2021-008307

特願２０１８－１３０８６３「球状のリチウムイオン電池正極材料、リチウムイオン電池、それを用いた通信、電力及びエネルギー貯蔵システム、携帯型記憶装置、並びに、正極材料又はリチウムイオン電池の使用」拒絶査定不服審判事件〔平成３１年 ２月 ７日出願公開、特開２０１９－ ２１６２６〕について、次のとおり審決する。

結 論 本件審判の請求は、成り立たない。

理 由 第１ 手続の経緯 本願は、２０１８年（平成３０年）７月１０日（パリ条約による優先権主張２０１７年７月１１日、中国）の出願であって、その手続の経緯は以下のとおりである。 令和 １年 ７月１０日付け：拒絶理由通知 令和 １年１０月１６日 ：意見書、手続補正書の提出 令和 ２年 ３月１６日付け：拒絶理由通知 令和 ２年 ９月２４日 ：意見書、手続補正書の提出 令和 ３年 ２月１７日付け：拒絶査定（以下、「原査定」という。） 令和 ３年 ６月２４日 ：審判請求書の提出 令和 ３年 ９月 ９日 ：手続補正書（方式）の提出 第２ 本願発明 本願の特許請求の範囲の請求項１ないし９に係る発明は、令和２年９月２４日の手続補正によって補正された特許請求の範囲の請求項１ないし９に記載されたものであるところ、請求項１に係る発明（以下、「本願発明」という。）は以下のとおりである。 「球状のリチウムイオン電池正極材料であって、前記正極材料は、一般式ＬｉａＮｉｘＣｏｙＭｎｚＭｂＯ２となっており、そのうち、１．０２≦ａ≦１．２０、０．０≦ｂ≦０．５、０．３０≦ｘ≦０．６０、０．２０≦ｙ≦０．４、０．０５≦ｚ≦０．５０、ｘ＋ｙ＋ｚ＝１、Ｍ元素は、Ｍｇ、Ｔｉ、Ａｌ、Ｚｒ、Ｙ、Ｃｏ、Ｍｎ、Ｎｉ、Ｂａ及び希土類元素から選択される１種又は２種以上であり、前記正極材料は、走査型電子顕微鏡の下において球状の形状を呈する一次粒子及び一次粒子団の凝集によって形成された二次粒子を含み、一次粒子団の凝集によって形成された二次粒子の数量百分率が３０％以下であり、 前記正極材料の粉末Ｘ線回折スペクトルにおいて、 ２θ＝６４．９°付近の（１１０）回折ピークの半値幅ＦＷＨＭ（１１０）は０．０７～０．１３であり、 ２θ＝５８．７°付近における（１０７）回折ピークの半値幅ＦＷＨＭ（１０７）は０．０６５～０．１２０であり、結晶粒子のサイズは１０００Å～３０００Åであり、 ２θ＝１８．７°付近の（００３）回折ピークの半値幅ＦＷＨＭ（００３）と２θ＝４４．５°近傍の（１０４）回折ピークの半値幅ＦＷＨＭ（１０４）との比率は０．９０～１．５０の間であり、 ２θ＝３６．７°付近の（１０１）回折ピークの半値幅ＦＷＨＭ（１０１）は０．０５～０．１である、 ことを特徴とする球状のリチウムイオン電池正極材料。」 第３ 原査定の拒絶理由の概要 原査定の拒絶の理由の概要は、以下の通りである。 １．（実施可能要件）この出願は、発明の詳細な説明の記載が下記の点で、特許法第３６条第４項第１号に規定する要件を満たしていない。 ３．（明確性）この出願は、特許請求の範囲の記載が下記の点で、特許法第３６条第６項第２号に規定する要件を満たしていない。 記 ●理由１（特許法第３６条第４項第１号）、理由３（特許法第３６条第６項第２号） ・請求項 １－９ 本願明細書中、その結晶粒子のサイズについて算出方法は全く記載されていない。 ここで、出願人は意見書において、「出願人は、Ｘ線回折スペクトル（ＸＲＤ）を測定する装置の条件、物質の種類、応力によるbroadeningなどの要素を総合的に考慮したので、ＸＲＤのデータによって総合的に計算して結晶粒子のサイズを得ました。」との主張をするのみで、依然としてどのようにして結晶粒子のサイズを算出したのか明瞭に理解することはできない。 したがって、本願の請求項１－９にかかる発明は不明確であるし、また、発明の詳細な説明は、請求項１－９にかかる発明を当業者が実施ができる程度に明確かつ十分に記載したものとはいえない。 第４ 当審の判断 １ 理由１について （１）発明の詳細な説明の記載 ア 本願の明細書の発明の詳細な説明には、「結晶粒子サイズ」に関して、以下の記載がある。なお、下線は当審で付与した。 「【０００７】 本発明が解決しようとする技術的課題は、前記特許を含む従来の技術では、どのような形態を有するリチウムイオン電池用正極材料であり、粉末Ｘ線回折スペクトルにおける（１１０）、（１０４）、（１０１）、（１０７）の半値幅がどの範囲にあり、（１０４）、（１０７）回折ピークの結晶粒子のサイズ、及び（００３）と（１０４）との半値幅比率がどの範囲を有すれば、高い比容量、高温安定性、安全性及び高温サイクル性能に優れるかが明確に定義できていない。また、現在のリチウムイオン正極材料の高温貯蔵特性の更なる向上が必要である。また、本発明者らは、正極材料を製作の際、Ｍ源の添加順序は、正極材料の性能に様々な影響を与えることを見出した。如何に上述の高比容量、良好な安定性、安全性、及び高温サイクル性能に優れる正極材料を製作するかは本発明によって解決されるべき問題の１つである。」 「【００１６】 好ましくは、前記正極材料において、記載の正極材料の粉末Ｘ線回折スペクトルにおいて、回折角２θ＝４４．５°付近の（１０４）回折ピークの半値幅ＦＷＨＭ（１０４）が、０．０６～０．１０５であり、結晶粒子サイズは１１００Å～２０００Åである。 【００１７】 好ましくは、前記正極材料において、記載の正極材料の粉末Ｘ線回折スペクトルにおいて、２θ＝５８．７°付近における（１０７）回折ピークの半値幅ＦＷＨＭ（１０７）は０．０６５～０．１２であり、結晶粒子サイズは１０００Å～３０００Åである。」 「【００４６】 好ましくは、前記正極材料の粉末Ｘ線回折スペクトル（ＸＲＤ）において、単一のα－ＮａＦｅＯ２型の層状構造が現れ、且つ２θ＝４４．５°付近の（１０４）回折ピークの半値幅ＦＷＨＭ（１０４）が、０．０６～０．１０５であり、結晶粒子サイズは１１００Å～２０００Åである。」 「【００４８】 好ましくは、前記正極材料の粉末Ｘ線回折スペクトル（ＸＲＤ）において、単一のα－ＮａＦｅＯ２型の層状構造が現れ、且つ２θ＝５８．７°付近の（１０７）回折ピークの半値幅ＦＷＨＭ（１０７）が、０．０６５～０．１２であり、結晶粒子サイズは１０００Å～３０００Åである。」 「【００７０】 本発明における結晶粒子サイズとは、結晶面に垂直な方向の結晶粒子の平均厚さをいう。」 また、【００８９】ないし【０１３６】【表３】には、実施例１ないし４および比較例１ないし３の正極材料の粉末に対してＸ線回折スペクトル測定を行った測定結果として、（１０４）回折ピークの結晶粒子のサイズと（１０７）回折ピークの結晶粒子のサイズが記載されている。 イ 上記「ア」の各記載によれば、本願の発明の詳細な説明には、リチウムイオン電池用正極材料の結晶粒子サイズについて以下の事項が記載されているといえる。 （ア）結晶粒子サイズとは、結晶面に垂直な方向の結晶粒子の平均厚さをいう。 （イ）実施例に係る正極材料のＸ線回折スペクトル測定による（１０４）回折ピークの結晶粒子サイズは１１００Å～２０００Åである。 （ウ）実施例に係る正極材料のＸ線回折スペクトル測定による（１０７）回折ピークの結晶粒子サイズは１０００Å～３０００Åである。 （２）判断 ア 本願の発明の詳細な説明が実施可能要件を満たすためには、本願の発明の詳細な説明の記載又はその示唆、本願の出願当時の技術常識に基づいて、本願発明の各構成を当業者が生産できなければならない。 ここで、本願発明は「２θ＝５８．７°付近における（１０７）回折ピークの」「結晶粒子のサイズは１０００Å～３０００Å」との構成を有するものであるから、本願の発明の詳細な説明が実施可能要件を満たすためには、本願の発明の詳細な説明の記載又はその示唆、本願の出願当時の技術常識に基づいて、本願発明の上記結晶粒子サイズに係る構成を当業者が生産できなければならない。 そして、本願発明の結晶粒子サイズに係る構成を当業者が生産するためには、本願発明の結晶粒子サイズがどのようにして特定されたものであるのか当業者が理解し得るように、本願の発明の詳細な説明に結晶粒子サイズの算出方法等が記載又は示唆されている、もしくは、本願の出願当時の技術常識に基づいて理解し得る必要があるものと認められる。 イ そこで、結晶粒子サイズに関する発明の詳細な説明の記載を検討すると、上記「（１）イ」のように、発明の詳細な説明には、結晶粒子サイズは結晶面に垂直な方向の結晶粒子の平均厚であること、及び、実施例に係る正極材料のＸ線回折スペクトル測定による（１０４）回折ピークの結晶粒子サイズは１１００Å～２０００Å、実施例に係る正極材料のＸ線回折スペクトル測定による（１０７）回折ピークの結晶粒子サイズは１０００Å～３０００Åであることが記載されるものの、Ｘ線回折スペクトル測定結果より結晶粒子サイズを求める具体的な構成は記載されていない。 してみると、本願発明の結晶粒子サイズがどのようにして特定されたものであるのか当業者が理解し得るように、本願の発明の詳細な説明に結晶粒子サイズの算出方法等が記載又は示唆されているとはいえない。 ウ 次に、本願発明の結晶粒子サイズがどのようにして特定されたものあるのか、本願の出願当時の技術常識に基づいて当業者が理解し得るか検討する。 （ア）Ｘ線回折スペクトル測定結果より結晶粒子サイズを求める方法としては、シェラーの式より結晶子サイズを算出する方法、Ｘ線回折スペクトル測定結果の複数の回折ピークより結晶子サイズとひずみを分離して求めるウィリアムソン・ホールの方法（審判請求人が主張している算出方法）が本願の出願当時広く知られている。 （イ）そこでまず、本願発明の結晶粒子サイズがシェラーの式より算出されたものであるのか検討する。 シェラーの式は、Ｄ＝Ｋλ／Ｂｃｏｓθ（Ｄ：結晶子サイズ、Ｋ：シェラー定数、λ：Ｘ線の波長、Ｂ：回折ピークにおける半値幅、θ：回折角）であるから、結晶子サイズ（結晶粒子サイズ）Ｄは回折ピークにおける半値幅Ｂの値に反比例する。 しかしながら、本願の発明の詳細な説明に記載された実施例および比較例の値は結晶粒子サイズと半値幅が反比例の関係にはない。 してみると、本願発明の結晶粒子サイズはシェラーの式に基づいて算出されたものとは認められない。 （ウ）次に、本願発明の結晶粒子サイズがウィリアムソン・ホールの方法により求められたものであるか検討する。 ウィリアムソン・ホールの方法より結晶粒子サイズを決定する場合、結晶粒子サイズは複数の回折ピークをフィッティング解析することにより得られたものとなる。 これに対し、本願の発明の詳細な説明には、（１０４）回折ピークの結晶粒子サイズ、（１０７）回折ピークの結晶粒子サイズがそれぞれ記載されており、結晶粒子サイズは各回折ピーク毎に求められている、すなわち、結晶粒子サイズは単一の回折ピークより求められているものと認められる。 してみると、本願発明の結晶粒子サイズはウィリアムソン・ホールの方法により求められたとは認められない。 （エ）してみると、本願発明の結晶粒子サイズがとのようにして特定されたものあるのか、本願の出願当時の技術常識に基づいて当業者が理解し得るとはいえない。 エ 以上のように、本願発明の結晶粒子サイズがどのようにして特定されたものであるのか当業者が理解し得るように、本願の発明の詳細な説明に結晶粒子サイズの算出方法等が記載又は示唆されている、もしくは、本願の出願当時の技術常識に基づいて理解し得るとはいえないから、本願発明の結晶粒子サイズに係る構成を当業者が生産できるとは認められない。 したがって、本願の発明の詳細な説明は、請求項１にかかる発明を当業者が実施できる程度に明確かつ十分に記載したものとはいえない。 ２ 理由３について 上記「１ 理由１について」で検討したように、本願発明の結晶粒子サイズがどのようにして特定されたものであるのか当業者が理解し得るように、本願の発明の詳細な説明に結晶粒子サイズの算出方法等が記載又は示唆されている、もしくは、本願の出願当時の技術常識に基づいて理解し得るとはいえない。 したがって、本願発明の「２θ＝５８．７°付近における（１０７）回折ピークの」「結晶粒子のサイズは１０００Å～３０００Å」との構成はどのようにして特定されたものであるのか不明であり、本願の請求項１に係る発明は明確でない。 ３ 審判請求人の主張について （１）審判請求人は令和３年９月９日の手続補正書（方式）において、次のように主張している。なお、下線は当審で付与した。 ア 「本願発明の実施例のデータは、Ｗｉｌｌｉａｍｓｏｎ Ｈａｌｌパターンによる多結晶回折ピークのフィッティングであり、平均粒径を決定します。Ｗｉｌｌｉａｍｓｏｎ Ｈａｌｌ図のフィッティング計算は、ピーク角度、半ピーク幅と関連しており、製品角度又は半ピーク幅によって異なります。 当業者にとっては、２θ角度範囲系の複数の回折ピークをフィッティング解析した場合には、Ｗｉｌｌｉａｍｓｏｎ Ｈａｌｌパターンを用いて適法化することが考えられます。」（第２頁第２７ないし３３行） と主張している。 イ 「本願発明の実施例１～４の物質は、以下で説明するように全て異なることに留意すべきです。これらの異なる物質の格子欠陥、応力の幅化の影響などは全て異なります。 したがって、本願発明の実施例１～４の場合について、統一された公式を用いて、これらの結晶粒子サイズと半ピーク幅との関係がどうなるかを比較できません。周知のように、異なる物質はその結晶内部の格子欠陥などが異なっており、異なる要因が半ピーク幅に影響を及ぼし、結晶粒子サイズと半ピーク幅との関係にも影響を及ぼします。」（第３頁第１５ないし２０行） ウ 「出願人は、ＸＲＤを測定する器具の条件、物質の種類、応力の幅化などの要素を総合的に考慮したので、ＸＲＤのデータによって総合的に計算し、Ｗｉｌｌｉａｍｓｏｎ Ｈａｌｌ図による分析で、請求項１に係る発明における結晶粒子のサイズを得ました。このような分析と計算手段は公知常識であります。」（第３頁第３４ないし３７行） （２）上記「（１）ア」および「（１）ウ」の主張について 上記「１（２）イ」で検討したように、本願の発明の詳細な説明にはＸ線回折スペクト測定結果より結晶粒子サイズを求める具体的な構成が記載されていないから、発明の詳細な説明の記載から直ちに、Ｗｉｌｌｉａｍｓｏｎ Ｈａｌｌ図のフィッティング計算より本願発明の結晶粒子サイズは決定していると特定することはできず、また、「ＸＲＤを測定する器具の条件、物質の種類、応力の幅化などの要素」をどのように考慮し計算したのかも特定できない。 また、上記「１（２）ウ（ウ）」で検討したように、本願における結晶粒子サイズはウィリアムソン・ホールの方法（Ｗｉｌｌｉａｍｓｏｎ Ｈａｌｌ図のフィッティング計算）により求められたとは認められない。 （３）上記「（１）イ」の主張について 請求人が主張するように、統一された公式を用いて、結晶粒子サイズと半ピーク幅（当審注：「半ピーク幅」は「Ｘ線回折スペクトルの回折ピークにおける半値幅」を指すものと認める。）との関係がどうなるかを比較できないのであれば、回折ピークの半値幅を用いて結晶粒子サイズを求めるには本願の出願当時広く知られた方法に代えて用いた結晶粒子サイズを求めるための構成を本願の発明の詳細な説明に記載する必要があるものと認められる。 しかしながら、本願の発明の詳細な説明にはＸ線回折スペクト測定結果より結晶粒子サイズを求める具体的な構成が記載されておらず、結晶粒子サイズを特定方法するための構成は不明である。 （４）以上のことより、審判請求人の主張は採用することができない。 第５ むすび 以上のとおり、本願の請求項１に係る発明について、この出願は、発明の詳細な説明が当業者がその実施をすることができる程度に明確かつ十分に記載されたものでないから特許法第３６条第４項第１号に規定する要件を満たしておらず、この出願は拒絶をすべきものである。 また、本願の請求項１に係る発明について、この出願は、請求項１の記載が明確であるとはいえないから特許法第３６条第６項第２号に規定する要件を満たしておらず、この出願は拒絶をすべきものである。 したがって、その他の請求項について検討するまでもなく、この出願は拒絶をすべきものである。 よって、結論のとおり審決する。