物を，酸素，オゾン又は大気雰囲気下で１５０℃～３２０℃の範囲の温度で焼成して，前記銀の粒子の一部を局部的に酸化させることにより，前記銀の粒子が互いに隣接する部分において融着し，それにより発生する空隙を有する導電性材料を得ることを含み， 前記第２導電性材料用組成物が，沸点３００℃以下の有機溶剤または水を更に含む導電性材料の製造方法。」 ５－２　甲第５号証を主引例とした場合の進歩性についての当審の判断 （１）対比（本件訂正発明１０と引用発明５） 本件訂正発明１０と引用発明５とを対比すると，以下の点で相違する。 相違点 相違点１０－１ 本件訂正発明１０では，「酸素，オゾン又は大気雰囲気下」で焼成するの対して対して，引用発明５では，「オーブン中」と記載されているだけであって，当該オーブンにおける雰囲気が明記されていない点。 相違点１０－２ 本件訂正発明１０では，「銀の粒子の一部を局部的に酸化させることにより，前記銀の粒子が互いに隣接する部分において融着」することが特定されているのに対し，引用発明５ではそのような特定がなされていない点。 相違点１０－３ 本件訂正発明１０では，「銀の粒子」の「所定の粒径」が，「２．０μｍ～１５μｍの平均粒径（メジアン径）を有する」と特定されているのに対して，引用発明５では，「約０．１μｍ～約２μｍの厚さ，および約３μｍ～約１００μｍの直径」と特定されている点。 相違点１０－４ 本件訂正発明１０では，「前記第２導電性材料用組成物が，沸点３００℃以下の有機溶剤または水を更に含む」のに対して，引用発明５では，特定されていない点。 （２）相違点に対する判断（本件訂正発明１０と引用発明５） 相違点１０－２について検討する。 引用発明５は，端部を有する銀フレークを用いて，端部でのみ銀フレークを融合させ，もって熱伝導性材料を形成する方法である。 甲第５号証には，銀フレークの融合について，「導電性ペーストを金属フレークの融点以下の温度に加熱し，それによって溶媒を蒸発し，フレークをその端部でのみ焼結し，したがって少なくともいくつかの隣接するフレークの間に開放孔が画定されるように隣接するフレークの端部を融合させ，それによって金属フレークのネットワークを形成することを含む，多孔質の，可撓性の，弾性のある熱伝導性材料を形成する方法を提供する。」との記載（甲第５号証の明細書の段落【０００９】）があり，溶媒の蒸発等によりフレークの端部で融点を降下させることによって，銀フレークの端部でのみの融合を可能にしていることが開示されている一方，焼成過程で銀フレークを酸化させることについての記載はなく，銀フレークの一部を局部的に酸化させることによって，銀フレークを焼結させることの開示があるとはいえない。 甲第５号証の表４のうち，硬化プロファイル２で焼結されたロット＃３には「†」の符号が付されているところ，同表のキャプションによれば，かかる符号の付されたものは，「サンプルが清浄な乾燥空気（ＣＤＡ）なしに硬化された結果である。」とあるから，ＣＤＡなしに硬化された結果であると認められるところ，これについても焼結して硬化している（同前【００２８】）のであるから，引用発明５の製造方法は，銀フレークを酸化させ得ない雰囲気であるＣＤＡなしの雰囲気中でも，銀フレークの焼結を可能とするものであると認められる。 したがって，引用発明５は，銀の粒子の一部の局部的な酸化によって，銀の粒子間を融着させるものではない。 そして，甲第５号証には，銀フレークの一部を局部的に酸化させることによって，銀フレークを端部でのみ焼結できるということは記載も示唆もされておらず，引用発明５の焼成プロセスを変えることによって何らかの課題が解決されることも示唆されていないから，引用発明５において銀の粒子の一部を局部的に酸化させる動機付けはない。 （３）小括１（本件訂正発明１０と引用発明５） 本件訂正発明１０は，当業者が，引用発明５に基づいて容易に想到できるとはいえない。 ５－３　甲第４号証を主引例とした場合の進歩性についての当審の判断 （１）対比（本件訂正発明１０と引用発明４） 本件訂正発明１０と引用発明４とを対比すると，少なくとも下記相違点１０－５で相違する。 相違点１０－５ 本件訂正発明１０では，「酸素，オゾン又は大気雰囲気下で１５０℃～３２０℃の範囲の温度で焼成して」いるのに対して，引用発明４では，特定されていない点。 （２）相違点に対する判断（本件訂正発明１０と引用発明４） 本件訂正発明１０と引用発明４との相違点１０－５は，本件訂正発明９と引用発明４との相違点９－５と同じであるから，当業者が相違点１０－５に係る構成を容易に想到できたものではないことは，前記４－３（３），（４）のとおりである。 （３）小括２（本件訂正発明１０と引用発明４） 本件訂正発明１０は，当業者が，引用発明４に基づいて容易に想到できるとはいえない。 ６　本件訂正発明１１について 本件訂正発明１１は，本件訂正発明１０を引用する発明であり，本件訂正発明１０の発明特定事項を全て備え，さらに「前記有機溶剤が，低級アルコール，または，低級アルコキシ，アミノおよびハロゲンからなる群から選択される１以上の置換基を有する低級アルコールを含む」点を追加した構成である。 したがって，本件訂正発明１０が，甲第５号証または甲第４号証に記載された発明に基づいて，当業者が容易に発明をすることができたものとは認められない以上，本件訂正発明１１は，甲第５号証または甲第４号証に記載された発明に基づいて，当業者が容易に発明をすることができたものとは認められない。 ７　無効理由のまとめ 以上のとおりであるから，本件訂正発明１ないし３，９ないし１１は，甲第１号証，甲第４号証，甲第５号証などに記載された発明に基いて，その発明の属する技術の分野における通常の知識を有する者がその優先日前に容易に発明をすることができたものではない。 したがって，本件訂正発明１ないし３，９ないし１１について，無効理由は，理由がない。 第７　むすび 以上のとおりであるから，特許５２１２３６４号の請求項１ないし３，９ないし１１に記載された発明についての特許は，特許法第２９条第２項の規定に違反するものではなく，同法第１２３条第１項第２号に該当せず，無効とすべきものではない。 審判の総費用は，特許法第１６９条第２項で準用する民事訴訟法第６１条の規定により，これを２７分し，その１３を被請求人の負担とし，その余を請求人の負担とする。 よって，結論のとおり審決する。