2023-013160

特願２０１９－１１９０２３「スポンジチタンの製造方法」拒絶査定不服審判事件〔令和３年１月１４日出願公開、特開２０２１－４３９９、請求項の数（６）〕について、次のとおり審決する。

結 論 原査定を取り消す。 本願の発明は、特許すべきものとする。

理 由 第１ 手続の経緯 本願は、令和１年６月２６日の出願であって、令和４年１１月１４日付けで拒絶理由通知がされ、令和５年１月２０日に意見書及び手続補正書が提出され、同年４月２１日付けで拒絶査定（以下、「原査定」という。）がされ、これに対し、同年８月４日に拒絶査定不服審判の請求がされると同時に手続補正書が提出されたものである。 第２ 原査定の理由の概要 原査定の理由の概要は次のとおりである。 本願請求項１～２、５に係る発明は、以下の引用文献１に記載された発明であるから、特許法第２９条第１項第３号に該当し、特許を受けることができない。 また、本願請求項１～２、５に係る発明は、以下の引用文献１に記載された発明に基いて、その発明の属する技術の分野における通常の知識を有する者（以下、「当業者」という。）が容易に発明をすることができたものであるから、特許法第２９条第２項の規定により特許を受けることができない。 引用文献等一覧 １．特公昭５９－０４２０６０号公報 第３ 審判請求時の補正について 審判請求時の補正（令和５年８月４日提出の手続補正書による補正）は、当該補正前の請求項１に記載された「有効空間高さＨｓ」という記載を、「有効空間高さＨｅ」とする補正である。 当該補正は、願書に最初に添付した明細書の段落【００２９】、【００３５】の記載に基づくものであるから、願書に最初に添付した明細書、特許請求の範囲又は図面に記載した事項の範囲内においてしたものである。 また、当該補正は、補正前の請求項１に記載された「有効空間高さＨｓ」という記載を、「有効空間高さＨｅ」とするものにすぎないから、補正前に受けた拒絶理由通知において特許をすることができないものか否かについての判断が示された発明と、補正後の特許請求の範囲に記載される事項により特定される発明とが、同一の特別な技術的特徴を有していることにより、これらの発明が単一の一般的発明概念を形成するように連関している技術的関係を有することにより、特許法第３７条の発明の単一性の要件を満たす一群の発明に該当するものとなるようにしたものである。 そして、当該補正は、補正前の請求項１に記載された「有効空間高さＨｓ」という記載が誤りで、補正後の請求項１に記載された「有効空間高さＨｅ」という記載が正しいことが、願書に最初に添付した明細書、特許請求の範囲又は図面の記載から明らかで、当業者であればそのことに気付いて補正後の趣旨に理解するのが当然であるといえるから、誤記の訂正を目的とするものである。 したがって、審判請求時の補正は、特許法第１７条の２第３項及び第４項に適合するとともに、同法同条第５項第３号に掲げる事項を目的とするものに該当する。 なお、審判請求時の補正は、特許法第１７条の２第５項第２号に掲げる事項を目的とするものではないから、同法同条第６項において準用する同法第１２６条第７項の独立特許要件は課されない。 第４ 本願発明 本願請求項１～６に係る発明（以下、それぞれ「本願発明１」～「本願発明６」という。）は、上記第３で検討したとおり、令和５年８月４日提出の手続補正書により適法に補正された特許請求の範囲の請求項１～６に記載された事項により特定される以下のとおりのものである。 【請求項１】 金属製還元反応容器内で、金属マグネシウムを含む溶融浴に四塩化チタンを供給し、スポンジチタン塊を生成する還元工程を含む、スポンジチタンの製造方法であって、 前記還元工程で、四塩化チタンの供給量が、少なくとも、四塩化チタンの総供給量の５０質量％に達するまでの間、 四塩化チタンを前記総供給量の１０質量％供給する毎に、前記溶融浴の浴面の総移動距離を、金属製還元反応容器内の有効空間高さに対する比で、０．１２以上とし、かつ、 高さ方向における前記浴面の位置での金属製還元反応容器の側壁の温度を、７００℃～９５０℃の範囲内とし、 四塩化チタンの供給を開始したときから四塩化チタン５０質量％を供給するまでの間の期間において、金属製還元反応容器内の有効空間高さＨｅと、前記浴面の高さの最高値Ｈｓｍａｘと、前記浴面の高さの最低値Ｈｓｍｉｎとが、（Ｈｓｍａｘ－Ｈｓｍｉｎ）／Ｈｅ≧０．１５の関係を満たす、スポンジチタンの製造方法。 【請求項２】 前記還元工程で、金属製還元反応容器内で生成する塩化マグネシウムを、金属製還元反応容器から断続的に排出する、請求項１に記載のスポンジチタンの製造方法。 【請求項３】 四塩化チタンを総供給量に対して７質量％～１０質量％供給する間に１回の頻度で、前記塩化マグネシウムを排出する、請求項２に記載のスポンジチタンの製造方法。 【請求項４】 １回当たりの前記塩化マグネシウムの排出量を、還元工程全体での塩化マグネシウム総排出量の５質量％～１２質量％とする請求項２又は３に記載のスポンジチタンの製造方法。 【請求項５】 前記還元工程で、金属製還元反応容器内に金属マグネシウムを断続的に供給する、請求項１～４のいずれか一項に記載のスポンジチタンの製造方法。 【請求項６】 前記還元工程で、金属製還元反応容器の円筒状の側壁の内面に、壁面生成スポンジチタンが、該内面から半径方向の内側に盛り上がって形成され、 前記壁面生成スポンジチタンの半径方向の最大厚みが２００ｍｍ以下である、請求項１～５のいずれか一項に記載のスポンジチタンの製造方法。 第５ 当審の判断 １ 引用文献１に記載された事項、引用文献１に記載された発明 （１）引用文献１に記載された事項 原査定の拒絶の理由に引用された引用文献１には、次の記載がある。なお、「・・・」は、記載の省略を意味する。 ア「下方にロストルを有する容器内に溶融保持された金属Ｍｇ上にＴｉＣｌ４を導き両者の反応により金属Ｔｉを生成し該Ｔｉの本質的部分を上記ロストル上に堆積せしめる方法において、該ロストルの上面から本質的に隔たつた該容器の上部に浴面が到達すべく金属Ｍｇを溶融保持せしめた後ＴｉＣｌ４を供給して反応を開始せしめ、更に同一工程中において副生成するＭｇＣｌ２を容器外へ排出せしめることにより該ＭｇＣｌ２の上方に存在する金属Ｍｇの浴面のレベルを本質的に限定されかつロストルから隔たつた範囲に保ち、かく制御された金属Ｍｇの浴面上で反応を進行せしめ、一方生成するＴｉをロストル上に沈降堆積させることを特徴とする金属Ｔｉの製造方法。」（特許請求の範囲） イ「本発明はクロル法による金属Ｔｉの製造方法、特に還元ルツボ内に別の容器（内筒）を配置し、この容器内で溶融金属ＭｇとＴｉＣｌ４との反応によりスポンジ状Ｔｉを製造する方法の改良に関する。」（第１欄第３０行～第３４行） ウ「本発明者の知見によれば、溶融Ｍｇを保持せる容器の上部に位置するＭｇ浴面でＴｉＣｌ４との反応を進行させた場合には、生成したＴｉは溶融状態のＭｇやＭｇＣｌ２中を沈降し容器底部に設けられたロストル面上に堆積し、また器壁面上に析出したスポンジもある程度の大きさに成長すると器壁から離れて落下して同様に堆積する。」（第２欄第３４行～第３欄第３行） エ「従つて本発明はかゝる知見に基き、反応容器の上部の限定された部分で主たる還元反応を実施することによつて生成したＴｉを容器底部のロストル上に順次堆積せしめ、こうして一定条件下で反応を継続することを可能にし、同時に析出したＴｉスポンジ容器内に緻密に堆積させてバツチ当りの析出量を増大することも可能にしたものであつてその要旨とするところは、・・・金属Ｔｉの製造方法に存する。」（第３欄第３行～第２５行） オ「Ｍｇの浴面位はＴｉＣｌ４の還元反応が主としてこのジヤケツトに対応する内筒空間の部分で進行する様に調整される。」（第３欄第３５行～第３７行） カ「実施例 本質的に第１図に示された構成の装置を用いた。内筒は内径１．６ｍ、肉厚１９ｍｍのＳＵＳ４１０製で外筒は全長４．５ｍ、内径１．７ｍ、肉厚３２ｍｍのＳＵＳ３１６製で、内筒の器底から約２～３ｍの高さに相当する部分の外面に冷気吹込用のジヤケツトが設けられている。炉は外径２．５ｍ、全高５ｍの円筒状で鉄板製の外被を有する密閉構造のものを用いた。ヒーターはこのジヤケツトの近傍の部分が他から独立して制御可能となっている外、更に幾つかの部分ごとに制御可能に構成されている。分解されている内筒に、溶融時に浴面が内筒の器底から約２．３ｍの位置に達する様に計算された約７．８トンのＭｇ塊が装入された。装置を組立て外筒内の空間をアルゴン雰囲気とし、炉により全体を約８００℃まで加熱して金属Ｍｇを溶融した後、内筒頂部の導入管を通じてＴｉＣｌ４を４００ｋｇ／時の割合で液状にて吹込んだ。反応の進行につれて浴面位が変化するが、これはＴｉＣｌ４の装入量からの計算により推定し、また内筒内外の差圧から検知し、反応開始後６時間から外筒底部の融液排出手段を通じて３時間毎に約１．２トンずつ抜出した。反応の進行とともに浴面付近の温度も上昇するのでこの部分のヒーターへの通電の中断並びに冷却ジヤケツトへの空気送入操作によつてこの部分の温度を約９５０℃以下（内筒内面）に維持して生成Ｔｉの内筒材との合金形成による汚染を避け、一方その他の部分は約８００℃に保つて融液の抜出操作を容易にした。この様な工程を延べ５０時間行なつた後結局約５．１トンのスポンジ状Ｔｉを含む内容物にて内筒内空間の約９０％が充填されている内筒を回収した。」（第４欄第３１行～第５欄第１８行） キ「以上詳述した様に本発明においては反応が主として進行する領域が、１）特定の位置に限定され、反応の外部からの確実な制御が行なわれる様になつたことにより ａ）ＴｉＣｌ４の供給速度を増す時の反応領域の過度の温度上昇並びにこれに起因する生成Ｔｉの反応容器材による汚染が効果的に回避されるので、高収率にて生産速度を増大することができる。 ｂ）更に反応の全期間を通じて一定速度でＴｉＣｌ４の供給を行なえるのでほゞ一定の品質・性状のＴｉが得られ、製品の歩留りが向上する。 ２）生成物を保持すべきロストルから隔たつた上方に位置することにより、析出したＴｉは順次ロストル上に堆積していくので大きな空間の埋め残しはなく、内容空間の利用効率が向上する。 等の利点が得られるものである。」（第５欄第２４行～第６欄第１６行） （２）引用文献１に記載された発明 引用文献１の上記（１）の記載によれば、特に、実施例に着目すると、引用文献１には、次の発明（以下、「引用発明」という。）が記載されていると認められる。 「分解されている、内径１．６ｍ、肉厚１９ｍｍのＳＵＳ４１０製の内筒に、溶融時に浴面が内筒の器底から約２．３ｍの位置に達するように計算された約７．８トンのＭｇ塊が装入され、 装置を組立て、全長４．５ｍ、内径１．７ｍ、肉厚３２ｍｍのＳＵＳ３１６製の外筒内の空間をアルゴン雰囲気とし、外径２．５ｍ、全高５ｍの円筒状で鉄板製の外被を有する密閉構造の炉により全体を約８００℃まで加熱して金属Ｍｇを溶融した後、内筒頂部の導入管を通じてＴｉＣｌ４を４００ｋｇ／時の割合で液状にて吹込み、 反応の進行につれて変化する浴面位は、ＴｉＣｌ４の装入量からの計算により推定し、また内筒内外の差圧から検知し、反応開始後６時間から外筒底部の融液排出手段を通じて３時間毎に約１．２トンずつ抜出し、 反応の進行とともに温度が上昇する浴面付近の部分の内筒内面の温度を約９５０℃以下に維持し、その他の部分は約８００℃に保ち、 この様な工程を延べ５０時間行なつた後、約５．１トンのスポンジ状Ｔｉを含む内容物にて内筒内空間の約９０％が充填されている内筒を回収する、スポンジ状金属Ｔｉの製造方法。」 ２ 本願発明１について （１）対比 本願発明１と引用発明とを対比する。 ア 引用発明における「内径１．６ｍ、肉厚１９ｍｍのＳＵＳ４１０製の内筒」は、引用文献１の上記１（１）イの記載によれば、反応（還元）を行うための容器と解されるから、本願発明１における「金属製還元反応容器」に相当する。 イ 引用発明において、内筒に装入されたＭｇ塊が加熱されることにより「溶融した」「金属Ｍｇ」は、本願発明１における「金属マグネシウムを含む溶融浴」に相当する。そして、引用発明において、溶融した金属Ｍｇが装入された内筒の「内筒頂部の導入管を通じてＴｉＣｌ４を４００ｋｇ／時の割合で液状にて吹込」むことは、本願発明１において、金属マグネシウムを含む溶融浴に「四塩化チタンを供給」することに相当する。 ウ 引用発明において、「この様な工程を延べ５０時間行なつた後、約５．１トンのスポンジ状Ｔｉを含む内容物にて内筒内空間の約９０％が充填されている内筒を回収する」ことは、引用文献１の上記１（１）イの記載によれば、溶融した金属ＭｇとＴｉＣｌ４との反応（還元）によりスポンジ状Ｔｉを製造することと解されるから、本願発明１における「スポンジチタン塊を生成する還元工程」に相当する。 エ 引用発明における「スポンジ状金属Ｔｉの製造方法」は、本願発明１における「スポンジチタンの製造方法」に相当する。 オ 引用発明において、「反応の進行とともに温度が上昇する浴面付近の部分の内筒内面の温度を約９５０℃以下に維持し、その他の部分は約８００℃に保」つことは、本願発明１において、「高さ方向における前記浴面の位置での金属製還元反応容器の側壁の温度を、７００℃～９５０℃の範囲内と」することに相当する。 カ したがって、本願発明１と引用発明との間には、次の一致点、相違点があるといえる。 （一致点） 「金属製還元反応容器内で、金属マグネシウムを含む溶融浴に四塩化チタンを供給し、スポンジチタン塊を生成する還元工程を含む、スポンジチタンの製造方法であって、 高さ方向における前記浴面の位置での金属製還元反応容器の側壁の温度を、７００℃～９５０℃の範囲内とする、スポンジチタンの製造方法。」 （相違点） （相違点１）本願発明１は、「前記還元工程で、四塩化チタンの供給量が、少なくとも、四塩化チタンの総供給量の５０質量％に達するまでの間、四塩化チタンを前記総供給量の１０質量％供給する毎に、前記溶融浴の浴面の総移動距離を、金属製還元反応容器内の有効空間高さに対する比で、０．１２以上と」するものであるのに対し、引用発明は、このようなことが特定されていない点。 （相違点２）本願発明１は、「四塩化チタンの供給を開始したときから四塩化チタン５０質量％を供給するまでの間の期間において、金属製還元反応容器内の有効空間高さＨｅと、前記浴面の高さの最高値Ｈｓｍａｘと、前記浴面の高さの最低値Ｈｓｍｉｎとが、（Ｈｓｍａｘ－Ｈｓｍｉｎ）／Ｈｅ≧０．１５の関係を満たす」ものであるのに対し、引用発明は、このようなことが特定されていない点。 （２）相違点についての判断 ア 相違点１について （ア）まず、相違点１が実質的な相違点であるか否かについて検討する。 ａ 引用文献１には、相違点１に係る発明特定事項、すなわち、「前記還元工程で、四塩化チタンの供給量が、少なくとも、四塩化チタンの総供給量の５０質量％に達するまでの間、四塩化チタンを前記総供給量の１０質量％供給する毎に、前記溶融浴の浴面の総移動距離を、金属製還元反応容器内の有効空間高さに対する比で、０．１２以上と」することについては、何ら記載されておらず、また、そのようなことが技術常識であるともいえない。 ｂ（ａ）もっとも、引用発明は、内筒に装入されたＭｇ塊を加熱することにより金属Ｍｇを溶融した後、内筒頂部の導入管を通じてＴｉＣｌ４を４００ｋｇ／時の割合で液状にて吹込むとともに、反応開始後６時間から外筒底部の融液排出手段を通じて３時間毎に約１．２トンずつ抜出し、この様な工程を延べ５０時間行なうものであるから、その間、内筒内の浴面位、すなわち、浴面高さは変化するものと解される。 （ｂ）ここで、内筒頂部の導入管を通じて吹込んだ液状のＴｉＣｌ４が、当該内筒内において、溶融した金属Ｍｇの上にそのまま液状の層として堆積すると仮定すると、内筒内の浴面高さの変化量の合計、すなわち、浴面高さの総移動距離は、以下（ｃ）のとおり、算出することができる。 （ｃ）液状のＴｉＣｌ４は、４００ｋｇ／時の割合で、内径１．６ｍの内筒に吹込まれることから、ＴｉＣｌ４の密度（室温）を１．７３ｇ／ｃｍ３、ＴｉＣｌ４の吹込み開始からｔ時間後の浴面高さの増分をΔＨｔ（ｍ）とすると、ΔＨｔ（ｍ）＝（（４００×１０３（ｇ／時））／（１．７３×１０６（ｇ／ｍ３）））×ｔ／（０．８（ｍ）×０．８（ｍ）×３．１４）＝０．１１５ｔとなる。 また、全吹込み時間は５０時間であるから、ＴｉＣｌ４の全吹込み量に対する、吹込み開始からｔ時間後のＴｉＣｌ４の吹込み量の比は、ｔ／５０で算出される。 そうすると、ＴｉＣｌ４の吹込み開始から全吹込み量の１０質量％を吹込んだ時とは、ＴｉＣｌ４を５時間吹込んだ時である。また、反応開始後６時間までは、外筒底部の融液排出手段を通じて抜出されることはないから、５時間後の浴面高さの増分ΔＨｔ（ｍ）、すなわち、浴面高さの総移動距離を求めると、ΔＨｔ（ｍ）＝０．１１５×５＝０．５７５ｍと算出される。 一方、内筒内の有効空間高さは、不明であるものの、少なくとも外筒の高さ（全長）４．５ｍよりは低いと認められるところ、仮に、内筒内の有効空間高さを該外筒の高さ（全長）４．５ｍと等しいとして、浴面高さの総移動距離の、内筒内の有効空間高さに対する比を求めると、０．５７５／４．５＝０．１２７となる。なお、実際には、内筒内の有効空間高さは４．５ｍより低いため、当該比は０．１２７より大きな値となる。 また、ＴｉＣｌ４の吹込み開始から全吹込み量の２０質量％、３０質量％、４０質量％、５０質量％を吹込んだ時とは、それぞれ、ＴｉＣｌ４を１０時間、１５時間、２０時間、２５時間吹込んだ時である。そして、反応開始後６時間以降は、外筒底部の融液排出手段を通じて３時間毎に約１．２トンずつ抜出されるため、この抜出しによる浴面高さの減分も、浴面高さの総移動距離に加算されるから、浴面高さの総移動距離の、内筒内の有効空間高さに対する比は、０．１２７より大きな値となるとなることは、明らかである。 そうすると、上記（ｂ）の仮定が正しければ、相違点１は、実質的な相違点ではないといえる。 （ｄ）しかしながら、実際には、内筒内にて還元反応が進むに従い、ＴｉＣｌ４及び溶融した金属Ｍｇが消費されるとともに、スポンジ状Ｔｉ及びＭｇＣｌ２が生成するから、これらＴｉＣｌ４及び溶融した金属Ｍｇの消費並びにスポンジ状Ｔｉ及びＭｇＣｌ２の生成によっても、浴面高さは変化するものと認められる。上記（ｂ）の仮定では、このような浴面高さの変化は考慮されていないから、上記（ｃ）の計算式にて浴面高さの総移動距離を正確に算出できているかは不明である。 また、内筒内の圧力は明らかではないものの、内筒内面の温度は少なくとも約８００℃であることから、液状で吹込まれたＴｉＣｌ４の少なくとも一部は内筒内で気化していると推測される。そうであれば、液状で吹込んだＴｉＣｌ４の全量が、溶融した金属Ｍｇの上にそのまま液状の層として堆積しているとは必ずしもいえない。 以上のことを考慮すると、上記（ｂ）の仮定は正しいとはいえない。 ｃ してみれば、相違点１は、実質的な相違点である。 （イ）次に、相違点１の容易想到性について検討する。 ａ 上記（ア）ａで述べたとおり、引用文献１には、相違点１に係る発明特定事項については、何ら記載されておらず、また、当該発明特定事項のようにすることが技術常識であるともいえない。 ｂ 本願明細書の記載（【０００９】～【００１３】）によれば、本願発明１が解決しようとする課題は、「金属製還元反応容器の側壁の内面上への厚い壁面生成スポンジチタンの形成を抑制することができるスポンジチタンの製造方法を提供する」ことと認められる。 一方、引用文献１の上記１（１）ウの「器壁面上に析出したスポンジもある程度の大きさに成長すると器壁から離れて落下して同様に堆積する」との記載からみて、引用発明では、器壁面上でのスポンジチタンの成長はある程度許容されており、器壁面上でのスポンジチタンの成長を積極的に抑制しようとする課題は認識されていないといえる。 また、引用文献１の上記１（１）アの「ＭｇＣｌ２の上方に存在する金属Ｍｇの浴面のレベルを本質的に限定」との記載、同エの「反応容器の上部の限定された部分で主たる還元反応を実施する」との記載、同オの「Ｍｇの浴面位はＴｉＣｌ４の還元反応が主としてこのジヤケツトに対応する内筒空間の部分で進行する様に調整される」との記載、同キの「本発明においては反応が主として進行する領域が、１）特定の位置に限定され、反応の外部からの確実な制御が行なわれる様になつた」との記載からみて、引用発明からは、浴面高さを積極的に上下に変動させようとする動機付けが存在するとはいえず、むしろ浴面高さの変動を本質的に限定することに意義を見いだしている。 このように、引用文献１には、相違点１に係る発明特定事項と相反する教示がされていることから、たとえ当業者といえども、引用発明において、浴面高さを積極的に上下に変動させることは容易に着想できるとはいえず、ましてや、浴面高さの総移動距離を相違点１に係る発明特定事項のように具体的な数値範囲で特定することも容易に着想できるとはいえない。 ｃ 以上によれば、引用発明において、相違点１に係る発明特定事項を備えさせることは、当業者が容易に想到することができたとはいえない。 （３）小括 したがって、相違点２について判断するまでもなく、本願発明１は、引用発明であるとはいえず、また、引用発明に基いて、当業者が容易に発明をすることができたものとはいえない。 ３ 本願発明２～６について 本願発明２～６は、本願発明１を引用し、更に減縮した発明であって、本願発明１の発明特定事項を全て備えるものであるから、相違点１に係る発明特定事項を備えている。したがって、本願発明１について上記２で述べたのと同じ理由により、本願発明２～６は、引用発明であるとはいえず、また、引用発明に基いて、当業者が容易に発明をすることができたものとはいえない。 ４ まとめ 以上のとおりであるから、本願発明１～６は、引用文献１に記載された発明であるとはいえない。 また、本願発明１～６は、引用文献１に記載された発明に基いて、当業者が容易に発明をすることができたものとはいえない。 第６ むすび 以上のとおり、本願については、原査定の拒絶理由を検討してもその理由によって拒絶すべきものとすることはできない。 また、他に本願を拒絶すべき理由を発見しない。 よって、結論のとおり審決する。