2022-020310

特願２０２１－ ７４３４７「正極活物質およびこれを含むリチウム二次電池」拒絶査定不服審判事件〔令和 ３年１２月２７日出願公開、特開２０２１－１９７３６０〕について、次のとおり審決する。

結 論 本件審判の請求は、成り立たない。

理 由 第１ 手続の経緯 本願は、令和３年４月２６日（パリ条約による優先権主張２０２０年６月１８日 韓国）の出願であって、その手続の経緯は以下のとおりである。 令和 ４年 ２月 ８日付け：拒絶理由通知 令和 ４年 ５月１１日 ：意見書、手続補正書の提出 令和 ４年 ８月 ８日付け：拒絶査定 令和 ４年１２月１５日 ：審判請求書、手続補正書の提出 令和 ５年 ２月２８日付け：前置報告 令和 ５年 ４月２８日 ：上申書の提出 第２ 本願発明 本願の請求項１ないし１３に係る発明は、令和４年１２月１５日付け手続補正書により補正された特許請求の範囲の請求項１ないし１３に記載された事項により特定されるとおりのものと認められるところ、その請求項１に係る発明（以下、「本願発明」という。）は次のとおりである。 「【請求項１】 小粒子の第１リチウム複合酸化物および大粒子の第２リチウム複合酸化物を含むバイモーダル（ｂｉｍｏｄａｌ）形態の正極活物質であり、 前記正極活物質は、前記第１リチウム複合酸化物の前駆体である第１水酸化物前駆体と、前記第２リチウム複合酸化物の前駆体である第２水酸化物前駆体と、の混合物を同時焼結により調製され、 前記第１リチウム複合酸化物に含まれるＭｎ濃度αおよび前記第２リチウム複合酸化物に含まれるＭｎ濃度βは、下記の式１を満たす、正極活物質。 ［式１］ ｜α（ｍｏｌ％）－β（ｍｏｌ％）｜≦２．０」 第３ 原査定の拒絶の理由の概要 原査定の拒絶の理由のうち理由１（特許法第２９条第１項第３号）は次のとおりである。 本願発明は、その出願前に日本国内又は外国において、頒布された下記の引用文献１に記載された発明又は電気通信回線を通じて公衆に利用可能となった発明であるから、特許法第２９条第１項第３号に該当し、特許を受けることができない。 引用文献１．特開２０２０－０３５６０５号公報 第４ 引用文献１の記載及び引用発明 １ 引用文献１には、図面とともに以下の事項が記載されている（なお、下線は当審で付した。以下同様。）。 「【０１１２】 ［実施例１］ （晶析工程：ステップＳ１） 反応槽（６０Ｌ）に純水を所定量入れ、攪拌しながら槽内温度を４９℃に設定した。この反応槽内にニッケル：コバルト：マンガンのモル比が８５：５：１０となるように、硫酸ニッケル、硫酸コバルト、硫酸マンガンの２．０Ｍの混合水溶液と、アルカリ溶液である２５質量％水酸化ナトリウム溶液、錯化剤として２５質量％アンモニア水を反応槽に同時に連続的に添加した。このとき混合水溶液の滞留時間は８時間となるように流量を制御し、反応槽内のｐＨを１２．０～１２．６に、アンモニア濃度を１０～１４ｇ／Ｌに調整した。反応槽が安定した後、オーバーフロー口から金属複合水酸化物の粒子を含むスラリーを回収した後、濾過を行い金属複合水酸化物のケーキを得た。濾過を行ったデンバー内にある複合水酸化物１４０ｇに対して１Ｌの純水を通液することで、不純物の洗浄を行った。 【０１１３】 濾過後の粉を乾燥し、Ｎｉ０．８５Ｃｏ０．０５Ｍｎ０．１０（ＯＨ）２＋α（０≦α≦０．４）で表される金属複合水酸化物の粒子を得た。得られた金属複合水酸化物の粒子の体積平均粒径Ｍｖは、１２．０μｍであり、粒径のばらつき指数は０．９６であった。 【０１１４】 （分級工程：ステップＳ１０） 得られた金属複合水酸化物の粒子を、乾式分級機（日鉄鉱業株式会社製エルボージェットＬａｂｏ型）を用い、小粒径側と大粒径側の質量比率が３０：７０となるようにカットポイントを設定して分級処理を行った。得られた第１の粒子群（小粒径側の粒子群：ｓ１）の体積平均粒径Ｍｖは５．６μｍ、粒径のばらつき指数は０．５６であり、第２の粒子群（大粒径側の粒子群：ｓ２）の体積平均粒径Ｍｖは１３．４μｍ、粒径のばらつき指数は０．７５であった。また得られた第１の粒子群（ｓ１）と第２の粒子群（ｓ２）の質量比率は２８：７２であった。第１の粒子群（ｓ１）と第２粒子群（ｓ２）の粒径、比表面積、タップ密度を表１に示す。 【０１１５】 （混合工程：ステップＳ２０ａ） 得られた第１の粒子群（ｓ１）を、大気雰囲気下で６００℃に５時間保持する熱処理（ステップＳ２）を行った。第１の粒子群（ｓ１）は、熱処理により金属複合水酸化物から金属複合酸化物へ転化した。熱処理後の第１の粒子群（ｓ１）に対して、水酸化リチウムを、リチウム量（Ｌｉ）とニッケル、コバルト及びマンガンの合計メタル量（Ｍｅ）との原子比（以下、Ｌｉ／Ｍｅと表す）が１．０２になるように秤量した。その後、シェーカーミキサー装置（ウィリー・エ・バッコーフェン（ＷＡＢ）社製ＴＵＲＢＵＬＡ ＴｙｐｅＴ２Ｃ）を用いて金属複合水酸化物の粒子と十分に混合し、第１のリチウム混合物を得た。 【０１１６】 （焼成工程：ステップＳ３０ａ） 得られたリチウム混合物を、酸素気流中にて８２０℃で１０時間保持して焼成し、その後、解砕して第１の焼成体（リチウム金属複合酸化物の粒子）を得た。 【０１１７】 （混合工程、焼成工程：ステップＳ２０ｂ、ステップＳ３０ｂ） 同様に第２の粒子群（ｓ２）に対しても、第１の粒子群（ｓ１）と同じ条件で熱処理、水酸化リチウムとの混合、焼成、解砕を行い、第２の焼成体（リチウム金属複合酸化物の粒子）を得た。」 「【０１２１】 （比較例１） 実施例１の分級工程（ステップＳ１０）で得られた第１の粒子群（ｓ１）と第２の粒子群（ｓ２）の金属複合水酸化物の粒子を質量比でｓ１：ｓ２＝２８：７２となるように混合した。つまり、分級前の金属複合水酸化物の粒子を模擬した試料である。この金属複合水酸化物の粒子を実施例１と同じ条件で、熱処理、水酸化リチウムとの混合、焼成工程を行い、実施例１の混合工程は行わず正極活物質を作製し、電気化学特性評価に供した。」 ここで、引用文献１には、比較例１の正極活物質に関して、次の事項が記載されている。 ・比較例１の正極活物質は、実施例１の分級工程（ステップＳ１０）で得られた第１の粒子群（ｓ１）と第２の粒子群（ｓ２）の金属複合水酸化物の粒子を混合し、この金属複合水酸化物の粒子を実施例１と同じ条件で、熱処理、水酸化リチウムとの混合、焼成工程を行って作製したものである。（段落【０１２１】） ・実施例１の分級工程（ステップＳ１０）では、Ｎｉ０．８５Ｃｏ０．０５Ｍｎ０．１０（ＯＨ）２＋α（０≦α≦０．４）で表される金属複合水酸化物の粒子を分級処理を行い、小粒径側の第１の粒子群（ｓ１）と大粒径側の第２の粒子群（ｓ２）とを得ている。（段落【０１１３】、【０１１４】） ・段落【０１１５】ないし【０１１７】によれば、実施例１では、第１の粒子群（ｓ１）と第２の粒子群（ｓ２）に対して、熱処理、水酸化リチウムとの混合、焼成工程を行いリチウム金属複合酸化物の粒子を得ているので、第１の粒子群（ｓ１）と第２の粒子群（ｓ２）を混合した金属複合水酸化物の粒子に対して、実施例１と同じ条件で、熱処理、水酸化リチウムとの混合、焼成工程を行っている比較例１は、混合した金属複合水酸化物の粒子に、熱処理、水酸化リチウムとの混合、焼成工程を行って、リチウム金属複合酸化物の粒子を形成しているものと認められる。 ２ 引用発明 以上によれば、引用文献１には正極活物質に関して、次の発明（以下、「引用発明」という。）が記載されていると認める。 「Ｎｉ０．８５Ｃｏ０．０５Ｍｎ０．１０（ＯＨ）２＋α（０≦α≦０．４）で表される金属複合水酸化物の粒子を分級処理を行い、小粒径側の第１の粒子群（ｓ１）と大粒径側の第２の粒子群（ｓ２）とを得て、 第１の粒子群（ｓ１）と第２の粒子群（ｓ２）の金属複合水酸化物の粒子を混合し、 熱処理、水酸化リチウムとの混合、焼成工程を行って形成されたリチウム金属複合酸化物の粒子からなる、 正極活物質。」 第５ 本願発明と引用発明の対比 １ 引用発明の「リチウム金属複合酸化物の粒子」は、「小粒径側の第１の粒子群（ｓ１）」と「大粒径側の第２の粒子群（ｓ２）」を混合した後に、焼成して形成しているので、小粒径の「リチウム金属複合酸化物の粒子」と大粒径の「リチウム金属複合酸化物の粒子」が混合していることは明らかである。 そうすると、引用発明の「正極活物質」は、小粒径の「リチウム金属複合酸化物の粒子」と大粒径の「リチウム金属複合酸化物の粒子」を含むバイモーダル形態の「正極活物質」である。 したがって、引用発明の「正極活物質」は、本願発明の「小粒子の第１リチウム複合酸化物および大粒子の第２リチウム複合酸化物を含むバイモーダル（ｂｉｍｏｄａｌ）形態の正極活物質」に相当する。 ２ 引用発明は「金属複合水酸化物の粒子」である「第１の粒子群（ｓ１）」と「第２の粒子群（ｓ２）」を、水酸化リチウムと混合して焼成を行い「リチウム金属複合酸化物の粒子」を形成しているので、「第１の粒子群（ｓ１）」及び「第２の粒子群（ｓ２）」は、「リチウム金属複合酸化物」の前駆体である金属複合水酸化物前駆体といえる。 そうすると、引用発明の「小粒径側の第１の粒子群（ｓ１）」は、小粒径の「リチウム金属複合酸化物」の前駆体である金属複合水酸化物前駆体といえるので、本願発明の「前記第１リチウム複合酸化物の前駆体である第１水酸化物前駆体」に相当する。同様に、引用発明の「大粒径側の第２の粒子群（ｓ２）」は、大粒径の「リチウム金属複合酸化物」の前駆体である金属複合水酸化物前駆体といえるので、本願発明の「前記第２リチウム複合酸化物の前駆体である第２水酸化物前駆体」に相当する。 そして、引用発明の「正極活物質」は「第１の粒子群（ｓ１）と第２の粒子群（ｓ２）」「を混合し、熱処理、水酸化リチウムとの混合、焼成工程を行って」「リチウム金属複合酸化物の粒子」を形成しているのであるから、「第１の粒子群（ｓ１）」と「第２の粒子群（ｓ２）」との混合物を同時焼成している。 したがって、引用発明の「正極活物質」は、小粒径の「リチウム金属複合酸化物」の前駆体である金属複合水酸化物前駆体の「小粒径側の第１の粒子群（ｓ１）」と、大粒径の「リチウム金属複合酸化物」の前駆体である金属複合水酸化物前駆体の「大粒径側の第２の粒子群（ｓ２）」との混合物を同時焼成により調整されているといえる。 よって、引用発明の「正極活物質」が「小粒径側の第１の粒子群（ｓ１）」と「大粒径側の第２の粒子群（ｓ２）」との混合物を同時焼成により調整されていることは、本願発明の「前記正極活物質は、前記第１リチウム複合酸化物の前駆体である第１水酸化物前駆体と、前記第２リチウム複合酸化物の前駆体である第２水酸化物前駆体と、の混合物を同時焼結により調製され」ていることに相当する。 ３ 引用発明の小粒径の「リチウム金属複合酸化物の粒子」と大粒径の「リチウム金属複合酸化物の粒子」は、「Ｎｉ０．８５Ｃｏ０．０５Ｍｎ０．１０（ＯＨ）２＋α（０≦α≦０．４）で表される金属複合水酸化物の粒子」を分級した「小粒径側の第１の粒子群（ｓ１）」と「大粒径側の第２の粒子群（ｓ２）」から形成されているので、含まれるＭｎ濃度に相違はない。 したがって、引用発明の小粒径の「リチウム金属複合酸化物の粒子」に含まれるＭｎ濃度をα、大粒径の「リチウム金属複合酸化物の粒子」に含まれるＭｎ濃度をβとすると、｜α（ｍｏｌ％）－β（ｍｏｌ％）｜は略０であり、このことは、本願発明の「前記第１リチウム複合酸化物に含まれるＭｎ濃度αおよび前記第２リチウム複合酸化物に含まれるＭｎ濃度βは、下記の式１を満たす」「［式１］ ｜α（ｍｏｌ％）－β（ｍｏｌ％）｜≦２．０」ことに含まれる。 第６ 判断 上記「第５ １」ないし「第５ ３」から両者に相違点はなく、本願発明は引用文献１に記載された発明である。 第７ 請求人の主張について １ 請求人は、令和５年４月２８日の上申書において、概略次の主張をしている。 引用文献１の分級後の第１の粒子群と第２の粒子群を混合した粒子群は、分級前の粒子群（前駆体）とは、明らかに異なる性状の粉体となっており、引用文献１に記載する前駆体とはいえない。 また、本願に記載する共沈法で得られた粉体は、引用文献１に記載の中和晶析法で得られた粉体に相当し、本願明細書には、引用文献１において記載の前駆体の分級に関する記載も示唆もされていない。よって、本願発明に記載の前駆体が分級工程を経て得られたものを含むと解釈する余地はない。 したがって、引用文献１の記載を基にして、引用文献１に記載の分級工程を経て得られた、第１の粒子群を第１水酸化物前駆体と、第２の粒子群を水酸化物前駆体と解釈して、本願発明に当てはめる論理付けには無理がある。 ２ 上記主張について検討する 請求人のいうところの「性状」が何を指すのか明らかでないが、引用発明における分級後の粒子は分級前の粒子を分級したにすぎないものであるから、分級後の「第１の粒子群（ｓ１）」と「第２の粒子群（ｓ２）」はいずれも、分級前と組成も略同一であるといえる。そして、引用発明は「第１の粒子群（ｓ１）と第２の粒子群（ｓ２）」「を混合し、熱処理、水酸化リチウムとの混合、焼成工程を行って」「リチウム金属複合酸化物」を形成しているので、「第１の粒子群（ｓ１）」と「第２の粒子群（ｓ２）」は、「リチウム金属複合酸化物」の基になる物質、つまり前駆体といえるのものである。 また、本願の請求項１には、「第１水酸化物前駆体」と「第２水酸化物前駆体」がどのような製造方法で得られたかを特定する記載はない。 そして、引用発明の「第１の粒子群（ｓ１）」は小粒径であり、「第２の粒子群（ｓ２）」は大粒径である。してみると、引用文献１に記載の分級工程を経て得られた第１の粒子群は、本願の請求項１に係る発明の第１水酸化物前駆体と、引用文献１に記載の分級工程を経て得られた第２の粒子群は、本願の請求項１に係る発明の第２水酸化物前駆体と解釈できる（上記「第５ ２」参照）。 よって、上記主張を採用することができない。 第８ むすび 以上のとおり、本願の請求項１に係る発明は引用文献１に記載された発明であり、特許法第２９条第１項第３号に該当し、特許を受けることができないものであるから、その余の請求項に論及するまでもなく、本願は拒絶すべきものである。 よって、結論のとおり審決する。