2017-003470

特願２０１５－５０６６８９「ジスルホニルアミンアルカリ金属塩の製造方法」拒絶査定不服審判事件〔平成２６年　９月２５日国際公開、ＷＯ２０１４／１４８２５８、請求項の数（３）〕について、次のとおり審決する。

【結　論】 原査定を取り消す。 本願の発明は、特許すべきものとする。

【理　由】 １　手続の経緯 本願は、平成２６年３月５日（優先権主張平成２５年３月１８日、日本国）を国際出願日とする出願であって、手続の概要は以下のとおりである。 平成２８年６月２２日付け　　拒絶理由の通知 平成２８年８月２２日　　　　意見書、手続補正書の提出 平成２８年１０月１７日　　　刊行物等提出書の提出 平成２９年１月１３日付け　　拒絶査定 平成２９年３月８日　　　　　審判請求、及び、手続補正書の提出 平成２９年１０月１１日付け　拒絶理由の通知（当審） 平成２９年１１月２７日　　　意見書の提出 平成２９年１２月１９日　　　応対記録の作成 ２　本願発明 本願の請求項１～３に係る発明は、平成２９年３月８日の手続補正書によって補正された特許請求の範囲の請求項１～３に記載された事項により特定される以下のとおりのものである。（以下、「本願発明１」～「本願発明３」という。） 【請求項１】 酢酸イソプロピル中で式〔Ｉ〕 【化１】 （式〔Ｉ〕中、Ｒ１およびＲ２は、フッ素原子を示し、 Ｒ３、Ｒ４、Ｒ５およびＲ６は、それぞれ独立して、水素原子、１～６個の炭素原子を有するアルキル基、または１～６個の炭素原子を有するアルコキシアルキル基を示し、Ｒ３、Ｒ４、Ｒ５およびＲ６のうち２つの基が一緒になってそれらが結合する窒素原子を環構成原子として含む５～８員環を形成してもよい。）で表されるジスルホニルアミンオニウム塩を、カチオン交換反応させて、式〔ＩＩ〕 【化２】 （式〔ＩＩ〕中、Ｍ＋は、アルカリ金属カチオンを示し、Ｒ１およびＲ２は式〔Ｉ〕におけるものと同じものを示す。）で表されるジスルホニルアミンアルカリ金属塩にする工程、 前記ジスルホニルアミンアルカリ金属塩を含有する酢酸イソプロピルを保留粒子径０．１～１０μｍのフィルターでろ過してろ液を得る工程、 ろ過工程の後、ろ液を０～４０℃の温度で濃縮する工程、および 濃縮工程の後、ジスルホニルアミンアルカリ金属塩を晶析させる工程 を含むジスルホニルアミンアルカリ金属塩の製造方法。 【請求項２】 フィルターがメンブレンフィルターである請求項１に記載の製造方法。 【請求項３】 カチオン交換反応させる工程の後で、ろ過する工程の前に、前記酢酸イソプロピル溶液を水で洗浄して該酢酸イソプロピル溶液からオニウムカチオンを除去する工程をさらに含む請求項１または２に記載の製造方法。 ３　原査定の理由について （１）　原査定の理由 以下のとおり、この出願の下記の請求項に係る発明は、その出願前に日本国内又は外国において、頒布された下記の刊行物に記載された発明又は電気通信回線を通じて公衆に利用可能となった発明に基いて、その出願前にその発明の属する技術の分野における通常の知識を有する者が容易に発明をすることができたものであるから、特許法第２９条第２項の規定により特許を受けることができないというものである。 ●理由１（特許法第２９条第２項）について ・請求項　１－５ ・引用文献等　１－５ 引用文献１，２には、酢酸イソプロピル等の有機溶媒において、フルオロスルホニルイミドアンモニウム塩をアルカリ金属化合物と反応させてフルオロスルホニルイミドアルカリ金属塩を製造することが記載されている（引用文献１の［００１２］，［００１３］，［００１６］，［００１７］，［００４４］－［００４６］，［００６９］，引用文献２の［００１２］，［００１３］，［００１６］，［００１７］，［００３６］－［００３８］，［００６０］参照。）。また、アルカリ金属化合物を用いると、副生する無機塩を濾過や水洗で除去できるので容易に精製することができることも記載されている（引用文献１の［００４６］、引用文献２の［００３８］参照。）。 本願の補正後の請求項１－４に係る発明と、引用文献１に記載された発明とを対比すると、以下の具体的な数値限定等を有する工程を持つ点で相違し、その余の点で一致する。 （１）ジスルホニルアミンアルカリ金属塩を含有する有機溶媒溶液を保留粒子径０．１～１０μｍのフィルターでろ過してろ液を得る工程 （２）ろ過工程の後、ろ液を０～４０℃の温度で濃縮する工程 （３）濃縮工程の後、ジスルホニルアミンアルカリ金属塩を晶析させる工程 上記相違点について検討すると、 （１）については、引用文献３，４に記載されているように、スルホニルイミドアルカリ金属塩を製造するにあたり、アルカリ金属化合物を反応させた後に孔径０．５μｍのフッ素樹脂製フィルター（引用文献３の［００３１］参照。）や孔径０．２μｍのメンブランフィルター（引用文献４の第６欄第５行～第２６行参照。）で濾過して精製を行うことは周知技術である。 （２）については、引用文献５の［００７０］－［００８６］には、スルホニルイミドアルカリ金属塩を製造するにあたり、バブリング法、又は薄膜蒸留法により、３０℃以上１５０℃以下で濃縮する工程が記載されている。 （３）については、引用文献４の第６欄第５行～第２６行において、ビストリフルオロメタンスルホンイミドの製造工程中、濾液から減圧下溶媒を留去した後、無水塩化メチレンを加えた晶析することが記載されている。 引用文献１－５は、スルホニルイミドアルカリ金属塩を製造技術という点において共通するものであり、製造方法の効率化や製造物質の高純度化といった課題も共通するものある。 したがって、引用文献１，２に記載されているフルオロスルホニルイミドアルカリ金属塩の製造方法について、文献３－５に記載されている事項に置換することで、本願の補正後の請求項１－４に係る発明とすることは、当業者にとって容易になし得ることである。 本願の補正後の請求項５に係る発明についても、平成２８年６月２２日付け拒絶理由通知書に記載した理由１［３］に記したように、引用文献１－５の記載に基づき、当業者が容易になし得るものである。 出願人は、平成２８年８月２２日付け意見書において、「濃縮工程における温度範囲について、引用文献５には「３０℃以上、１５０℃以下」と記載されていたとしても、より高純度の生成物が得られるのは、７５℃よりも１００℃であることが実証されている以上、本願発明に規定するような、ろ液を「０～４０℃」で濃縮する工程は、たとえ引用文献５を引用文献１ないし４と組み合わせたとしても、当業者が容易に想到し得たものではない」旨の主張をしている。 しかしながら、本願の補正後の請求項１－５に係る発明において、濃縮工程はその濃縮する方法を限定しておらず、したがって、本願の補正後の請求項１－５に係る発明は、バブリング法及び薄膜蒸留法による濃縮工程を包含するものである。そして、引用文献５には、バブリング法及び薄膜蒸留法による３０－１５０℃の濃縮工程が開示しているものであるから、これを引用文献１－２に記載されている製造方法中の濃縮工程に置き換えることで得られる発明は、本願の補正後の請求項１－５に係る発明に含まれるものである。したがって、出願人の主張は採用できない。 ＜引用文献等一覧＞ １．国際公開第２０１２／１０８２８４号 ２．国際公開第２０１２／１１７９６１号 ３．特開２００３－１９２６６１号公報（周知技術を示す文献） ４．特開２０００－８６６１７号公報（周知技術を示す文献） ５．国際公開第２０１１／１４９０９５号 （２）　当審の判断 ア　引用文献１、２に記載された発明 引用文献１には、実施例２（［０１０３］）の記載から、「反応容器に、ジ（フルオロスルホニル）イミドアンモニウム塩６．２ｇ（２３．５ｍｍｏｌ）、酢酸ブチル４７ｍｌ、および水酸化カリウム１６．５ｇ（５８．８ｍｍｏｌ）の２０％水溶液を仕込み、６５ｔｏｒｒの減圧下、３７℃で１時間還流し、反応液を２５℃に冷却し、その後、分液し、水相を酢酸ブチル２４ｍｌで３回抽出し、各抽出操作において得られた有機相を混ぜ合わせ、減圧下で溶媒を留去し、これに塩化メチレン３９ｍｌを添加し、室温で３０分間撹拌し、その後、結晶を濾別し、得られた結晶を塩化メチレン３９ｍｌで洗浄し、室温で減圧乾燥させる、ジ（フルオロスルホニル）イミドカリウム塩の製造方法。」（以下、「引用発明１」という。）が記載されているものと認める。 引用文献１には、実施例３（［０１０４］）の記載から、「ジ（フルオロスルホニル）イミドアンモニウム塩９．８ｇ（４９．６ｍｍｏｌ）に、酢酸ブチル９９ｍｌ、水酸化リチウム・１水和物６．２ｇ（１４８．８ｍｍｏｌ）、および水３７ｍｌを添加し、６５ｔｏｒｒ減圧下、３７℃で１時間加熱還流し、反応液を２５℃に冷却し、その後、分液し、水層を酢酸ブチル５０ｍｌで３回抽出し、各抽出操作において得られた有機相を混ぜ合わせ、水３ｍｌで２回洗浄し、その後、減圧下で溶媒を留去し、これに塩化メチレン５０ｍｌを添加し、室温で１９時間撹拌し、その後、結晶を濾別し、得られた結晶を塩化メチレン５０ｍｌで洗浄し、室温で減圧乾燥させる、ジ（フルオロスルホニル）イミドリチウム塩の製造方法。」（以下、「引用発明２」という。）が記載されているものと認める。 引用文献１には、実施例４（［０１０５］）の記載から、「ジ（フルオロスルホニル）イミドアンモニウム塩４．９ｇ（２４．７ｍｍｏｌ）に、酢酸ブチル４９ｍｌ、および水酸化ナトリウム１２．４ｇ（６１．８ｍｍｏｌ）の２０％水溶液を添加し、６５ｔｏｒｒ減圧下、３７℃で１時間加熱還流し、反応液を２５℃に冷却し、その後、分液し、水層を酢酸ブチル２５ｍｌで３回抽出し、各抽出操作において得られた有機相を混ぜ合わせ、減圧下で溶媒を留去し、これに塩化メチレン４１ｍｌを添加し、室温で１５分間撹拌し、その後、結晶を濾別し、得られた結晶を塩化メチレン２０ｍｌで洗浄し、室温で減圧乾燥させる、ジ（フルオロスルホニル）イミドナトリウム塩の製造方法。」（以下、「引用発明３」という。）が記載されているものと認める。 引用文献２には、実施例５（［００９５］）の記載から、「ジ（フルオロスルホニル）イミドアンモニウム塩１５．８ｇ（７９．８ｍｍｏｌ）に、酢酸ブチル１６０ｍｌ、および水酸化ナトリウム４０．０ｇ（２００．０ｍｍｏｌ）の２０％水溶液を添加し、６５ｔｏｒｒ、３７℃で１時間加熱還流し、反応液を２５℃に冷却し、その後、分液し、水相を酢酸ブチル８０ｍｌで３回抽出した。各抽出操作において得られた有機相を混ぜ合わせ、減圧下で溶媒を留去し、これに塩化メチレン８０ｍｌを添加し、室温で１５分間撹拌し、その後、結晶を濾別し、得られた結晶を塩化メチレン８０ｍｌで洗浄し、室温で減圧乾燥させる、ジ（フルオロスルホニル）イミドナトリウム塩の製造方法。」（以下、「引用発明４」という。）が記載されているものと認める。 イ　対比 本願発明１～３は、「前記ジスルホニルアミンアルカリ金属塩を含有する酢酸イソプロピルを保留粒子径０．１～１０μｍのフィルターでろ過してろ液を得る工程、 ろ過工程の後、ろ液を０～４０℃の温度で濃縮する工程、および 濃縮工程の後、ジスルホニルアミンアルカリ金属塩を晶析させる工程」を含むのに対し、引用発明１～４は、そのような工程を有していない点で、両者は少なくとも相違する。 ウ　検討 上記の相違点について検討する。 「濃縮」とは、技術常識から、濃度を高めることを意味するものであり、そして、本願発明１～３の上記相違点に係る濃縮する工程は、本願明細書の【００４４】、実施例１（【００４８】）、実施例２（【００５０】）の内容からも明らかなように（平成２９年１２月１９日作成の応対記録も参照）、濃縮された溶液を得る工程であるといえる。それに対し、引用発明１～４の「減圧下で溶媒を留去」は、溶媒を蒸留除去してジ（フルオロスルホニル）イミドアルカリ金属塩そのものを得る操作である（要すれば、引用文献２の実施例３（［００９３］）、実施例４（［００９４］）参照。）といえるから、引用発明１～４には、そもそも濃縮する工程がない。 そうしてみると、引用発明１～４において、「濃縮」を行う積極的理由は認められず、引用文献５に、３０℃以上１５０℃以下での、バブリング法、及び／又は、薄膜蒸留法による、フルオロスルホニルイミドのアルカリ金属塩を含む反応溶液から溶媒を除去する濃縮工程が開示されているとしても、そのような濃縮する工程をろ液を得る工程と晶析させる工程との間に採用することが容易であるとはいえない。 また、引用発明１～４において、温度範囲の一部が重なる３０℃以上１５０℃以下での引用文献５に記載された濃縮を採用するとしても、その範囲から、さらに４０℃以下を選択する動機付けがないことには、上記相違点に係る濃縮する工程に至らないところ、具体的には、引用文献５に、より好ましくは４０℃以上１２０℃以下、更に好ましくは５０℃以上１１０℃以下とすることが記載され（［００８０］）、そして、濃縮を４０℃以下で行った実施例は開示されておらず、実質的に、本願発明１～３よりも高い温度での濃縮が示唆されるものであるから、４０℃以下、すなわち、３０～４０℃に収まる温度で濃縮する動機付けが存在するとは認められない。 一方で、本願発明１～３は、「濃縮時の液温度を０～５０℃にすることで熱劣化による不純物を含まない高純度のジスルホニルアミンアルカリ金属塩〔ＩＩ〕の有機溶媒溶液を得ることができる。」（【００４４】）との効果を奏するものであり、「０～４０℃」には技術的意義が認められるから、設計的事項であるともいえない。 そして、引用文献３、４は、濃縮についてなんら開示しない。 してみると、引用発明１～４において、引用文献３～５に記載された事項に基づいて、「前記ジスルホニルアミンアルカリ金属塩を含有する酢酸イソプロピルを保留粒子径０．１～１０μｍのフィルターでろ過してろ液を得る工程、 ろ過工程の後、ろ液を０～４０℃の温度で濃縮する工程、および 濃縮工程の後、ジスルホニルアミンアルカリ金属塩を晶析させる工程」を採用することはできない。 したがって、その余の相違点について検討するまでもなく、本願発明１～３は、当業者が引用文献１～５に記載された発明、ないし、記載事項に基づいて容易に発明をすることができたものではない。 ４　当審拒絶理由について （１）　拒絶の理由 以下のとおり、この出願は、発明の詳細な説明の記載が下記の点で、特許法第３６条第４項第１号に規定する要件を満たしていないというものである。 ●理由１（委任省令要件）について ・発明の詳細な説明に、「このようにして、本発明の製造方法を行って得られるジスルホニルアミンアルカリ金属塩〔ＩＩ〕は、不純物、特に、塩化物イオン、フッ素イオン、硫酸イオンの含有量が、大幅に低減されている。」（【００４５】）と記載され、また、「本発明の製造方法で使用するフィルターは、保留粒子径が、好ましくは０．１～１０μｍ、より好ましくは０．１～５μｍである。このような範囲の保留粒子径を有するフィルターでろ過することにより、微細な不純物を除去することができ、高純度のジスルホニルアミンアルカリ金属塩〔ＩＩ〕を得ることができる。なお、保留粒子径が小さすぎるとフィルターが目詰まりする傾向がある。」（【００４３】）と記載されている。 そこで、検討するに、塩化物イオン、フッ素イオン、硫酸イオン自体は、０．１μｍよりも十分に小さいことから、保留粒子径０．１～１０μｍのフィルターでろ別するためには、不溶性物質となり凝塊するか、または、十分な大きさの不溶性物質に吸着等しなければならないものと認められる。 しかしながら、実施例・比較例を踏まえても、吸着材となるような不溶性物質の使用は窺えないし、また、不溶性物質を形成する相手となる成分の使用も認められない。 そうであるから、「保留粒子径０．１～１０μｍのフィルターでろ過してろ液を得る」ことで、不純物、特に、塩化物イオン、フッ素イオン、硫酸イオンの含有量が、大幅に低減することは、技術常識に照らしても、合理的に理解できるものではない。 してみると、発明の詳細な説明の記載は、請求項１～３に係る発明について、課題解決手段、ないし、当業者が発明の技術上の意義を理解するために必要な事項の点が、特許法施行規則第２４条の２で定めるところにより記載されたものでない。 （２）　判断 発明の詳細な説明に記載された実施例１、２を検討すれば、平成２９年１１月２７日提出の意見書、及び、平成２９年１２月１９日作成の応対記録に記載のとおり、カチオン交換反応の際に副生したＬｉＣｌ、ＬｉＦ、Ｌｉ２ＳＯ４等が、各抽出工程を経た有機相中に、フィルターでろ過し得る状態で存在することは、当業者にとって明らかであるといえる。 そうであるから、「保留粒子径０．１～１０μｍのフィルターでろ過してろ液を得る」ことで、不純物、特に、塩化物イオン、フッ素イオン、硫酸イオンの含有量が、大幅に低減することは、合理的に理解できる。 してみると、発明の詳細な説明の記載は、本願発明１～３について、課題解決手段、及び、当業者が発明の技術上の意義を理解するために必要な事項の点が、特許法施行規則第２４条の２で定めるところにより記載されたものである。 ５　刊行物提出書の提出の理由について 平成２８年１０月１７日の刊行物提出書で主張された拒絶の理由は、原査定で引用されたのと同じ証拠にもとづく進歩性要件違反についてのものであるので、判断は、上記３（２）で述べたとおりである。 ６　むすび 以上のとおり、本願発明１～３は、当業者が引用文献１～５に記載された発明に基づいて容易に発明をすることができたものではないし、また、発明の詳細な説明は、当業者が本願発明１～３の実施をすることができる程度に明確かつ十分に記載したものであるから、本願については、原査定の拒絶理由、及び、当審から通知した拒絶理由のいずれを検討してもその理由によって拒絶すべきものとすることはできない。 また、他に本願を拒絶すべき理由を発見しない。 よって、結論のとおり審決する。