2020-009642

第１ 手続の経緯

本願は，２０１７年（平成２９年）年８月８日（優先権主張 平成２８年１１月１６日）を国際出願日とする出願であって，令和２年２月２５日付けで手続補正がされ，同年３月４日付けで拒絶理由通知がされ，同年４月８日付けで意見書が提出され，同年４月９日付けで拒絶査定（原査定）がされ，これに対し，同年７月９日に拒絶査定不服審判の請求がされたものである。

第２ 原査定の理由の概要

原査定（令和２年４月９日付け拒絶査定）の理由の概要は次のとおりである。

本願の請求項１～１６に係る発明は，以下の引用文献１に記載された発明に基づいて，その発明の属する技術の分野における通常の知識を有する者（以下，「当業者」という。）が容易に発明できたものであるから，特許を受けることができない。

引用文献等一覧

１．国際公開第２０１５／０１１９３７号

第３ 本願発明

本願請求項１～１６に係る発明（以下，それぞれ「本願発明１」～「本願発明１６」という。）は，令和２年２月２５日付けの手続補正で補正された特許請求の範囲の請求項１～１６に記載された事項により特定される発明であり，本願発明１は以下のとおりの発明である。

「【請求項１】

リチウム，リン，硫黄及び塩素を含み，

前記塩素の前記リンに対するモル比ｃ（Ｃｌ／Ｐ）が１．０より大きく１．９以下であり，

アルジロダイト型結晶構造を有し，

前記アルジロダイト型結晶構造の格子定数が９．７５０Å以上，９．８２０Å以下である，硫化物固体電解質。」

なお，本願発明２～１４は，本願発明１を減縮した発明であり，本願発明１５は，本願発明１～１４のいずれかの硫化物固体電解質を含む電極合材の発明であり，本願発明１６は，本願発明１～１４のいずれかの硫化物固体電解質及び本願発明１５の電極合材のうち少なくとも１つを含むリチウムイオン電池の発明である。

第４ 引用文献，引用発明等

１ 引用文献１について

原査定の拒絶の理由に引用された引用文献１（国際公開第２０１５／０１１９３７号）には，次の事項が記載されている（下線は当審が付した。）。

「技術分野

[0001] 本発明は，リチウムイオン電池の固体電解質として好適に用いることができるリチウムイオン電池用硫化物系固体電解質に関する。」

「実施例

［0041］ 以下，実施例に基づいて本発明を説明する。但し，本発明はこれらに限定されて解釈されるものではない。

［0042］（実施例１）

表１に示した組成式となるよう，硫化リチウム（Ｌｉ２Ｓ）粉末２．１４ｇと，硫化リン（Ｐ２Ｓ５）粉末２．０７ｇと，塩化リチウム（ＬｉＣｌ）粉末０．７９ｇとをそれぞれ秤量し，ボールミルで１５時間粉砕混合して混合粉末を調製した。この混合粉末をカーボン製の容器に充填し，これを管状電気炉にて硫化水素ガス（Ｈ２Ｓ，純度１００％）を１．０Ｌ／ｍｉｎ流通させながら，昇降温速度２００℃／ｈにて４００℃で４時間焼成した。その後，試料を乳鉢で解砕し，目開き５３μｍの節いで整粒して粉末状の試料を得た。

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この際，上記秤量，混合，電気炉へのセット，電気炉からの取り出し，解砕及び整粒作業は全て，十分に乾燥されたＡｒガス（露点－６０℃以上）で置換されたグローブボックス内で実施した。

得られた粉末状の試料（化合物）をＸ線回折法（ＸＲＤ）で分析した結果，空間群Ｆ－４３ｍで立方晶系の結晶構造を有し，かつ組成式：Ｌｉ６ＰＳ５Ｃｌで表される化合物であることを確認した。

・・・

［0044］（実施例３－１５）

表１に示した組成式になるように各原料の配合量を変更すると共に，焼成雰囲気及び焼成温度を表１に示した温度とした以外の点は，実施例１と同様にして試料を作製した。

得られた粉末状の試料（化合物）をＸＲＤで分析した結果，空間群Ｆ－４３ｍで立方晶系の結晶構造を有し，かつそれぞれ表１に示した組成式で表される化合物であることを確認した。

・・・

［0052］

［表１］

［図：0001386500000001.jpg］

［0053］ 表１中の「Ｘ」は，Ｌｉ７－ｘＰＳ６－ｘＨａｘ（ＨａはＣｌ若しくはＢｒ）のｘを示し，「輸率」は，リチウムイオン輸率（ｔＬｉ＋） を示す。・・・

［0054］ 表１に示されるように，実施例１～１５までの試料は，主たる生成相が立方晶で空間群Ｆ－４３ｍに属する結晶構造を有するＬｉ７－ｘＰＳ６－ｘＨａｘであり，未反応のＬｉ２ＳやＬｉＣｌ及びＬｉＢｒは残存していないか，あるいは僅かにしか残存していないことが分かった。・・・」

上記記載のうち，特に，実施例１４に注目すると，引用文献１には，以下の発明（以下，「引用発明」という。）が記載されていると認められる。

「主たる生成相が立方晶で空間群Ｆ－４３ｍに属する結晶構造を有するＬｉ７－ｘＰＳ６－ｘＣｌｘからなり，ｘが１．２である，リチウムイオン電池用硫化物系固体電解質。」

第５ 対比・判断

１ 本願発明１について

（１）対比

本願発明１と引用発明とを対比する。

ア 引用発明の「リチウムイオン電池用硫化物系固体電解質」は，「Ｌｉ７－ｘＰＳ６－ｘＣｌｘからなり，ｘが１．２である」から，本願発明１とは，「リチウム，リン，硫黄及び塩素を含」んでいる点で共通している。

イ 引用発明において，ＣｌのＰに対するモル比は，１．２／１＝１．２であるから，引用発明と本願発明１とは，「前記塩素の前記リンに対するモル比ｃ（Ｃｌ／Ｐ）」が１．２を含む「１．０より大きく１．９以下」である点で共通している。

ウ 本願明細書の【０００４】，【０００６】には，アルジロダイト型結晶構造が記載されている文献として，引用文献１（特許文献２）が挙げられているから，引用発明の「主たる生成相が立方晶で空間群Ｆ－４３ｍに属する結晶構造」は，本願発明１の「アルジロダイト型結晶構造」に相当する。

エ 引用発明の「リチウムイオン電池用硫化物系固体電解質」は，本願発明１の「硫化物固体電解質」に相当する。

オ 以上から，本願発明１と引用発明との間には，次の一致点，相違点があるといえる。

＜一致点＞

「リチウム，リン，硫黄及び塩素を含み，

前記塩素の前記リンに対するモル比ｃ（Ｃｌ／Ｐ）が１．０より大きく１．９以下であり，

アルジロダイト型結晶構造を有する，硫化物固体電解質。」

＜相違点＞

（２）相違点についての判断

ア 本願明細書の【００５３】，【００５４】には，アルジロダイト型結晶構造に含まれる塩素量を多くするには，例えば，原料の塩素含有量を増やすことの他に，原料の粉砕混合を十分に実施すること，熱処理（焼成）雰囲気を調整すること，熱処理温度を調整することが有効であり，これら条件を調整することにより，硫化物固体電解質のアルジロダイト型結晶構造以外の部分に存在する塩素量の増加を抑制し，アルジロダイト型結晶構造に含まれる塩素量を効率よく増やすことができる旨記載されている。

そして，同【００１３】には，アルジロダイト型結晶構造に含まれる塩素量を多くすることにより，アルジロダイト型結晶構造の格子定数が小さくなることが記載されている。

そうすると，アルジロダイト型結晶構造の格子定数は，原料の塩素含有量を増やすこと，原料の粉砕混合を十分に実施すること，熱処理（焼成）雰囲気を調整すること，熱処理温度を調整することなどの製造条件よって変化するものであり，塩素のリンに対するモル比ｃ（Ｃｌ／Ｐ）によって一義的に決まるものとはいえない。

このことは，本願の実施例（【表７】，【表８】）において，例えば，実施例５と実施例１２とでは，塩素のリンに対するモル比ｃ（Ｃｌ／Ｐ）が，いずれも１．７であるのに対し， ＭＭ処理条件の時間が７２Ｈの実施例５では格子定数が９．７９５Åであり，一方， ＭＭ処理条件の時間が１５Ｈの実施例１２では格子定数が９．８１９Åであることからも裏付けられている。

イ 前記（１）イで検討したとおり，引用発明と本願発明１とは，「前記塩素の前記リンに対するモル比ｃ（Ｃｌ／Ｐ）」が１．２で共通しているところ，前記アで検討したとおり，アルジロダイト型結晶構造の格子定数は，原料の塩素含有量を増やすこと，原料の粉砕混合を十分に実施すること，熱処理（焼成）雰囲気を調整すること，熱処理温度を調整することなどの製造条件よって変化するものであり，塩素のリンに対するモル比ｃ（Ｃｌ／Ｐ）によって一義的に決まるものとはいえない。

そこで，本願発明１の実施例と引用発明（実施例１４）の製造条件を比較することによって，引用発明のアルジロダイト型結晶構造の格子定数が，本願発明１の「９．７５０Å以上，９．８２０Å以下」の数値範囲に入っているか否かを検討する。

（ア）本願発明１の実施例１～１２の製造条件

本願明細書の【００９２】，【００９３】，【００９７】，【００９８】の【表６】，【００９９】，【０１０１】の【表７】によれば，実施例１～１２の製造条件は，以下のとおりである。

熱処理

（イ）引用発明（実施例１２）の製造条件

一方，引用文献１の［0042］， [0044]， [表１]によれば，実施例１４の製造条件は，以下のとおりである。

熱処理

（ウ）以上によれば，本願発明１の実施例１～１２と，引用発明（実施例１４）とでは，粉砕混合条件及び熱処理の雰囲気が相違している。

（エ）そうすると，引用発明と本願発明１とは，「前記塩素の前記リンに対するモル比ｃ（Ｃｌ／Ｐ）」が１．２で共通しているものの，粉砕混合条件及び熱処理の雰囲気が相違しているから，引用発明のアルジロダイト型結晶構造の格子定数は，本願発明１の「９．７５０Å以上，９．８２０Å以下」の数値範囲に入っているとはいえない。

ウ また，リチウムイオン電池用硫化物系固体電解質であるアルジロダイト型結晶構造の格子定数を「９．７５０Å以上，９．８２０Å以下」とすることは，本願の優先日前において周知技術であるともいえない。

したがって，引用発明において，「リチウムイオン電池用硫化物系固体電解質」のアルジロダイト型結晶構造の格子定数を「９．７５０Å以上，９．８２０Å以下」とすること，すなわち，相違点１に係る本願発明１の構成とすることは，当業者が容易に想到し得たものとはいえない。

よって，本願発明１は，引用発明に基づいて，当業者が容易に発明できたものではない。

２ 本願発明２～１６について

本願発明２～１４は，本願発明１を減縮した発明であり，本願発明１５は，本願発明１～１４のいずれかの硫化物固体電解質を含む電極合材の発明であり，本願発明１６は，本願発明１～１４のいずれかの硫化物固体電解質及び本願発明１５の電極合材のうち少なくとも１つを含むリチウムイオン電池の発明であり，いずれも相違点１に係る本願発明１の構成を有しているから，本願発明１と同様の理由により，本願発明２～１６は，引用発明に基づいて，当業者が容易に発明できたものではない。

第６ むすび

以上のとおり，本願発明１～１６は，引用発明に基づいて，当業者が容易に発明をすることができたものではない。

したがって，原査定の理由によっては，本願を拒絶することはできない。

また，他に本願を拒絶すべき理由を発見しない。

よって，結論のとおり審決する。