2019-007148

特願２０１６－５２３５３８「薄膜の平坦化方法、平坦化薄膜の形成方法及び薄膜形成用ワニス」拒絶査定不服審判事件〔平成２７年１２月　３日国際公開、ＷＯ２０１５／１８２６６７〕について、次のとおり審決する。

【結　論】 本件審判の請求は、成り立たない。

【理　由】 第１　手続の経緯 本願は、２０１５年（平成２７年）５月２７日（優先権主張　２０１４年（平成２６年）５月３０日）を国際出願日とする出願であって、その後の手続の経緯は、以下のとおりである。 平成３０年８月１６日：上申書、手続補正書の提出 平成３０年９月５日付け：拒絶理由通知書 平成３０年１１月６日：意見書、手続補正書の提出 平成３１年３月４日付け：拒絶査定（以下「原査定」という。） 平成３１年５月３１日：審判請求書の提出 令和元年６月２１日付け：拒絶理由通知 令和元年９月２０日：意見書、手続補正書の提出 第２　本願発明 本願の請求項１に係る発明（以下「本願発明」という。）は、令和元年９月２０日提出の手続補正書により補正された特許請求の範囲の請求項１に記載された事項によって特定されるとおりの、次のものである。 「　　【請求項１】 電荷輸送性物質であって分子量が２００～５,０００である有機化合物及び有機溶媒を含む電荷輸送性薄膜形成用ワニスであって、流動活性化エネルギーが２８ｋＪ／ｍｏｌ以下である電荷輸送性薄膜形成用ワニス（ただし、電荷輸送性モノマーまたは数平均分子量２００～５,０００の電荷輸送性オリゴマーもしくはポリマーからなる電荷輸送物質、またはこの電荷輸送物質およびドーパント物質からなる電荷輸送性材料と、少なくとも１種の良溶媒および少なくとも１種の貧溶媒を含んで構成される混合溶媒と、を含有し、前記良溶媒および貧溶媒の沸点差ΔＴ℃の絶対値が、|ΔＴ|＜２０℃を満たし、２５℃での粘度が７．５ｍＰａ・ｓ以下、かつ、２３℃での表面張力が３０．０～４０．０ｍＮ／ｍであり、前記電荷輸送性材料が、前記混合溶媒中に溶解または均一に分散している電荷輸送性ワニスを除く。）。」 第３　当審の拒絶理由通知書の概要 令和元年６月２１日付け拒絶理由通知書によって当合議体が通知した拒絶の理由は、［Ａ］この出願は、特許請求の範囲の記載が、特許法第３６条第６項第１号に規定する要件を満たしていない、［Ｂ］この出願の請求項１～１７に係る発明は、その優先権主張の日（以下、「本件優先日」という。）前に日本国内又は外国において電気通信回線を通じて公衆に利用可能となった発明であるから、特許法第２９条第１項第３号に該当し、特許を受けることができない、［Ｃ］ この出願の請求項１～１７に係る発明は、本件優先日前に日本国内又は外国において電気通信回線を通じて公衆に利用可能となった発明に基づいて、その出願前にその発明の属する技術の分野における通常の知識を有する者（以下、「当業者」という。）が容易に発明をすることができたものであるから、特許法第２９条第２項の規定により特許を受けることができない、［Ｄ］この出願は、特許請求の範囲の記載が、特許法第３６条第６項第２号に規定する要件を満たしていない、というものである。 第４　本願の発明の詳細な説明の記載 本願の発明の詳細な説明には、以下の記載がある。 １　「発明が解決しようとする課題 [0008]　本発明は、このような事情に鑑みてなされたものであり、平坦性の良好な薄膜を与えるための方法、そのような薄膜の形成方法、及びそのような薄膜を与え得るワニスを提供することを目的とする。 ・・・（省略）・・・ 発明を実施するための形態 [0013]　本発明の薄膜の平坦化方法は、有機化合物と有機溶媒とを含む薄膜形成用ワニスを用いて薄膜を形成するにあたって、前記ワニスの流動活性化エネルギーを２８ｋＪ／ｍｏｌ以下とすることを特徴とする。 [0014]　流動活性化エネルギーは、アンドレードの式、 η＝Ａｅｘｐ(Ｅ／ＲＴ) におけるＥ（ｋＪ／ｍｏｌ）で表される。アンドレードの式は、粘度と温度との関係を表す式であって、流動活性化エネルギーが低いほど、粘度の温度依存性が小さいことを意味する。」 ２　「実施例 ・・・（省略）・・・ [0085]［１］電荷輸送性ワニスの成分の合成 ［合成例１］ 下記式（２）で表されるアニリン誘導体及び下記式（３）で表されるアリールスルホン酸を、それぞれ国際公開第２０１３／０８４６６４号及び国際公開第２００６／０２５３４２号記載の方法に従って合成した。 ［化５］ [0086]［２］電荷輸送性ワニスの調製 ［実施例１］電荷輸送性ワニスＡの調製 式（２）で表されるアニリン誘導体０.１３７ｇと式（３）で表されるアリールスルホン酸０.２７１ｇとを、窒素雰囲気下で１,３－ジメチル－２－イミダゾリジノン６.０ｇに溶解させた。得られた溶液に、ジエチレングリコール６.０ｇ及びジエチレングリコールモノメチルエーテル８.０ｇを順次加えて攪拌し、電荷輸送性ワニスＡを調製した。 [0087]［実施例２］電荷輸送性ワニスＢの調製 溶媒を、１,３－ジメチル－２－イミダゾリジノン６.０ｇ、ジプロピレングリコールモノメチルエーテル９.０ｇ及びヘキシレングリコール５.０ｇに変えた以外は、実施例１と同様の方法で電荷輸送性ワニスＢを調製した。 [0088]［実施例３］電荷輸送性ワニスＣの調製 溶媒を、１,３－ジメチル－２－イミダゾリジノン６.０ｇ、ジエチレングリコール１０.０ｇ及びジエチレングリコールモノメチルエーテル４.０ｇに変えた以外は、実施例１と同様の方法で電荷輸送性ワニスＣを調製した。 [0089]［実施例４］電荷輸送性ワニスＤの調製 溶媒を、１,３－ジメチル－２－イミダゾリジノン８.０ｇ、２,３－ブタンジオール９.０ｇ及びジエチレングリコールモノエチルエーテルアセテート３.０ｇに変えた以外は、実施例１と同様の方法で電荷輸送性ワニスＤを調製した。 [0090]［実施例５］電荷輸送性ワニスＥの調製 溶媒を、１,３－ジメチル－２－イミダゾリジノン６.６ｇ、２,３－ブタンジオール８.０ｇ及びジプロピレングリコールモノメチルエーテル５.４ｇに変えた以外は、実施例１と同様の方法で電荷輸送性ワニスＥを調製した。 ・・・（省略）・・・ [0092]［３］流動活性化エネルギーの算出 レオメーターを用いて電荷輸送性ワニスＡ～Ｆの２０～１００℃の粘度（η）を測定した。そして、アンドレードの式を変形すると以下のように表されることから、得られた測定値を用いて１／Ｔに対してｌｎηでプロットし、ワニスの流動活性化エネルギーＥを算出した。なお、算出では、最小二乗法を用いた。 ｌｎη＝ｌｎＡ＋(Ｅ／ＲＴ) また、同じ方法で、電荷輸送性ワニスＡ～Ｆの調製に用いた溶媒のみの粘度（η）を測定し、溶媒の流動活性化エネルギーＥs を算出した。結果を表１に示す。 [0093]［４］ピクセル内平坦性評価 ポジ型感応性ポリイミドを用いて作製したピクセル幅（構造物間）５０×１００μｍの構造物付きＩＴＯ基板に電荷輸送性ワニスＡ～Ｆをスピンコートにより塗布し、大気中ホットプレート上で８０℃加熱して１分間乾燥し、２３０℃で１５分間の加熱焼成を行い、成膜した。微細形状測定機サーフコーダET-4000にてピクセル部分の膜の最大段差（Ｒmax）を測定した。結果を表１に併記する。また、ピクセル内の膜プロファイルを図１に示す。 [0094][表１] [0095]　表１に示したように、流動活性化エネルギーの最も小さい電荷輸送性ワニスＡから作製した膜の最大段差が最も小さく、流動活性化エネルギーが大きくなるにつれて最大段差が大きくなっていくことから、電荷輸送性ワニスの流動活性化エネルギーを小さくすることで膜の平坦性を高くすることができることがわかった。」 ３　「[図１] 」 第５　引用文献の記載 本願出願前の２０１３年９月６日に、日本国内又は外国において電気通信回線を通じて公衆に利用可能となった国際公開第２０１３／１２９２４９号（以下、「引用文献」という。）は、本願出願前の技術水準が記載された文献と認められるところ、そこには、以下の記載がある。 「発明を実施するための形態 [0010]　以下、本発明について更に詳しく説明する。 本発明に係る電荷輸送性ワニスは、電荷輸送性モノマーまたは数平均分子量２００～５０万の電荷輸送性オリゴマーもしくはポリマーからなる電荷輸送物質、またはこの電荷輸送物質およびドーパント物質からなる電荷輸送性材料と、少なくとも１種の良溶媒および少なくとも１種の貧溶媒を含んで構成される混合溶媒と、を含有し、良溶媒および貧溶媒の沸点差ΔＴ℃の絶対値が、｜ΔＴ｜＜２０℃を満たし、２５℃での粘度が７．５ｍＰａ・ｓ以下、かつ、２３℃での表面張力が３０．０～４０．０ｍＮ／ｍであり、電荷輸送性材料が、混合溶媒中に溶解または均一に分散しているものである。 ・・・（省略）・・・ [0048]　本発明の電荷輸送性ワニスにおいて、良溶媒および貧溶媒の使用量はワニスの粘度および表面張力が上記範囲を満たすよう、用いる溶媒の種類、並びに電荷輸送性物質等の種類および使用量等に応じて変動するものであるため一概には規定できないが、通常、良溶媒の使用量は、溶媒全体に対して１～９０質量％（貧溶媒１０～９９質量％）であり、好ましくは１０～９０質量％（貧溶媒１０～９０質量％）、より好ましくは２０～９０質量％（貧溶媒１０～８０質量％）、より一層好ましくは３０～９０質量％（貧溶媒１０～７０質量％）である。 ・・・（省略）・・・ [0096]　上記各実施例および比較例で調製したワニスを、スリットダイコーターを用いてＩＴＯベタ基板（縦１２０ｍｍ×１２０ｍｍ、厚み０．７ｍｍ）に塗布した後、大気中、５０℃のホットプレート上で５分乾燥し、２３０℃のホットプレート上で１５分焼成して基板上に薄膜を形成した。 なお、ＩＴＯ基板は、Ｏ2プラズマ洗浄装置（１５０Ｗ、３０秒間）を用いて表面上の不純物を除去してから使用し、スリットコーターの塗布条件は、塗布エリアが１２０ｍｍ×１２０ｍｍ、Ｇａｐが２０μｍ、塗工待機時間が４ｓｅｃ、塗工速度が１０ｍｍ／ｓｅｃ、目標膜厚は３０ｎｍとした。 [0097]　次いで、得られた薄膜の膜厚分布を評価した。評価は、正方形状に作製した薄膜の四隅と中央付近の計５箇所を測定し、５箇所の膜厚の面内均一性を膜厚分布として数値化して行った。各ワニスの粘度および表面張力、ワニスの調製に使用した良溶媒と貧溶媒の沸点差〔良溶媒の沸点（℃）－貧溶媒の沸点（℃）〕およびその絶対値、並びに膜厚分布の評価結果を表１～４に示す。 なお、表１ではワニスの粘度が膜厚分布に及ぼす影響を評価し易い例を、表２ではワニスの表面張力が膜厚分布に及ぼす影響を評価し易い例を、表３では良溶媒および貧溶媒との沸点差が膜厚分布に及ぼす影響を評価しやすい例を、それぞれ抽出して列挙した。 また、表４では、単一溶媒組成の比較例１１，１２の結果を示した。 [0098][表１] [0099]　表１に示されるように、ワニスの粘度が７．５ｍＰａ・ｓ以下である実施例１～８で調製したワニスを用いて作製した薄膜は、粘度が７．５ｍＰａ・ｓ超である比較例１～３で調製したワニスを使用して作製した薄膜に比べ、膜厚のバラツキが小さいことがわかる。 [0100][表２] [0101]　表２に示されるように、ワニスの表面張力が３０．０～４０．０ｍＮ／ｍの範囲内である実施例で調製したワニスを用いて作製した薄膜は、表面張力が上記範囲外の比較例４，５で調製したワニスを使用して作製した薄膜に比べ、膜厚のバラツキが小さいことがわかる。 [0102][表３] [0103]　表３に示されるように、良溶媒と貧溶媒との沸点差の絶対値｜ΔＴ｜＜２０℃である実施例で調製したワニスを用いて作製した薄膜は、｜ΔＴ｜が２０℃以上の比較例６～１０で調製したワニスを使用して作製した薄膜に比べ、膜厚のバラツキが小さいことがわかる。」 第６　判断 １　本願明細書の段落[0008]の記載によると、本願発明の課題は、「平坦性の良好な薄膜を与える」ことと認められる。そして、発明の詳細な説明には、上記課題を解決するための方法として、段落[0013]に、「電荷輸送性薄膜形成用ワニス」の「流動活性化エネルギー」を「２８ｋＪ／ｍｏｌ以下」とすることが記載されている。 しかしながら、本願明細書には、段落[0014]に、「流動活性化エネルギーが低いほど、粘度の温度依存性が小さい」と記載されているものの、ワニスの流動活性化エネルギーと、ワニスから形成される薄膜の平坦性との関係については記載されておらず、出願時の技術常識に照らしても、その関係は明らかではない。 また、例えば、引用文献の段落[0048]に、「良溶媒および貧溶媒の使用量はワニスの粘度および表面張力が上記範囲を満たすよう、用いる溶媒の種類、並びに電荷輸送性物質等の種類および使用量等に応じて変動するものであるため一概には規定できない」と記載され、段落[0097]に「ワニスの粘度が膜厚分布に及ぼす」、「ワニスの表面張力が膜厚分布に及ぼす」及び「良溶媒および貧溶媒との沸点差が膜厚分布に及ぼす」と記載されているとおり、薄膜の平坦性は、流動活性化エネルギーのみで一概に決まるものではなく、ワニスの粘度、表面張力、溶媒の沸点や、これらの指標に影響を及ぼす材料組成に依存するものと認められる。そうしてみると、ワニスの流動活性化エネルギーの好適な上限値は、その材料組成により変化するものと考えられる。 そして、本願明細書には、「流動活性化エネルギーが２８ｋＪ／ｍｏｌ以下」である「電荷輸送性薄膜形成用ワニス」として、実施例１～５に記載の電荷輸送性薄膜形成用ワニスが記載されるのみであり、実施例１～５に記載されたもの以外の材料からなる電荷輸送性薄膜形成用ワニスであっても、「流動活性化エネルギー」を「２８ｋＪ／ｍｏｌ以下」とすることにより、上記課題を解決できることについて、具体的に確認されているとはいえない（当合議体注：例えば、各実施例における「有機化合物」は、いずれも本件出願の発明の詳細な説明の段落[0085]に記載された、分子量が６８５程度である「式（２）で表されるアニリン誘導体」にとどまるから、分子量が５０００である「有機化合物」や、構造が全く異なる「有機化合物」の場合についてまで、上記課題を解決できることが具体的に確認されているとはいえない。）。 そうしてみると、本願明細書の記載を総合的に勘案しても、材料組成が特定されていない「電荷輸送性薄膜形成用ワニス」について、請求項１に記載の条件を満足すれば課題を解決できるといえる根拠は見いだせない。また、当業者が本願出願時の技術常識に照らし当該発明の課題を解決できると認識できるということもできない。 したがって、本願発明は、発明の詳細な説明の記載により当業者が発明の課題を解決できると認識できる範囲のものであるということができず、また、その記載や示唆がなくとも当業者が出願時の技術常識に照らし発明の課題を解決できると認識できる範囲のものであるということもできない。 ２　この点につき、出願人は令和元年９月２０日に提出した意見書において、「上記補正によって、電荷輸送性物質の分子量の上限を特定した。本願実施例に開示された内容から、当業者であれば、この範囲の分子量を有する電荷輸送性物質を用いる場合は本願発明の効果を奏することは、容易に理解することができる。」と主張している。 しかしながら、前記１で述べたとおり、ワニスの流動活性化エネルギーの好適な上限値は、その材料組成により変化するものと考えられるから、電荷輸送性物質の分子量の上限を請求項１に記載のとおり特定するのみでは、本願発明の課題を解決できるといえる根拠は見いだせない。 したがって、出願人の意見は採用できない。 第７　むすび 以上のことから、この出願は、特許請求の範囲の記載が特許法３６条６項１号に規定する要件を満たしていない。 よって、結論のとおり審決する。